Le couplage de la réaction et de l’échange thermique au sein du même appareil est intéressant lors de la mise en oeuvre de synthèses exothermiques. L’appareil étudié est un échangeur/réacteur fonctionnant en continu dont la structure est basée sur celle des échangeurs de chaleur à plaques. Le passage du batch au continu n’est pas sans difficultés et une des manières d’intensifier les transferts tout en conservant un temps de séjour suffisant (régime laminaire) est de structurer, en 2D, le chemin réactionnel. Les caractérisations expérimentales et numériques de différentes géométries de canaux ondulés ont permis de comprendre les mécanismes qui influencent les performances thermohydrauliques et le comportement des écoulements. Des corrélations reliant les critères de performance au nombre de Dean ont été établies et la démarche d’optimisation d’une géométrie en fonction des contraintes d’utilisation a pu être définie. Les premiers pas vers l’extrapolation font l’objet de la dernière partie de ces travaux et présentent un enjeu important pour le développement industriel de ces technologies. Les résultats de cette étude ont souligné l’intérêt d’un paramètre adimensionnel caractéristique : le nombre de Dean interne, qui permet de conserver les performances thermo-hydrauliques et donc de prédire leur évolution lors du processus de changement de taille. / Coupling reaction and heat transfer in the same unit is an interesting way to perform exothermic reactions. The studied apparatus is a continuous heat exchanger/reactor. Its structure is based on plate heat exchangers’ one. The main difficulty when transposing batch reactions to continuous ones is to intensify the heat and mass transfers and maintain at the same time enough residence time (laminar regime). A way to remove this barrier is to structure in two dimensions the chemical path in order to obtain a wavy channel. The experimental and numerical characterizations of several wavy geometries allowed us to understand the mechanisms’ impact on the thermo-hydraulic performances and on the flow behaviour. The performances criteria have been correlated to the Dean number and the optimisation of the geometry has been made according to industrial specifications. Finally, the scale-up procedure has been studied. Our results showed that the conservation of a characteristic number: the internal Dean number allows the prediction of the performances and of the flow behaviour when the characteristic size of the wavy channel increases.

Découverte en 1902, la méthanation du C02 reçoit un intérêt grandissant pour son application aux procédés de stockage d'énergie électrique nécessaires au développement des énergies renouvelables. Sa mise en œuvre requiert le développement de réacteurs catalytiques innovants répondant au cahier des charges de cette application. Ces travaux sont dédiés à l'étude et l'optimisation de trois types de réacteurs-échangeurs conçus au cours de cette thèse :-un réacteur à lit fixe annulaire, -un réacteur à lit fixe milli-structuré et un réacteur à mousses métalliques supports de catalyseur. Leurs performances globales sont déterminées expérimentalement. La désactivation du catalyseur est étudiée et ses causes identifiées. Une modélisation des trois réacteurs permet la simulation de leur fonctionnement. Les propriétés hydrodynamiques et thermiques de leurs structures internes et les vitesses de réaction sont caractérisées expérimentalement. Les résultats numériques des simulations sont comparés aux expériences et complètent l'étude du comportement des réacteurs. Les modèles identifiés permettent finalement d'étudier les limites et les potentiels de ces réacteurs. / Discovered in 1902, the C02 methanation is getting a growing interest for its application to electricity storage processes needed for the development of renewable anergies. lts implementation requires the development of innovative catalytic reactors compatible with the specifications of this application. The present work focuses on the study of three reactor-exchangers designed during this thesis: - an annular fixed bed reactor, a milli-structured fixed bed reactor and a reactor which uses metallic foams as catalyst carriers. Their global performances are experimentally evaluated. The catalyst deactivation is studied and its causes identified. A modeling of these three reactors allows the simulation of their behavior. The hydrodynamic and thermal properties of their internai structure and the reaction kinetics are experimentally characterized . The numerical results of the simulations are compared to the experimental data and complete the analysis of the reactors behavior.The identified models are finally used to study the limits and the potentialities of the reactors.

Dans le domaine de l'intensification des procédés, la technologie des réacteurs-échangeurs occupe une place de choix. De tels équipements combinent opération en continu et efficacités en termes de transfert de chaleur, d'hydrodynamique, de mélange, de transfert de matière et de réaction. Ce travail porte sur l'étude du passage en continu d'une synthèse pharmaceutique dans un réacteur-échangeur innovant en carbure de silicium. La méthodologie suivie est fondée sur des méthodes expérimentales et théoriques, visant à caractériser à la fois l'équipement et l'application chimique. L'objectif a été d'aboutir à un procédé optimal permettant d'augmenter productivité et sélectivité tout en assurant des niveaux de sécurité élevés. Raman. / In the field of Process Intensification, manufacturers offer many technologies of heat exchanger reactors in terms of design, material and operating conditions range which make the choice of the optimal solution difficult to be performed. Such apparatuses combine a continuous operating with strongly coupled features of heat transfer, hydrodynamics, mixing, mass transfer and reaction. To assess the feasibility and potentialities of applications carried out in this kind of apparatus, a methodology has been developed and could be divided in three parts: the equipment characterisation, the considered application (physical properties of components, reaction kinetics, heat generated), the suitable intensified process (optimal design) and the associated operating conditions (optimal control). Related to this methodology, the present study aims to transpose to continuous and to intensify a Pierre Fabre’s pharmaceutical application. In fact, this application currently carried out in batch offers productivity limitations that could be get round using a continuous intensified reactor. In this way, a complete reaction characterisation based on calorimetric experiments has been performed and provided to the optimisation tool. The results highlight the need to control the pH level and the necessity to use an on-line analytic method, spectroscopy Raman. This technique leads to an easy transfer of the reaction in continuous in order to intensify it. Optimal conditions have been underlined in order to obtain a productivity of 100%.