Ce manuscrit présente différentes études s'inscrivant dans la thématique du contrôle cohérent. Nous établissons, aussi bien théoriquement qu'expérimentalement, la possibilité de manipuler finement la dynamique rotationnelle de molécules linéaires. Afin d'opérer cette manipulation, les impulsions ultra-brèves sont façonnées par un dispositif de mise en forme. Son principe et sa mise en place sont décrits de manière détaillée. La dynamique rotationnelle de la molécule linéaire d'azote (N2) est manipulée en jouant sur l'excitation relative entre les composantes rotationnelles paires et impaires du paquet d'ondes en régime de champ faible. Pour cela, nous avons opté pour une modulation de phase périodique bien définie de l'impulsion excitatrice. Une analyse temporelle vient éclairer sous un autre angle les résultats expérimentaux. Une extension de la stratégie de contrôle au régime de champ fort permet de contrôler la dynamique de l'alignement moléculaire.

La mise en forme en amplitude, phase spectrale et polarisation des impulsions laser ultracourtes dans le régime femtoseconde peut fortement influencer le résultat d'une expérience d'optique non-linéaire. Dans cette thèse nous présentons un dispositif de façonnage d'impulsions basé sur l'utilisation de deux modulateurs spatiaux de lumière (SLM) pour contrôler ces trois propriétés simultanément et ce pour toutes les fréquences présentes dans l'impulsion. Une méthode basée sur la génération de second harmonique (SHG) est développée pour lire individuellement les composantes de la susceptibilité non-linéaire du deuxième ordre dans les milieux cristallins et biomoléculaires. Une approche similaire a été utilisée pour la diffusion Raman anti-Stokes cohérente (CARS). Pour cette étude, l'ordre d'orientation des molécules peut être déterminé par des mesures d'impulsion unique. Une approche polarimétrique basée sur la fluorescence à deux photons (TPEF) est présentée pour quantifier les distorsions introduites par tous les éléments optiques dans le trajet du faisceau. Des distorsions de la phase spectrale sont déterminées et corrigées soit par une stratégie évolutive ou par une méthode SPIDER (interférométrie de phase spectrale pour la reconstruction directe du champ électrique) homodyne d'impulsion unique. De plus, l'exaltation des signaux non-linéaires par des structures photoniques est caractérisée par SHG pour des nano-ouvertures dans un film métallique et par impulsion unique CARS pour des microsphères diélectriques avec un façonnage en amplitude, phase et polarisation.

Ce mémoire présente la génération de similaritons dans un amplificateur Raman à dispersion normale aux longueurs d'onde des télécommunications optiques. Les profils temporels expérimentaux obtenus par caractérisation FROG mettent en évidence un profil d'intensité parabolique associé à une dérive de fréquence linéaire, en accord avec les résultats d'un modèle numérique.<br />Différentes propriétés théoriques des similaritons sont ensuite vérifiées expérimentalement. La dynamique de deux impulsions similaritons à des longueurs d'ondes centrales identiques ou différentes est également étudiée : les similaritons sont robustes vis-à-vis des collisions alors que l'interaction de deux similaritons entraîne la génération d'un train de solitons noirs à haut-débit.<br />Dans une dernière partie, nous évoquons l'application des similaritons à trois domaines : la génération d'impulsions ultracourtes, la mise en forme d'impulsions et enfin la régénération optique de signaux télécom à haut-débit.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la génération et de la mise en forme d'impulsions térahertz (THz). Dans un premier temps, nous avons étudié la génération d'impulsions THz par redressement optique d'impulsions laser femtosecondes intenses dans des cristaux semiconducteurs de ZnTe. Nous avons mis en évidence une forte dépendance de l'efficacité de ce processus de génération avec l'intensité de l'impulsion laser génératrice. Ceci se traduit en particulier par un décalage progressif du spectre vers les basses fréquences et par une évolution anormale de l'énergie THz avec l'intensité laser. Ces comportements résultent d'une combinaison de trois phénomènes : la déplétion de l'impulsion laser au cours de sa propagation dans le cristal, l'absorption de l'onde THz par les porteurs libres créés par absorption à deux photons et une modification de la condition d'accord de phase induite par les porteurs chauds. Dans un deuxième temps, nous avons développé une approche analytique permettant de générer des impulsions THz de formes particulièrement intéressantes pour les expériences de spectroscopie cohérente ou de contrôle cohérent. Nous avons notamment généré des paires d'impulsions verrouillées en phase, des trains d'impulsions, ainsi que des impulsions THz accordables de grande finesse spectrale. Cette technique repose sur le redressement optique d'impulsions laser femtosecondes mises en forme à l'aide d'un masque à cristaux liquides placé dans le plan de Fourier d'une ligne à dispersion nulle. Afin de démontrer la validité de notre approche, nous avons également développé un programme de simulation qui donne des résultats en très bon accord avec l'expérience.

Cette thèse concerne l'étude des effets de propagation subis par des impulsions lumineuses de faible intensité lorsqu'elles se propagent dans des systèmes atomiques soumis à des champs intenses. Nous explorons aussi bien le régime d'impulsions longues que courtes et nous analysons les phénomènes qui se produisent à ces échelles de temps différents. En régime d'impulsions ultracourtes, un système atomique à deux niveaux soumis à un champ intense présente des déplacements lumineux transitoires, et des transitions non adiabatiques se produisent entre ces états. Nous avons étudié une méthode qui permette de sonder en temps réel ces déplacements lumineux en propageant un champ sonde de faible intensité. Les déplacements lumineux enrichissent le spectre de la sonde qui se trouve ainsi modifiée. Un système à deux niveaux peut se comporter alors comme un dispositif de mise en forme et peut induire sur le profil temporel d'une impulsion ultra courte des oscillations à une échelle de temps plus courte que la durée de l'impulsion. Nous montrons aussi qu'en excitant le système avec deux impulsions intenses non résonantes et décalées dans le temps, les effets non adiabatiques peuvent être dépendant de la phase. Ceci conduit à un contrôle très sensible par la phase de la population excitée. Cet effet peut être utilisée pour créer de nouvelles techniques en interférométrie. En régime d'impulsions longues, nous présentons une nouvelle méthode de ralentissement de la lumière qui peut être réalisée dans un système à deux niveaux double interagissant avec deux impulsions de lumière polarisées orthogonalement et se propageant selon des axes différents. La dépendance spatio-temporelle de la polarisation totale induit un réseau dans la cohérence Zeeman du fondamental. Le champ le plus intense (champ de contrôle) est diffracté par ce réseau dans la direction du champ sonde de faible intensité compensant l'absorption de ce dernier. Une fenêtre de transparence est alors créée dans le spectre d'absorption de ce champ conduisant au ralentissement de la lumière. La fenêtre de transparence exhibe alors des caractéristiques similaires à ceux obtenus par la méthode EIT (electromagnetic induced transparency). Toutefois la différence importante avec la méthode EIT est que dans notre cas aucun état noir n'est créé dans le système. Ceci ouvre la voie à la possibilité de ralentir la lumière dans des systèmes plus complexes. D'autre part, quand l'absorption (linéaire) du système est éliminée, la réponse non linéaire devient plus importante. Dans la situation où les champs se propagent dans la même direction et ont même fréquence, deux régimes d'interactions ont été étudiés. Pour de faibles épaisseurs optiques, la susceptibilité effective se comporte comme chi_lin exp[2 i phi] (avec phi la différence de phase entre champs). Ceci rend alors possible le contrôle de la réponse du milieu par la phase. Le milieu peut se transformer d'un absorbant à un amplificateur avec une dispersion normale ou anormale en ajustant la phase relative phi . En régime de large épaisseur optique, la saturation de la phase se produit et la susceptibilité effective se trouve changée en chi_lin*, modifiant un absorbant en un amplificateur sans affecter la réponse dispersive.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la mise en forme et de la caractérisation d'impulsions courtes dans l'ultraviolet ainsi que l'utilisation du façonnage pour le contrôle cohérent de systèmes simples. Trois grandes directions ont été suivies, dans un premier temps, nous présentons les caractéristiques et le fonctionnement d'un filtre dispersif acousto-optique programmable et son utilisation pour produire des impulsions femtosecondes de profil temporel arbitraire dans le domaine ultraviolet. Les limitations de ce dispositif ainsi que les résultats obtenus sont ensuite présentés et discutés. Dans un deuxième temps, un autre façonneur dans l'infrarouge est utilisé pour montrer comment le contrôle cohérent de paquet d'ondes atomiques, moléculaires ou optiques permet la factorisation de grands nombres par l'utilisation d'une somme de Gauss. Une étude théorique en est faite ainsi que des expériences où un nombre de 13 chiffres est factorisé. Cette technique est comparée à la factorisation quantique utilisant l'algorithme de Shor. Enfin, des schémas de contrôle, utilisant ce même façonneur, ont été mis en oeuvre avec succès sur l'atome de rubidium. Ces expériences, de type pompe-sonde, reposent sur le contrôle et la mesure de la dynamique d'un atome lors de son interaction avec une impulsion laser courte. La théorie et une expérience de contrôle du régime transitoire, que nous appelons transitoire cohérent, sont présentés. Le rôle de la sonde, dans le processus de mesure, est mis en avant et nous montrons qu'elle n'a pas un rôle limité à la mesure mais participe activement à la dynamique globale du système. Celui-ci est modélisé par une transition à deux photons sur un système à deux, trois. . . niveaux électroniques. Cette expérience nous amène à considérer l'absorption à deux photons, cas particulier des systèmes précédents. Nous en introduisons alors les bases et les expériences clés de son contrôle. Puis, la discussion nous amène au contrôle de la précession de Spin-Orbite, liée à l'excitation d'un doublet de structure fine de l'atome de rubidium. Finalement, une application du façonnage à la production de molécules froides vibrationnelles est présentée.

Cette thèse porte sur une série d'études technologiques et d'applications physiques dans les domaines de la dynamique ultrarapide et contrôle cohérent. Du point de vue technologique, nous avons effectué une étude approfondie de couplage spatio-temporel induit par l'interaction de l'onde optique avec une onde acoustique au sein d'un cristal non linéaire pour le façonnage de l'impulsion laser ultra courte. Cette étude a été menée en utilisant des techniques interférométriques. Ces effets bien connus dans les façonneurs d'impulsions utilisant une ligne 4f n'avaient jamais été mesurés dans ce type façonneur. Nos résultats ont été les premiers à les démontrer, les quantifier et les expliquer. Du point de vue du contrôle, nous avons mis en évidence des résultats très intéressants concernant la refocalisation temporelle d'une impulsion large bande fortement perturbée par un milieu multi-diffusif (i.e. l'analogue temporel de speckle spatiale). Pour cela nous avons d'eveloppé une mesure résolue spatialement de la phase spectrale de l'impulsion déformée suivie par une rétroaction en boucle ouverte permettant la correction en temps réelle de la phase grâce à un façonneur d'impulsions: en raison de la linéarité du processus de diffusion, cette compensation a permis de réaliser la recompression d'une impulsion laser en sortie de l''echantillon en un point donné (localisation spatiale) . Cela a suscité beaucoup d'intérêts parmi les collègues pour diverses applications telles que l'imagerie biologique ou pour des développements utilisant l'optique quantique.