Les suies, particules omniprésentes dans l’atmosphère urbaine, sont d’une extrême complexité morphologique et chimique. Adsorbés à leur surface, les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) présentent une toxicité pulmonaire avérée. Durant leur transport atmosphérique, ils peuvent, par des processus d’oxydation et de photolyse, former des produits nitrés et oxygénés dont les impacts sanitaires sont peu connus. Nous proposons de caractériser le vieillissement atmosphérique de particules de suie et d’étudier l’impact de ce vieillissement sur les poumons. Ces travaux de thèse reposent sur la génération de particules de suie modèles ; la simulation en laboratoire d’un vieillissement par des expositions à l’ozone ; ainsi que l’étude des effets inflammatoires de particules vieillies ou non sur des cellules pulmonaires. Nous avons exposé, dans un premier temps, un aérosol de particules carbonées à l’ozone dans un réacteur à écoulement. Les influences du temps de contact, de la concentration initiale en ozone, de l’humidité relative, de la présence d’un rayonnement UV et de la taille des particules ont été étudiées. Le rôle de l’oxygène atomique dans le mécanisme de réaction a également été évalué. Nous nous sommes ensuite intéressés à la réactivité hétérogène entre des HAP adsorbés en surface de particules carbonées et l’ozone. Des cinétiques de dégradation de HAP particulaires ont ainsi été réalisées. Enfin, nous avons étudié la réponse inflammatoire de HAP seuls ou particulaires sur des cellules pulmonaires par le dosage d’interleukines pro-inflammatoires. L’effet du vieillissement des particules modèles, ainsi que le rôle du surfactant pulmonaire ont été évalués. / Soot particles, ubiquitous in the urban atmosphere, exhibit extreme chemical and morphological complexity. Adsorbed on their surface, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) have a proven pulmonary toxicity. During atmospheric transport, they may, through oxidation and photolysis process, form oxygenated and nitrated products about which health impacts are not well known. We propose to characterize the atmospheric aging of soot particles and to study the impact of aging on the lungs. This work deals with the generation of soot models particles; laboratory simulation of aging by exposures to ozone; and the study of the inflammatory effects of aged or not particles on lung cells. In a first step a carbonaceous aerosol has been exposed to ozone in a flow reactor. The influences of contact time, initial ozone concentration, relative humidity, UV radiations and particle size were studied. The role of the atomic oxygen in the reaction mechanism was also evaluated. Then the heterogeneous reactivity between PAHs adsorbed on carbonaceous particles and ozone has been investigated. Degradation kinetics of particulate PAHs were thus performed. Finally, we studied the inflammatory response of PAHs alone or in particulate phase on lung cells by assay of pro-inflammatory interleukins. The effect of aging models particles and the role of pulmonary surfactant were evaluated.

Un réacteur à écoulement stationnaire muni d’une tête d’injection mobile a été développé au Département Chimie et Environnement de l’École des Mines de Douai afin de mieux comprendre les processus de formation d’aérosols organiques secondaires (AOS) suite à l’oxydation en phase gazeuse de certaines espèces particulièrement réactives et/ou abondantes dans l’atmosphère. Il permet d'observer la formation des produits dans les premières étapes de la réaction à pression et température ambiantes, et en conditions stationnaires, contrairement aux chambres de simulation atmosphérique. Une première partie de ce travail a consisté à caractériser l’écoulement dans le réacteur, et à développer et optimiser les méthodes utilisées pour l’analyse de la phase gazeuse. Dans un second temps, le système a été validé du point de vue cinétique par l’étude de l’ozonolyse de pentènes méthylés et de l’α-pinène. Les coefficients de vitesse ont été déterminés en excès d’alcène et ont montré un bon accord avec les valeurs de la littérature. Pour l’un des alcènes, les deux voies réactionnelles attendues de dégradation ont été identifiées et quantifiées (en bon accord avec la seule étude existante), et un intermédiaire non oxydé, provenant du réarrangement d’un biradical Criegee, a pu être mis en évidence aux faibles temps de réaction. Enfin, la formation d’AOS par ozonolyse de l’α-pinène a été investiguée, avec caractérisation simultanée des concentrations en réactifs et produits en phase gazeuse (par analyseur d’ozone et TD/GC/FID-MS), de la distribution granulométrique des particules formées (par SMPS et HR-ToF-AMS), et de la composition chimique moyenne des particules (HR-ToF-AMS). / A steady flow reactor equipped with a mobile injection head was developed at the Chemistry and Environment Department, Ecole des Mines de Douai, to better understand the formation processes of secondary organic aerosols (SOA) following the gas phase oxidation of certain species particularly reactive and/or abundant in the atmosphere. In contrast to atmospheric simulation chambers the flow reactor allows to observe in stationary conditions the product formation in the early stages of the reaction at ambient pressure and temperature.The foremost part of this work was to characterize the reactor flow, and to develop and optimize the methods used for the gas phase analysis. In a second stage a kinetic study of the ozonolysis of methylated pentenes and α-pinene was performed to validate the system. The rate coefficients were determined in pseudo first order conditions with excess alkene and showed a good agreement with literature values. The expected oxidation pathways were identified and quantified for one alkene (in good agreement with the only study available), and a nonoxidized intermediate coming from the rearrangement of a Criegee biradical, has been found for short reaction times. Finally, the SOA formation from α-pinene ozonolysis was investigated with simultaneous characterization of the gas phase concentrations of reactants and products (by ozone analyzer and TD/GC/FID-MS), of the particle size distribution (by SMPS and HR-ToF-AMS), and of the average chemical composition of particles (HR-ToF-AMS).