Dans ce travail, nous nous sommes intéressés à la synthèse et à la caractérisation de matériaux à base d'argiles naturelles en provenance d'Algérie et de Tunisie, pouvant être utilisés en tant que catalyseurs dans l'oxydation de polluants organiques par les réactions Fenton et photo-Fenton. Nous avons également optimisé les paramètres réactionnels (quantité de catalyseur, concentration en polluant...) dans le but d'améliorer les performances catalytiques de ces derniers. En effet, l'oxydation de polluants organiques récalcitrants par des réactions de type Fenton est considérée comme l'une des techniques les plus performantes parmi les procédés d'oxydation avancée (POA). Elle permet d'aboutir dans certains cas au stade ultime de l'oxydation qui est la minéralisation (transformation en CO₂ et H₂O). La caractérisation des argiles à l'état brut par différentes techniques physico-chimiques montre qu'en plus des matériaux argileux, il existe quelques oxydes métalliques dans toutes les argiles étudiées, avec des proportions plus ou moins variées. En particulier, la smectite a montré une contenance assez importante en fer. Les argiles synthétisés montrent une très bonne performance catalytique en un minimum de temps (2 heures de réaction). Le catalyseur à base de smectite calciné à 450°C et tamisé donne le meilleur rendement catalytique. Cette activité peut être expliquée par la forte teneur en fer ainsi qu'à la combinaison entre le choix de la taille des particules et la température de calcination de la smectite. La caractérisation de ce catalyseur a montré que ce matériau mésoporeux contenait une quantité de fer (III) stabilisée dans la structure par le fait de la calcination. / In this study, we are interested to the synthesis and charaterization of materials based on natural clays from Algeria and Tunisia, usable as catalysts in the oxidation of organic pollutants by the Fenton's and photo-Fenton's reaction. We have also optimized the reaction parameters (amount of catalyst, concentration of pollutant...) in order to improve the catalytic performance of these catalysts. Indeed, the oxidation of recalcitrant organic pollutants by Fenton-type reactions is regarded as one of the most effective method amongst the advanced oxidation process (AOPs). It can lead in some cases to the total mineralization of pollutants (conversion into CO₂ and H₂O). The caracterization of the raw clays various physicochemical methods shows that, in addiction to clay minerals, there are some metallic oxides in all studied clays, with varied proportions. Especially, smectite showed a fairly significant iron capacity. The synthesized clays show a good catalytic performance in minimum of time (2 hours of reaction). The smectite catalyst, sieved and calcined at 450°C gives the best performance. This activity can be explained by the high content of iron as well as the combination of the choice of particle size and the calcination temperature of the smectite. The caracterization of this catalyst, showed that this mesoporous material contains an amount of iron (III) stabilized in the structure by the fact of calcination.