Les réacteurs à lit fixe arrosé vers le bas en régime ruisselant se comportent comme des filtres en profondeur quand des liquides contaminés entrent en contact avec le lit. La rétention des solides de petite taille occasionne une augmentation progressive de la perte de charge. Éventuellement, l’opération du réacteur doit être interrompue et le lit colmaté est écarté, même si le matériel catalytique qui le constitue demeure encore actif occasionnant de la sorte des pertes économiques importantes. Cet ouvrage propose des méthodes et des modèles pour la simulation du colmatage du lit fixe avec des écoulements mono et biphasiques. Deux niveaux d’analyse sont présentés. Au niveau du lit complet, le modèle Eulérien-Eulérien, qui est une procédure de la mécanique des fluides numérique (CFD), permet l’inclusion des équations de fermeture pour le transfert de masse et de quantité de mouvement dans le contexte de la filtration en profondeur (deep bed filtration, DBF).. A l’échelle d’un seul élément de garnissage, l’analyse de trajectoire est couramment acceptée pour l’étude du taux de capture de particules dans le cadre de la filtration en profondeur dans le lit fixe. Dans le cas de l’écoulement monophasique, la capture de particules est calculée par l’expression de Rajagolapan & Tien (1976). L’insertion de cette expression dans le code CFD fourni des informations utiles à propos du comportement de la colonne en état transitoire. Dans le cas de l'écoulement biphasique en régime ruisselant, aucune procédure d’analyse de trajectoire n'est connue. En conséquence, une toute nouvelle adaptation de cette méthodologie est proposée. En utilisant un modèle de film pour représenter le réacteur à lit arrosé, l'analyse de TA est accomplie dans les cas suivants; monophasique et biphasique avec déposition monocouche et multicouche. Les tendances de TA concordent avec l'analyse de Rajagopalan et Tien (1976) démontrant que les mécanismes de capture sont du même type que ceux qui se présentent dans l'écoulement monophasique et qu’ils sont modifiés uniquement par la présence de la phase gazeuse. Les résultats ont été comparés aux données expérimentales de Gray et al. (2002). La rétention liquide statique (SLH) est un paramètre qui, selon des observations expérimentales, affecte sensiblement la capture en conditions multiphasiques. Une collection presque exhaustive des données de la SLH a été construite à partir de la littérature expérimentale disponible. Avec ces données de SLH et avec l'utilisation d'un algorithme considérant un minimum d'énergie de ménisque, des angles de contact moyennés pour une gamme de liquides et de garnissages ont été obtenus. En réinsérant les angles de contact calculés dans un logiciel de réseaux neuronaux, une corrélation qui surpasse toutes les corrélations disponibles a été obtenue. À l’avenir, il serait souhaitable que la rétention liquide statique soit incluse dans le modèle de colmatage, ou à tout le moins dans l’analyse des trajectoires. / Trickle bed reactors (TBR) behave as deep bed filtration (DBF) units when the liquid feedstock is contaminated with fine particles. Solid retention causes an ever increasing pressure drop in the bed that leads to eventual halting of the installation. Industry response has been so far to change the plugged, but still active, catalytic bed with a fresh catalyst packing causing important profit losses of the process. In this work two levels of analysis are proposed for the DBF in single and two phase trickle flow conditions. At bed scale, an Eulerian-Eulerian CFD approach is used that provides the framework for the insertion of closure equations for the mass transfer in DBF. At pore scale, Trajectory Analysis (TA) is used as is an accepted procedure for the analysis of Deep Bed Filtration (DBF) in single-phase aqueous systems. In single phase flow through packed beds, the known TA based expression of Rajagolapan and Tien (1976) is used. By inserting this expression in the CFD approach it becomes possible to obtain valuable information about the transient structure and development of plugging. Benchmarking was obtained with the work of Narayan et al. (1997). In two phase trickle flow, no TA approach is known so far and an all new extension of this methodology is proposed in this work. Using a film model to represent the trickle bed reactor, TA analysis is performed in single phase, one-layer and multilayer deposition in TBR conditions. TA tendencies were akin to the analysis of Rajagopalan and Tien (1976) demonstrating that deposition mechanisms are of the same kind as in the single phase flow only modified by the presence of the gas phase. Results were compared with the data of Gray et al. (2002). Static liquid hold-up (SLH) is a parameter that, according to experimental observations, affects significantly solid deposition in multiphase conditions. An almost exhaustive collection of SLH values was constructed from the available experimental literature. With the SLH data and with the use of a minimum energy algorithm, average contact angles for a wide range of liquids and packing were obtained. Reinserting the calculated contact angles in neural network software, a correlation was obtained which outperforms all the available correlations. It is hoped that in future work, this last parameter, the SLH, will be included in the plugging model or at least in the trajectory analysis at the collector scale.

Parmi les réacteurs triphasiques gaz-liquide-solide utilisés dans la pratique industrielle, les réacteurs catalytiques à lit fixe arrosé à cocourant de gaz et de liquide vers le bas, i.e., trickle bed reactors (TBR), sont très répandus en particulier dans divers processus de transformation à hautes température et pression. Les travaux expérimentaux se poursuivent depuis plus de quatre décennies sur la quantification des paramètres hydrodynamiques (transition des régimes d'écoulement, perte de pression biphasique, rétention liquide, efficacité de mouillage, etc.) pour cette configuration de réacteurs. Différentes approches ont été mises en œuvre par un grand nombre d’équipes de recherche pour mesurer ces paramètres hydrodynamiques dans le but de construire des outils de prédiction et de description par rapport aux conditions réelles d’opération des processus à l’échelle industrielle. La présente contribution se propose de répondre à la question suivante : Dans quelle mesure les connaissances accumulées à partir d’observations à l’échelle laboratoire dans les conditions ambiantes sont-elles fiables pour opérer un TBR à pression et température élevées? Une question sous-jacente à la précédente concerne le comportement hydrodynamique avec la température lorsque le réacteur est alimenté par un liquide non-newtonien. L'intensification des procédés est une approche en vogue et prometteuse pour continuer à apporter des perfectionnements (gains en économie et en efficacité) au réacteur TBR. Aussi, l’induction artificielle d’impulsions est-elle envisagée dans cette étude en tant que méthode d'intensification de processus pour des températures et pressions non-ambiantes. Le présent travail tentera de démontrer les avantages de plusieurs variantes de l'opération périodique sur l'hydrodynamique des TBR pour des systèmes coalescent, non-newtonien et moussant à des températures et pressions augmentées. / Trickle bed reactor (TBR) is one of the most widely used three-phase reactors in various processes mostly operated at high temperature and high pressure. The ongoing experimental work on the hydrodynamic parameters (flow regime transition, pressure drop, liquid holdup, wetting efficiency etc.) of this packed bed reactor configuration goes to early 1960’s. Different techniques were applied by different researchers for the measurement of these hydrodynamic parameters which let the comparison and the decision of more convenient method by means of doing investigations at conditions near to that of industrial processes. Process intensification is considered to be a leading approach for the ongoing research on the economic reduction and reactor efficiency enhancement. Artificial induction of pulses is pronounced as one of the methods for the process intensification in TBRs. As trickle bed reactor is also used in biochemical processes, and the initial liquid behaving like a Newtonian fluid could turn into a non-Newtonian fluid after various biochemical processes; it is emphatic to study TBR hydrodynamics with non-Newtonian systems. Despite large amount of work exists in the literature for steady state hydrodynamics of TBR operating at high pressure; the hydrodynamic behavior of TBR at high temperature has been left as a concealed issue. Additionally none of the experimental work performed to demonstrate the advantages of periodic operation on TBR hydrodynamics dealt with the effects of increased temperature and pressure. This study illustrates the hydrodynamics of TBR at increased temperature and pressure under constant throughput flow and cyclic operation.

Un colmatage des réacteurs à lit fixe arrosé, i.e., Trickle Bed Reactor (TBR), peut se produire lorsque des suspensions liquide-solide diluées y sont traitées ou lorsque des processus chimiques induisent la formation de solides, par exemple du coke, à l'instar de certaines opérations de raffinage du pétrole. Suite à l'accumulation excessive de ces fines solides, le gradient de pression peut atteindre un niveau limite mettant en jeu la tolérance physique du catalyseur. Ainsi, indépendamment de l'activité chimique résiduelle de catalyseur, l'arrêt du réacteur peut s'imposer pour un remplacement du lit catalytique par un lot de catalyseurs frais avec les conséquences économiques associées. Les activités de recherche dans la littérature ouverte concernant ce domaine ont été limitées à quelques travaux expérimentaux et de modélisation. La nécessité d'une recherche plus approfondies et plus systématique s'est donc imposée à nous afin de déchiffrer les mécanismes sous-jacents de la filtration en mode biphasique et de proposer éventuellement de nouvelles solutions d'opération de ce type de réacteurs. L'objectif de la recherche proposée était de fournir une meilleure compréhension des mécanismes et de la structure des dépôts dans les réacteurs à lit fixe arrosé traitant des suspensions d'hydrocarbures afin de proposer de nouvelles stratégies de décolmatage. En raison de la nature opaque du lit, les observations pariétales, les mesures de perte de pression et de dépôts spécifiques, ont été couplés à des mesures non-invasives basées sur l'imagerie par la tomographic électrique capacitive afin de dévoiler la structure interne du lit lors de la déposition de fines particules. Pour surmonter les forces qui concourent à la déposition sur les collecteurs, de nouvelles stratégies, incluant des configurations différentes de réacteur ou des modes d'alimentation cyclique ont été abordées dans notre étude. Les réacteurs de type monolithe, consistant en des blocs à multiples canaux droits, ont été étudiés avec l'objectif de minimisation du dépôt spécifique et de la perte de pression biphasique. La filtration biphasique de suspensions a été étudiée aussi bien en régime d'écoulement de Taylor (petits canaux) qu'en régime de film (grands canaux). Les forces inter-particulaires fine-fine et fine-collecteur sont déterminantes pour que la déposition de fines puisse avoir lieu. Par conséquent, différentes opérations cycliques ont été examinées pour étudier l'effet positif des pulsations hydrodynamiques liquides pour surmonter les forces d'adhésion entre dépôts et lit. La mise en oeuvre de forces répulsives fortes via la modulation de la conductivité électrique dans des milieux non-aqueux a également été étudiée pour montrer l'efficacité de cette approche pour la prévention de colmatage.

Les réseaux de neurones artificiels (RNA) suscitent toujours un vif intérêt dans la plupart des domaines d’ingénierie non seulement pour leur attirante « capacité d’apprentissage » mais aussi pour leur flexibilité et leur bonne performance, par rapport aux approches classiques. Les RNA sont capables «d’approximer» des relations complexes et non linéaires entre un vecteur de variables d’entrées x et une sortie y. Dans le contexte des réacteurs multiphasiques le potentiel des RNA est élevé car la modélisation via la résolution des équations d’écoulement est presque impossible pour les systèmes gaz-liquide-solide. L’utilisation des RNA dans les approches de régression et de classification rencontre cependant certaines difficultés. Un premier problème, général à tous les types de modélisation empirique, est celui de la sélection des variables explicatives qui consiste à décider quel sous-ensemble xs ⊂ x des variables indépendantes doit être retenu pour former les entrées du modèle. Les autres difficultés à surmonter, plus spécifiques aux RNA, sont : le sur-apprentissage, l’ambiguïté dans l’identification de l’architecture et des paramètres des RNA et le manque de compréhension phénoménologique du modèle résultant. Ce travail se concentre principalement sur trois problématiques dans l’utilisation des RNA: i) la sélection des variables, ii) l’utilisation de la connaissance apriori, et iii) le design du modèle. La sélection des variables, dans le contexte de la régression avec des groupes adimensionnels, a été menée avec les algorithmes génétiques. Dans le contexte de la classification, cette sélection a été faite avec des méthodes séquentielles. Les types de connaissance a priori que nous avons insérés dans le processus de construction des RNA sont : i) la monotonie et la concavité pour la régression, ii) la connectivité des classes et des coûts non égaux associés aux différentes erreurs, pour la classification. Les méthodologies développées dans ce travail ont permis de construire plusieurs modèles neuronaux fiables pour les prédictions de la rétention liquide et de la perte de charge dans les colonnes garnies à contre-courant ainsi que pour la prédiction des régimes d’écoulement dans les colonnes garnies à co-courant. / Artificial neural networks (ANN) have recently gained enormous popularity in many engineering fields, not only for their appealing “learning ability, ” but also for their versatility and superior performance with respect to classical approaches. Without supposing a particular equational form, ANNs mimic complex nonlinear relationships that might exist between an input feature vector x and a dependent (output) variable y. In the context of multiphase reactors the potential of neural networks is high as the modeling by resolution of first principle equations to forecast sought key hydrodynamics and transfer characteristics is intractable. The general-purpose applicability of neural networks in regression and classification, however, poses some subsidiary difficulties that can make their use inappropriate for certain modeling problems. Some of these problems are general to any empirical modeling technique, including the feature selection step, in which one has to decide which subset xs ⊂ x should constitute the inputs (regressors) of the model. Other weaknesses specific to the neural networks are overfitting, model design ambiguity (architecture and parameters identification), and the lack of interpretability of resulting models. This work addresses three issues in the application of neural networks: i) feature selection ii) prior knowledge matching within the models (to answer to some extent the overfitting and interpretability issues), and iii) the model design. Feature selection was conducted with genetic algorithms (yet another companion from artificial intelligence area), which allowed identification of good combinations of dimensionless inputs to use in regression ANNs, or with sequential methods in a classification context. The type of a priori knowledge we wanted the resulting ANN models to match was the monotonicity and/or concavity in regression or class connectivity and different misclassification costs in classification. Even the purpose of the study was rather methodological; some resulting ANN models might be considered contributions per se. These models-- direct proofs for the underlying methodologies-- are useful for predicting liquid hold-up and pressure drop in counter-current packed beds and flow regime type in trickle beds.

L'extraction et le traitement des combustibles fossiles off-shore s’intéressent aux problèmes liés aux écoulements multiphasiques inclinés. Dans ce projet, les effets de l'inclinaison du lit sur le comportement hydrodynamique des phases gaz et liquide écoulant à cocourant ascendant, ont été étudiés expérimentalement. La technique de la tomographie à capacitance électrique (ECT) a été mise en place pour observer les comportements locaux de la distribution axiale de la rétention en liquide. À l’aide de l’ECT, les coupes transversales de la saturation moyenne de liquide, les pertes de charge globale à travers le lit et la ségrégation gaz-liquide ont été mesurées ainsi que l'effet des conditions d'exploitation sur le profil axial de saturation de liquide. Les résultats indiquent que l'inclinaison du lit crée un court-circuit pour la phase gaz le long de la paroi supérieure où il peut s'écouler d'une manière séparée. Mots-clés: Hydrodynamique; colonne inclinée; saturation de liquide; tomographie à capacitance électrique (ECT).

La sensibilité des réactions catalytiques à la filtration et le dépôt simultané de fines dans les réacteurs à lit ruisselant ont été évaluées au moyen de l'hydrogénation catalytique de l'a-méthylstyrène présent dans des suspensions diluées de kaolin dans du kérosène. Nous avons observé une corrélation négative entre la conversion catalytique et l'ampleur du dépôt spécifique au sein du lit engendrant une étape supplémentaire de transfert de masse au travers du dépôt en croissance sur les collecteurs. La sévérité de la résistance au transfert de masse est sensible à la compaction du dépôts autour des collecteurs qui est influencée par l'importance des vitesses superficielles de gaz. En outre, les pertes irréversibles observées concernant l'activité du catalyseur ont été attribuées, après avoir débarrassé le catalyseur de son dépôt, à une perte de sites actifs par le piégeage de fines dans les microporostiés du catalyseur. L'accumulation de fines dans le lit de catalyseur a été notablement réduite par l'adjonction en amont du lit de modules à base de mousses inorganiques (d'alumine ou de carbure de silicium) à haute porosité et faisant office de filtres de garde. Des études hydrodynamiques ont été réalisées avec et sans les blocs de mousse pour évaluer leur rôle sur la répartition de la suspension, la réduction du dépôt spécifique et la chute de pression dans le lit ruisselant. Il a été constaté que l'efficacité de capture par les blocs de mousse dépend de la connectivité et du degré d'ouverture des cellules dans les mousses ainsi que de la nature physico-chimique des matériaux constitutifs. Le nombre de modules de mousse a affecté la réduction des dépôts spécifiques et la chute de pression dans le lit. Ceci indique une possibilité de prolonger la durée de vie des réacteurs d'hydrotraitement à lit ruisselant à l'aide de lits de garde à base de mousse.