Aujourd'hui, l'énergie nucléaire représente une partie non-négligeable du marché énergétique mondial, très probablement vouée à croître dans les prochaines décennies. Les réacteurs du futur devront notamment répondre à des critères supplémentaires économiques mais surtout de sûreté, de non-prolifération, de gestion optimisée du combustible et d'une gestion responsable des déchets nucléaires. Dans le cadre de cette thèse, des études concernant la non-prolifération des armes nucléaires sont abordées, dans le cadre de la recherche et développement d'un nouvel outil potentiel de surveillance des réacteurs nucléaires ; la détection des antineutrinos des réacteurs. En effet, les propriétés de ces particules pourraient intéresser l'Agence Internationale de l'Energie Atomique (AIEA) en charge de l'application du Traité de non-prolifération des armes nucléaires. L'AIEA encourage ainsi ses états membres à mener une étude de faisabilité. Une première étude de non-prolifération est réalisée avec la simulation d'un scénario proliférant utilisant un réacteur de type CANDU et de l'émission en antineutrinos associée. Nous en déduisons une prédiction de la sensibilité d'un détecteur d'antineutrinos de taille modeste à la diversion d'une quantité significative de plutonium. Une seconde étude est réalisée dans le cadre du projet Nucifer, détecteur d'antineutrinos placé auprès du réacteur de recherche OSIRIS. Nucifer est un détecteur d'antineutrinos dédié à la non-prolifération à l'efficacité optimisée conçu pour être un démonstrateur pour l'AIEA. La simulation du réacteur OSIRIS est développée ici pour le calcul de l'émission d'antineutrinos qui sera comparée aux données mesurées par le détecteur ainsi que pour caractériser le bruit de fond important émis par le réacteur détecté dans Nucifer. De façon générale, les antineutrinos des réacteurs sont émis lors des décroissances radioactives des produits de fission. Ces décroissances radioactives sont également à l'origine de la puissance résiduelle émise après l'arrêt d'un réacteur nucléaire, dont l'estimation est un enjeu de sûreté. Nous présenterons dans cette thèse un travail expérimental dont le but est de mesurer les propriétés de décroissance bêta de produits de fission importants pour la non-prolifération et la puissance résiduelle des réacteurs. Des premières mesures utilisant la technique de Spectroscopie par Absorption Totale (TAGS) ont été réalisées auprès du dispositif de l'Université de Jyväskylä. Nous présenterons la technique employée, le dispositif expérimental ainsi qu'une partie de l'analyse de cette expérience.

Les réacteurs nucléaires de 4ème génération devront permettre une utilisation optimisée desressources naturelles. Les travaux réalisés durant cette thèse se placent ainsi dans le cadre del'étude du potentiel de déploiement d'un tel réacteur : le MSFR (Molten Salt Fast Reactor), réacteurà sels fondus à spectre neutronique rapide dans une configuration innovante et encore peuétudiée. Comme un excellent niveau de sûreté est une condition nécessaire pour le déploiementde l'énergie nucléaire, il est important de soulever la question de la sûreté de ce type de réacteurdès les premières phases de sa conception.Le MSFR a fait l'objet d'études comparatives des outils de simulations numériques dans lecadre d'un benchmark neutronique au sein du projet européen EVOL. La définition et l'analysedu benchmark neutronique statique et en évolution ont été réalisées pendant cette thèse. Lescomparaisons des différentes grandeurs physiques ont permis de conclure à un bon accord entreles différents codes et méthodes utilisés par les partenaires du projet, et ont mis en avant l'influencedu choix des bases de données nucléaires. Dans l'objectif de l'étude de sûreté du MSFR,la puissance résiduelle a aussi été étudiée en détails. Un outil de calcul de chaleur résiduellea été développé et validé, permettant ainsi d'évaluer la puissance résiduelle précise du MSFR.Les sources de chaleur de chaque localisation contenant des produits radioactifs ont alors étéquantifiées. Ceci a permis de conclure que le sel combustible et l'unité de bullage constituent lessources majeures de puissance résiduelle.Nous avons initié un travail sur la méthodologie de l'étude de sûreté. Les principes fondamentauxde sûreté sont directement transposables au MSFR, mais leurs applications concrètes nele sont pas. En effet, la spécificité du design, due à l'état liquide du combustible et aux systèmesde retraitement associés au réacteur, ainsi que l'état embryonnaire du design, font qu'un travailpréliminaire de transposition des éléments de sûreté a dû être réalisé. Ce travail a conduit entreautres à dresser une liste d'accidents propres au MSFR. Enfin, nous avons pu mener des étudesphysiques préliminaires sur les conséquences possibles de certains de ces accidents, qui serontutilisées comme base pour des études plus approfondies avec des outils plus sophistiqués.

Aujourd’hui, l’énergie nucléaire représente une partie non-négligeable du marché énergétique mondial, très probablement vouée à croître dans les prochaines décennies. Les réacteurs du futur devront notamment répondre à des critères supplémentaires économiques mais surtout de sûreté, de non-prolifération, de gestion optimisée du combustible et d’une gestion responsable des déchets nucléaires. Dans le cadre de cette thèse, des études concernant la non-prolifération des armes nucléaires sont abordées, dans le cadre de la recherche et développement d’un nouvel outil potentiel de surveillance des réacteurs nucléaires ; la détection des antineutrinos des réacteurs. En effet, les propriétés de ces particules pourraient intéresser l’Agence Internationale de l’Energie Atomique (AIEA) en charge de l’application du Traité de non-prolifération des armes nucléaires. L’AIEA encourage ainsi ses états membres à mener une étude de faisabilité. Une première étude de non-prolifération est réalisée avec la simulation d’un scénario proliférant utilisant un réacteur de type CANDU et de l’émission en antineutrinos associée. Nous en déduisons une prédiction de la sensibilité d’un détecteur d’antineutrinos de taille modeste à la diversion d’une quantité significative de plutonium. Une seconde étude est réalisée dans le cadre du projet Nucifer, détecteur d’antineutrinos placé auprès du réacteur de recherche OSIRIS. Nucifer est un détecteur d’antineutrinos dédié à la non-prolifération à l’efficacité optimisée conçu pour être un démonstrateur pour l’AIEA. La simulation du réacteur OSIRIS est développée ici pour le calcul de l’émission d’antineutrinos qui sera comparée aux données mesurées par le détecteur ainsi que pour caractériser le bruit de fond important émis par le réacteur détecté dans Nucifer. De façon générale, les antineutrinos des réacteurs sont émis lors des décroissances radioactives des produits de fission. Ces décroissances radioactives sont également à l’origine de la puissance résiduelle émise après l’arrêt d’un réacteur nucléaire, dont l’estimation est un enjeu de sûreté. Nous présenterons dans cette thèse un travail expérimental dont le but est de mesurer les propriétés de décroissance bêta de produits de fission importants pour la non-prolifération et la puissance résiduelle des réacteurs. Des premières mesures utilisant la technique de Spectroscopie par Absorption Totale (TAGS) ont été réalisées auprès du dispositif de l’Université de Jyväskylä. Nous présenterons la technique employée, le dispositif expérimental ainsi qu’une partie de l’analyse de cette expérience. / Today, nuclear energy represents a non-negligible part of the global energy market, most likely a rolling wheel to grow in the coming decades. Reactors of the future must face the criteria including additional economic but also safety, non-proliferation, optimized fuel management and responsible management of nuclear waste. In the framework of this thesis, studies on non-proliferation of nuclear weapons are discussed in the context of research and development of a new potential tool for monitoring nuclear reactors, the detection of reactor antineutrinos, because the properties of these particles may be of interest for the International Agency of Atomic Energy (IAEA), in charge of the verification of the compliance by States with their safeguards obligations as well as on matters relating to international peace and security. The IAEA encouraged its member states to carry on a feasibility study. A first study of non-proliferation is performed with a simulation, using a proliferating scenario with a CANDU reactor and the associated antineutrinos emission. We derive a prediction of the sensitivity of an antineutrino detector of modest size for the purpose of the diversion of a significant amount of plutonium. A second study was realized as part of the Nucifer project, an antineutrino detector placed nearby the OSIRIS research reactor. The Nucifer antineutrino detector is dedicated to non-proliferation with an optimized efficiency, designed to be a demonstrator for the IAEA. The simulation of the OSIRIS reactor is developed here for calculating the emission of antineutrinos which will be compared with the data measured by the detector and also for characterizing the level of background noises emitted by the reactor detected in Nucifer. In general, the reactor antineutrinos are emitted during radioactive decay of fission products. These radioactive decays are also the cause of the decay heat emitted after the shutdown of a nuclear reactor of which the estimation is an issue of nuclear safety. In this thesis, we present an experimental work which aims to measure the properties of beta decay of fission products important to the non-proliferation and reactor decay heat. First steps using the technique of Total Absorption Gamma-ray Spectroscopy (TAGS) were carried on at the radioactive beam facility of the University of Jyvaskyla. We will present the technique used, the experimental setup and part of the analysis of this experiment.

Ce travail de thèse s'inscrit dans le domaine de l'énergie nucléaire, de l'aval du cycle du combustible et du calcul des incertitudes. Le CEA doit concevoir le prototype ASTRID, réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium (RNR), qui est l'un des concepts retenus au sein du forum Génération IV et dont la puissance résiduelle et l'estimation de son incertitude ont un impact important. Ce travail consiste à développer un code de propagation des incertitudes des données nucléaires sur la puissance résiduelle dans les RNR.La démarche s'est déroulée en trois temps.La première étape a permis de limiter le nombre de paramètres intervenant dans le calcul de la puissance résiduelle. Pour cela, un essai de puissance résiduelle sur le réacteur PHENIX (PUIREX 2008) a été interprété de façon à valider expérimentalement le formulaire d'évolution DARWIN pour les RNR et à quantifier les termes sources de la puissance résiduelle.La deuxième étape a eu pour but de développer un code de propagation des incertitudes : CyRUS (Cycle Reactor Uncertainty and Sensitivity). Une méthode de propagation déterministe a été retenue car elle permet des calculs rapides et fiables. Les hypothèses de linéarité et de normalité qu'elle entraîne ont été validées théoriquement. Le code a également été comparé avec succès à un code stochastique sur l'exemple de la fission élémentaire thermique de l'235U.La dernière partie a été une application du code sur des expériences de puissance résiduelle d'un réacteur, de bilan matière d'une aiguille combustible et d'une fission élémentaire de l'235U. Le code a démontré des possibilités de retour d'expériences sur les données nucléaires impactant l'incertitude de cette problématique.Deux résultats principaux ont été mis en évidence. Tout d'abord, les hypothèses simplificatrices des codes déterministes sont compatibles avec un calcul précis de l'incertitude de la puissance résiduelle. Ensuite, la méthode développée est intrusive et permet un retour d'expérience sur les données nucléaires des expériences du cycle. En particulier, ce travail a montré qu'il est déterminant de mesurer précisément les rendements de fission indépendants et de déterminer leurs matrices de covariances afin d'améliorer la précision du calcul de la puissance résiduelle.

Les réacteurs nucléaires de 4ème génération devront permettre une utilisation optimisée desressources naturelles. Les travaux réalisés durant cette thèse se placent ainsi dans le cadre del’étude du potentiel de déploiement d’un tel réacteur : le MSFR (Molten Salt Fast Reactor), réacteurà sels fondus à spectre neutronique rapide dans une configuration innovante et encore peuétudiée. Comme un excellent niveau de sûreté est une condition nécessaire pour le déploiementde l’énergie nucléaire, il est important de soulever la question de la sûreté de ce type de réacteurdès les premières phases de sa conception.Le MSFR a fait l’objet d’études comparatives des outils de simulations numériques dans lecadre d’un benchmark neutronique au sein du projet européen EVOL. La définition et l’analysedu benchmark neutronique statique et en évolution ont été réalisées pendant cette thèse. Lescomparaisons des différentes grandeurs physiques ont permis de conclure à un bon accord entreles différents codes et méthodes utilisés par les partenaires du projet, et ont mis en avant l’influencedu choix des bases de données nucléaires. Dans l’objectif de l’étude de sûreté du MSFR,la puissance résiduelle a aussi été étudiée en détails. Un outil de calcul de chaleur résiduellea été développé et validé, permettant ainsi d’évaluer la puissance résiduelle précise du MSFR.Les sources de chaleur de chaque localisation contenant des produits radioactifs ont alors étéquantifiées. Ceci a permis de conclure que le sel combustible et l’unité de bullage constituent lessources majeures de puissance résiduelle.Nous avons initié un travail sur la méthodologie de l’étude de sûreté. Les principes fondamentauxde sûreté sont directement transposables au MSFR, mais leurs applications concrètes nele sont pas. En effet, la spécificité du design, due à l’état liquide du combustible et aux systèmesde retraitement associés au réacteur, ainsi que l’état embryonnaire du design, font qu’un travailpréliminaire de transposition des éléments de sûreté a dû être réalisé. Ce travail a conduit entreautres à dresser une liste d’accidents propres au MSFR. Enfin, nous avons pu mener des étudesphysiques préliminaires sur les conséquences possibles de certains de ces accidents, qui serontutilisées comme base pour des études plus approfondies avec des outils plus sophistiqués. / The nuclear reactors of the 4th generation must allow an optimized use of natural resources,while performing at a high safety level. The framework of this thesis is the deployment study ofone of such a system, an innovative and still little studied Molten Salt Fast Reactor. An excellentsafety is an ultimate requirement of the nuclear energy deployment, so it is important to raisethis question at the current early stage of the MSFR concept development.This concept was the subject of a neutronic tool benchmark within a European projectEVOL. Definition, calculations and results analyses were performed during this thesis. Comparisonsof static neutronic and burn-up calculations, performed by the project participants,concluded to a good agreement between the different codes and methods used and pointed outthe sensibility of the nuclear database choice on the results. With the aim of safety analysis ofthe MSFR, the decay heat was studied in detail. The tool used for the decay heat calculationwas developed and validated, to finally evaluate the decay heat in the reactor. The decay heatsource presented in different zones was quantified, concluding to a high importance of the coolingof the fuel salt and the bubbling system enclosing a part of the fission products.The safety analysis methodology was also studied in this thesis. Even if the safety principlesare directly transposable to the MSFR, the precise recommendations are not. This is due to thespecificity of the design that relies on the liquid state of the fuel, on the reprocessing systemslocated in the reactor and the embryonic stage of the design. First, a preliminary transpositionwork of some criteria to the MSFR design was realized, resulting amongst other things in a listof accidental scenarios particular for MSFR. Finally, a preliminary physical study of some typesof accidental scenarios was performed, that can be used as a basis for further analyses with moresophisticated tools.

Ce travail de thèse s’inscrit dans le domaine de l’énergie nucléaire, de l’aval du cycle du combustible et du calcul des incertitudes. Le CEA doit concevoir le prototype ASTRID, réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium (RNR), qui est l’un des concepts retenus au sein du forum Génération IV et dont la puissance résiduelle et l’estimation de son incertitude ont un impact important. Ce travail consiste à développer un code de propagation des incertitudes des données nucléaires sur la puissance résiduelle dans les RNR.La démarche s’est déroulée en trois temps.La première étape a permis de limiter le nombre de paramètres intervenant dans le calcul de la puissance résiduelle. Pour cela, un essai de puissance résiduelle sur le réacteur PHENIX (PUIREX 2008) a été interprété de façon à valider expérimentalement le formulaire d’évolution DARWIN pour les RNR et à quantifier les termes sources de la puissance résiduelle.La deuxième étape a eu pour but de développer un code de propagation des incertitudes : CyRUS (Cycle Reactor Uncertainty and Sensitivity). Une méthode de propagation déterministe a été retenue car elle permet des calculs rapides et fiables. Les hypothèses de linéarité et de normalité qu’elle entraîne ont été validées théoriquement. Le code a également été comparé avec succès à un code stochastique sur l’exemple de la fission élémentaire thermique de l’235U.La dernière partie a été une application du code sur des expériences de puissance résiduelle d’un réacteur, de bilan matière d’une aiguille combustible et d’une fission élémentaire de l’235U. Le code a démontré des possibilités de retour d’expériences sur les données nucléaires impactant l’incertitude de cette problématique.Deux résultats principaux ont été mis en évidence. Tout d’abord, les hypothèses simplificatrices des codes déterministes sont compatibles avec un calcul précis de l’incertitude de la puissance résiduelle. Ensuite, la méthode développée est intrusive et permet un retour d’expérience sur les données nucléaires des expériences du cycle. En particulier, ce travail a montré qu’il est déterminant de mesurer précisément les rendements de fission indépendants et de déterminer leurs matrices de covariances afin d’améliorer la précision du calcul de la puissance résiduelle. / This PhD study is in the field of nuclear energy, the back end of nuclear fuel cycle and uncertainty calculations. The CEA must design the prototype ASTRID, a sodium cooled fast reactor (SFR) and one of the selected concepts of the Generation IV forum, for which the calculation of the value and the uncertainty of the decay heat have a significant impact. In this study is developed a code of propagation of uncertainties of nuclear data on the decay heat in SFR.The process took place in three stages.The first step has limited the number of parameters involved in the calculation of the decay heat. For this, an experiment on decay heat on the reactor PHENIX (PUIREX 2008) was studied to validate experimentally the DARWIN package for SFR and quantify the source terms of the decay heat.The second step was aimed to develop a code of propagation of uncertainties : CyRUS (Cycle Reactor Uncertainty and Sensitivity). A deterministic propagation method was chosen because calculations are fast and reliable. Assumptions of linearity and normality have been validated theoretically. The code has also been successfully compared with a stochastic code on the example of the thermal burst fission curve of 235U.The last part was an application of the code on several experiments : decay heat of a reactor, isotopic composition of a fuel pin and the burst fission curve of 235U. The code has demonstrated the possibility of feedback on nuclear data impacting the uncertainty of this problem.Two main results were highlighted. Firstly, the simplifying assumptions of deterministic codes are compatible with a precise calculation of the uncertainty of the decay heat. Secondly, the developed method is intrusive and allows feedback on nuclear data from experiments on the back end of nuclear fuel cycle. In particular, this study showed how important it is to measure precisely independent fission yields along with their covariance matrices in order to improve the accuracy of the calculation of the decay heat.