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"Avaliação da contaminação provocada por pará-raios radioativos de Amerício-241 descartados em lixões" / EVALUATION OF THE CONTAMINATION RISK BY 241AM FROM LIGHTNING RODS DISPOSED AT UNCONTROLLED GARBAGE DUMP

Marumo, Júlio Takehiro 20 September 2006 (has links)
Os pára-raios radioativos foram fabricados no Brasil até 1989, quando a Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN) suspendeu a concessão de uso de material radioativo nesses artefatos. Desde então, o pára-raios radioativo tem sido substituído por outro, do tipo Franklin, e recolhido como rejeito radioativo. Entretanto, apenas 23 % do total fabricado no país foram entregues à CNEN. Esta situação é preocupante, pois a chance, desses artefatos serem descartados como resíduo comum e chegarem a lixões, é grande, uma vez que, segundo dados do Instituto Brasileiro de Geografia e Estatística (IBGE), em 2000, 63,6 % dos municípios brasileiros dispunham o resíduo nesses locais. Além disso, o amerício, o radionuclídeo mais empregado, é classificado como sendo um elemento de alta toxicidade, quando ingerido ou inalado. No presente trabalho, foram realizados experimentos de migração de Am-241 em lisímetros, com o objetivo de se avaliar o risco de contaminação provocada por pára-raios radioativos descartados como resíduo comum. Fontes radioativas removidas de pára-raios foram inseridas em lisímetros preenchidos com resíduo orgânico, coletado no restaurante do Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares, IPEN-CNEN/SP, e chorume gerado foi periodicamente analisado para determinar suas características como pH, potencial redox, teor de sólidos e a concentração do material radioativo. O crescimento microbiano também foi avaliado, pelo método de contagem direta do número de unidades formadoras de colônia. A estimativa de risco foi baseada no cálculo de dose para membros do público, sendo a ingestão de água a via mais provável de exposição. O valor obtido foi cerca de 1000 vezes inferior ao limite de dose anual estabelecido, pela Comissão Internacional de Proteção Radiológica (ICRP), demonstrando que o risco de contaminação provocado pelo descarte de pára-raios em lixões é baixo. / Radioactive lightning rods were manufactured in Brazil until 1989, when the licenses for using radioactive sources in these products were lifted by the national nuclear authority. Since then, radioactive devices have been replaced by Franklin type one and collected as radioactive waste. However, only 23 percent of the estimated total number of installed rods was delivered to Brazilian Nuclear Commission (Comissão Nacional de Energia Nuclear – CNEN). This situation is of concern to us as there is a possibility of the rods being discarded as domestic waste, considering that in Brazil, 63.6 percent of the municipal solid waste is disposed at uncontrolled garbage dump, according to Instituto Brasileiro de Geografia e Estatística (IBGE) in 2000. In addition, americium, the most common employed radionuclide, is classified as a high toxicity element, when ingested or inhaled. In the present study, it was performed migration experiments of Am-241 by lysimeter system in order to evaluate the risk of contamination caused by radioactive lightning rods disposed as a common solid waste. Sources removed from lightning rods were placed inside lysimeters filled with organic waste, collected at the restaurant of Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares, IPEN-CNEN/SP, and the generated leachate was periodically analyzed to determine its characteristics such as pH, redox potential, solid content and concentration of the radioactive material. Microbial growth was also evaluated by counting the number of colony forming units. The equivalent dose to members of the public has been calculated considering the ingestion of drinking water, the most probable mode of exposure. The final result was about 145 times below the effective dose limit of 1 mSv.year-1 for members of the public, established by the International Commission on Radiological Protection (ICRP), demonstrating that the risk caused by lightning rods disposed at uncontrolled garbage dump is low.
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Bases de projeto para a automatização do sistema de garantia da qualidade em gerência de rejeitos radioativos / Project bases for the automation of a quality assurance system in radioactive waste management

Smith, Ricardo Bastos 04 May 2018 (has links)
O projeto, operação e descomissionamento de uma unidade de tratamento e armazenamento de rejeitos requerem que sejam observados os requisitos regulatórios referentes à garantia da qualidade nuclear, conforme o Regulamento CNENNN1.16 \"Garantia da Qualidade para a Segurança de Usinas Nucleoelétricas e Outras Instalações\", da Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN). Entretanto, embora a aplicação do regulamento seja obrigatória, o documento da CNEN apresenta requisitos para qualquer tipo de instalação nuclear, sendo por isso genérico e pouco detalhado em relação às ações necessárias para garantir que os requisitos mais específicos de uma unidade de tratamento e armazenamento de rejeitos sejam observados. Além disso, não existem comercialmente ferramentas informatizadas já prontas para utilização, mas somente programas para gestão de qualidade que requerem uma adaptação através da inclusão de conjuntos de dados específicos do programa de controle da qualidade de uma instalação de gestão de rejeitos, ou então o desenvolvimento de uma ferramenta personalizada. Desta forma, o objetivo deste trabalho é buscar informações que permitam o desenvolvimento de bases para um sistema informatizado de garantia da qualidade que esteja em conformidade com o regulamento da CNEN NN-1.16, e que possa vir a englobar os procedimentos específicos para uma instalação de tratamento e gestão de rejeitos radioativos. / The design, operation and decommissioning of a radioactive waste treatment and storage unit requires the compliance with the regulatory requirements for nuclear quality assurance, in accordance with the CNEN-NN.1.16 - \"Quality Assurance for the Safety of Nuclear Power Plants and Other Installations\", of the National Nuclear Energy Commission (CNEN). However, although the regulation is mandatory, the CNEN document presents requirements for any type of nuclear facility, therefore it is generic and not detailed in relation to the actions necessary to ensure that the more specific requirements of a radioactive waste treatment and storage unit are met. In addition, there are no commercially available ready-to-use computer tools, but only quality management programs that require adaptation through the inclusion of specific data sets from the quality control program of a radioactive waste management facility, or the development of a customized tool. Therefore, the objective of this work is to gather information that allows the development of bases for a computerized quality assurance system that is in compliance with the CNEN NN-1.16 regulation, and which may include the specific procedures for an facility of treatment and management of radioactive waste.
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Proposta de um questionário  destinado a avaliar a percepção de risco relativa a um repositório de rejeitos radioativos / Proposal for a questionnaire to assess risk perception concerning a radioactive waste repository

Tanimoto, Kátia Suemi 18 October 2011 (has links)
Um aspecto fundamental da aceitação pública da energia nuclear é a crença de que os rejeitos radioativos podem ser gerenciados de maneira segura, no intuito de proteger os seres humanos dos possíveis efeitos prejudiciais, tanto nas gerações atuais como nas futuras. Neste sentido, é essencial compreender como as pessoas percebem o risco associado com rejeitos radioativos e quais são os principais fatores que conduzem suas atitudes em relação à eliminação destes. Uma das maneiras para alcançar esse entendimento é através de pesquisas de opinião. Neste estudo, foi proposto um questionário focado na questão da aceitabilidade da energia nuclear e sua associação com a gestão de rejeitos radioativos, cobrindo os seguintes aspectos: atitudes em relação à energia nuclear e aos rejeitos radioativos, credibilidade das instituições e setores responsáveis pela segurança nuclear, identificação dos benefícios percebidos; percepção do risco de determinadas tecnologias e atividades, percepção do risco real, compreensão das reações emocionais e princípio da precaução. Resultados obtidos a partir de uma aplicação piloto do questionário são apresentados e discutidos neste trabalho. / One of the key features for public acceptance of nuclear energy is the belief that radioactive waste can be managed safely, in order to protect human beings from its possible harmful effects in present and future generations. In this sense, it is essential to understand how people perceive the risk associated with radioactive waste and which the main factors driving their attitudes toward its disposal are. One of the ways to achieve this understanding is through opinion polls. In this study, a questionnaire focused on the nuclear energy aceitability issue and its association with radioactive waste management was proposed, covering the following aspects: attitudes towards radioactive waste and nuclear power, credibility on institutions and sectors responsible by the nuclear safety, identification of perceived benefits, risk perception of specific technologies and activities, perception of real risk, emotional reaction comprehension and precautionary principle. Results obtained from a pilot questionnaire application are presented and discussed in this paper.
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Utilização de métodos radioanalíticos para a determinação de isótopos de urânio, netúnio, plutônio, amerício e cúrio em rejeitos radioativos / Use of radioanalytical methods for determination of uranium, neptunium, plutonium, americium and curium isotopes in waste radioactive

Geraldo, Bianca 05 October 2012 (has links)
O carvão ativado é um tipo comum de rejeito radioativo que contém elevada concentração de produtos de ativação e fissão. O gerenciamento deste rejeito inclui a sua caracterização, visando à determinação e quantificação dos radionuclídeos específicos, incluindo aqueles conhecidos como Radionuclídeos de Difícil Medição (RDM). A análise dos RDMs geralmente envolve análises radioquímicas complexas para purificação e separação dos radionuclídeos, as quais são caras e demandam muito tempo. O objetivo deste trabalho foi definir uma metodologia de análise sequencial de isótopos de urânio, netúnio, plutônio, amerício e cúrio, presentes em um tipo de rejeito radioativo, avaliando-se rendimento químico, tempo de análise, quantidade de rejeito secundário gerado e custo. Foram comparadas e validadas três metodologias que empregam a troca iônica (TI + EC), extração cromatográfica (EC) e extração com polímeros (ECP). O rejeito estudado foi o carvão ativado, proveniente do sistema de purificação de água do circuito primário de refrigeração do reator IEA-R1. As amostras de carvão foram dissolvidas por digestão ácida, seguida de purificação e separação dos isótopos com resinas de troca iônica, extração cromatográfica e extração com polímeros. Os isótopos foram analisados em um espectrômetro alfa, equipado com detectores de barreira de superfície. O rendimento químico de todos os elementos foi satisfatório para os métodos TI + EC e EC. Para o método ECP, apenas o rendimento químico do U foi comparável aos outros métodos. As análises estatísticas dos resultados bem como a análise de custo e volume de rejeito secundário gerado demonstraram que o método EC é o mais adequado para a identificação e quantificação dos isótopos estudados em carvão ativado. / Activated charcoal is a common type of radioactive waste that contains high concentrations of fission and activation products. The management of this waste includes its characterization aiming the determination and quantification of the specific radionuclides including those known as Difficult-to-Measure Radionuclides (RDM). The analysis of the RDM\'s generally involves complex radiochemical analysis for purification and separation of the radionuclides, which are expensive and time-consuming. The objective of this work was to define a methodology for sequential analysis of the isotopes of uranium, neptunium, plutonium, americium and curium present in a type of radioactive waste, evaluating chemical yield, analysis of time spent, amount of secondary waste generated and cost. Three methodologies were compared and validated that employ ion exchange (TI + EC), extraction chromatography (EC) and extraction with polymers (ECP). The waste chosen was the activated charcoal from the purification system of primary circuit water cooling the reactor IEA-R1. The charcoal samples were dissolved by acid digestion followed by purification and separation of isotopes with ion exchange resins, extraction and chromatographic extraction polymers. Isotopes were analyzed on an alpha spectrometer, equipped with surface barrier detectors. The chemical yields were satisfactory for the methods TI + EC and EC. ECP method was comparable with those methods only for uranium. Statistical analysis as well the analysis of time spent, amount of secondary waste generated and cost revealed that EC method is the most effective for identifying and quantifying U, Np, Pu, Am and Cm present in charcoal.
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Bases de projeto para a automatização do sistema de garantia da qualidade em gerência de rejeitos radioativos / Project bases for the automation of a quality assurance system in radioactive waste management

Ricardo Bastos Smith 04 May 2018 (has links)
O projeto, operação e descomissionamento de uma unidade de tratamento e armazenamento de rejeitos requerem que sejam observados os requisitos regulatórios referentes à garantia da qualidade nuclear, conforme o Regulamento CNENNN1.16 \"Garantia da Qualidade para a Segurança de Usinas Nucleoelétricas e Outras Instalações\", da Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN). Entretanto, embora a aplicação do regulamento seja obrigatória, o documento da CNEN apresenta requisitos para qualquer tipo de instalação nuclear, sendo por isso genérico e pouco detalhado em relação às ações necessárias para garantir que os requisitos mais específicos de uma unidade de tratamento e armazenamento de rejeitos sejam observados. Além disso, não existem comercialmente ferramentas informatizadas já prontas para utilização, mas somente programas para gestão de qualidade que requerem uma adaptação através da inclusão de conjuntos de dados específicos do programa de controle da qualidade de uma instalação de gestão de rejeitos, ou então o desenvolvimento de uma ferramenta personalizada. Desta forma, o objetivo deste trabalho é buscar informações que permitam o desenvolvimento de bases para um sistema informatizado de garantia da qualidade que esteja em conformidade com o regulamento da CNEN NN-1.16, e que possa vir a englobar os procedimentos específicos para uma instalação de tratamento e gestão de rejeitos radioativos. / The design, operation and decommissioning of a radioactive waste treatment and storage unit requires the compliance with the regulatory requirements for nuclear quality assurance, in accordance with the CNEN-NN.1.16 - \"Quality Assurance for the Safety of Nuclear Power Plants and Other Installations\", of the National Nuclear Energy Commission (CNEN). However, although the regulation is mandatory, the CNEN document presents requirements for any type of nuclear facility, therefore it is generic and not detailed in relation to the actions necessary to ensure that the more specific requirements of a radioactive waste treatment and storage unit are met. In addition, there are no commercially available ready-to-use computer tools, but only quality management programs that require adaptation through the inclusion of specific data sets from the quality control program of a radioactive waste management facility, or the development of a customized tool. Therefore, the objective of this work is to gather information that allows the development of bases for a computerized quality assurance system that is in compliance with the CNEN NN-1.16 regulation, and which may include the specific procedures for an facility of treatment and management of radioactive waste.
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"Avaliação da contaminação provocada por pará-raios radioativos de Amerício-241 descartados em lixões" / EVALUATION OF THE CONTAMINATION RISK BY 241AM FROM LIGHTNING RODS DISPOSED AT UNCONTROLLED GARBAGE DUMP

Júlio Takehiro Marumo 20 September 2006 (has links)
Os pára-raios radioativos foram fabricados no Brasil até 1989, quando a Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN) suspendeu a concessão de uso de material radioativo nesses artefatos. Desde então, o pára-raios radioativo tem sido substituído por outro, do tipo Franklin, e recolhido como rejeito radioativo. Entretanto, apenas 23 % do total fabricado no país foram entregues à CNEN. Esta situação é preocupante, pois a chance, desses artefatos serem descartados como resíduo comum e chegarem a lixões, é grande, uma vez que, segundo dados do Instituto Brasileiro de Geografia e Estatística (IBGE), em 2000, 63,6 % dos municípios brasileiros dispunham o resíduo nesses locais. Além disso, o amerício, o radionuclídeo mais empregado, é classificado como sendo um elemento de alta toxicidade, quando ingerido ou inalado. No presente trabalho, foram realizados experimentos de migração de Am-241 em lisímetros, com o objetivo de se avaliar o risco de contaminação provocada por pára-raios radioativos descartados como resíduo comum. Fontes radioativas removidas de pára-raios foram inseridas em lisímetros preenchidos com resíduo orgânico, coletado no restaurante do Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares, IPEN-CNEN/SP, e chorume gerado foi periodicamente analisado para determinar suas características como pH, potencial redox, teor de sólidos e a concentração do material radioativo. O crescimento microbiano também foi avaliado, pelo método de contagem direta do número de unidades formadoras de colônia. A estimativa de risco foi baseada no cálculo de dose para membros do público, sendo a ingestão de água a via mais provável de exposição. O valor obtido foi cerca de 1000 vezes inferior ao limite de dose anual estabelecido, pela Comissão Internacional de Proteção Radiológica (ICRP), demonstrando que o risco de contaminação provocado pelo descarte de pára-raios em lixões é baixo. / Radioactive lightning rods were manufactured in Brazil until 1989, when the licenses for using radioactive sources in these products were lifted by the national nuclear authority. Since then, radioactive devices have been replaced by Franklin type one and collected as radioactive waste. However, only 23 percent of the estimated total number of installed rods was delivered to Brazilian Nuclear Commission (Comissão Nacional de Energia Nuclear – CNEN). This situation is of concern to us as there is a possibility of the rods being discarded as domestic waste, considering that in Brazil, 63.6 percent of the municipal solid waste is disposed at uncontrolled garbage dump, according to Instituto Brasileiro de Geografia e Estatística (IBGE) in 2000. In addition, americium, the most common employed radionuclide, is classified as a high toxicity element, when ingested or inhaled. In the present study, it was performed migration experiments of Am-241 by lysimeter system in order to evaluate the risk of contamination caused by radioactive lightning rods disposed as a common solid waste. Sources removed from lightning rods were placed inside lysimeters filled with organic waste, collected at the restaurant of Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares, IPEN-CNEN/SP, and the generated leachate was periodically analyzed to determine its characteristics such as pH, redox potential, solid content and concentration of the radioactive material. Microbial growth was also evaluated by counting the number of colony forming units. The equivalent dose to members of the public has been calculated considering the ingestion of drinking water, the most probable mode of exposure. The final result was about 145 times below the effective dose limit of 1 mSv.year-1 for members of the public, established by the International Commission on Radiological Protection (ICRP), demonstrating that the risk caused by lightning rods disposed at uncontrolled garbage dump is low.
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Avaliação da alteração das propriedades da pasta de cimento em ambiente de repositório / Assessment of cement paste properties changes in repository environment

Ferreira, Eduardo Gurzoni Alvares 30 April 2013 (has links)
Pasta de cimento é um material comum em repositórios para rejeitos radioativos, atuando como material estrutural e de imobilização. Sua utilização como material de preenchimento em um repositório tipo poço tubular profundo para fontes seladas, no entanto, requer um maior tempo de vida útil do material. O conhecimento de seu comportamento em longo prazo é necessário para garantir a segurança da instalação em milhares de anos. O presente trabalho avaliou as alterações na pasta de cimento induzidas por fatores de degradação, como ataque de agentes agressivos, alta temperatura e presença de campo de radiação. Corpos de prova (cps) de pasta de cimento foram submetidos a ensaios acelerados de degradação e os efeitos deletérios foram avaliados por meio de ensaios de resistência mecânica, variação dimensional, lixiviação/penetração de íons, DRX, TGA e MEV. Observou-se que a hidratação dos cps foi beneficiada pela imersão (em água destilada ou em solução salina) e alta temperatura, resultando em uma resistência maior. O armazenamento à seco prejudicou a hidratação, mantendo a resistência mais baixa. O tempo de imersão e a irradiação não foram capazes de alterar a mineralogia e a resistência da pasta de cimento. / Cement paste is widely used in repositories for radioactive wastes, acting as structural and immobilization material. However, its use as backfill material in boreholes for sealed sources requires a longer service life of this material. The assessment of the cement paste behavior in long term is needed to improve the confidence that the material will perform as required during the service life of the facility. This research evaluated the changes in cement paste induced by degradation parameters. Portland cement paste specimens (cps) were submitted to accelerated degradation tests and the damage effects was evaluated by mechanical strength, variation of sample mass and volume, leaching/penetration of ions, XRD, TGA and SEM. It was observed that cps hydration was benefited by immersion (in distilled water or salt solution) and high temperatures, resulting in a higher strength. Dry storage, however, influenced the hydration process and maintained strength lower. Time of treatment and irradiation were not able to alter mineralogy and durability of cement paste.
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Considerações sobre o descomissionamento do reator de pesquisa IEA-R1 e futuro de suas instalações após o seu desligamento / Considerations about decommissioning of the IEA-R1 research reactor and the future of its instalations after shutdown

Frajndlich, Roberto 19 December 2014 (has links)
O Reator Nuclear de Pesquisa IEA-R1 em operação desde 1957 no Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN-CNEN/SP) é um dos reatores mais antigos do mundo em operação. Em algum momento no futuro, a exemplo de outros reatores, será desligado definitivamente. Antes de chegar este momento a organização operadora precisa planejar o futuro de suas instalações e definir o destino que pretende dar aos equipamentos e materiais radioativos e não radioativos que se encontram no interior das instalações. Estas questões devem estar contidas no chamado \"Plano de Descomissionamento Preliminar da Instalação\" que é o tema deste trabalho. O trabalho apresenta inicialmente uma visão geral sobre este tema e relaciona os objetivos gerais e específicos para sua realização, descrevendo a seguir, as diretrizes que a organização operadora deve considerar para formulação de um plano de descomissionamento. A estrutura atual do setor nuclear brasileiro enfatizando principalmente as normas utilizadas no gerenciamento do rejeito radioativo é apresentada. Uma descrição dos principais equipamentos do reator IEA-R1 que constituem o seu inventário radioativo e não radioativo é apresentada. O trabalho enfatiza também a experiência adquirida pelo corpo técnico do reator com as reformas e modificações realizadas na instalação durante sua vida útil. Esta experiência pode ser de grande valia por ocasião do descomissionamento do reator no futuro. Um experimento usando o método de espectrometria gama de alta resolução e cálculo computacional através da teoria de Monte Carlo foi realizado com o objetivo de se obter uma estimativa do volume de rejeito radioativo gerado pelo desmantelamento das paredes de concreto da piscina do reator. O custo do descomissionamento em função da estratégia escolhida é determinado utilizando o código CERREX. Por fim, é realizada uma discussão sobre as diferentes estratégias consideradas. Na base destas discussões conclui-se que a estratégia mais vantajosa a ser adotada no caso deste reator é aquela que preserva o seu prédio e instalações anexas, tendo em vista o grande volume de rejeito radioativo e custos sensivelmente maiores que resultariam com o seu desmantelamento. É sugerida a preservação de parte das equipes de operação, manutenção, proteção radiológica e física da instalação e utilização do prédio do reator e anexos para divulgação da energia nuclear através de sua transformação em um museu, uma vez que este foi o primeiro reator nuclear construído no Brasil e, desde sua inauguração, tem sido utilizado como forma de divulgação da energia nuclear no país. / The IEA-R1 Nuclear Research Reactor, in operation since 1957, in the Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN-CNEN/SP), is one of the oldest research reactors in the world. However at some point in time in the future, as example of the other reactors, it will be shutdown definitively. Before that time actually arrives, the operational organization needs to plan the future of its installations and define the final destination of equipment and radioactive as well as non-radioactive material contained inside the installations. These and other questions should be addressed in the so called Preliminary decommissioning plan of the installation, which is the subject of this work. The work initially presents an over view about the theme and defines the general and specific objectives describing, in succession, the directions that the operating organization should consider for the formulation of a decommissioning plan. The present structure of the Brazilian nuclear sector emphasizing principally the norms utilized in the management of radioactive waste is also presented. A description of principle equipment of the IEA-R1 reactor which constitutes its inventory of radioactive and non-radioactive material is given. The work emphasizes the experience of the reactor technicians, acquired during several reforms and modifications of the reactor installations realized during its useful life time. This experience may be of great help for the decommissioning in the future. An experiment using the high resolution gamma spectrometric method and computer calculation using Monte Carlo teory were performed with the objective of obtaining an estimate of the radioactive waste produced from dismantling of the reactor pool walls. The cost of reactor decommissioning for different choices of strategies was determined using the CERREX code. Finally, a discussion about different strategies is presented. On the basis of these discussions it is concluded that the most advantageous strategy that can be adopted in the case of this reactor is the one which preserves its building and installations, in view of the fact that a large volume of radioactive waste which will be produced and consequently a much higher costs that will result if dismantling of the reactor is decided. It is suggested that a part of the team of the technicians of reactor operation and maintenance and radiation protection services should be retained and the reactor with its building and annexes should be used for disseminating the information about the nuclear energy by transforming it in to a museum. This has been the first nuclear reactor built in Brazil and since its inauguration, has been, constantly utilized for disseminating information about the nuclear energy in the country.
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Actinide interactions with minerals relevant to geological disposal and contaminated land management

Hibberd, Rosemary January 2017 (has links)
Many countries intend to achieve the safe management of their radioactive wastes through geological disposal. In addition, radioactively contaminated land is of global concern. To address both of these technical challenges it is imperative to understand the behaviour and subsequent migration of radionuclides in the subsurface. This thesis addresses uncertainties in the behaviour of the long-lived, risk-driving radionuclides U and Np in their most mobile and environmentally relevant oxidation states, U(VI) and Np(V). The formation the U(VI) colloidal nanoparticles is identified under the high pH, low carbonate conditions expected within the near field of a cementitious Geological Disposal Facility (GDF). XAS, SAXS, and TEM have been used to characterise these U(VI) colloids as 60-80 nm clusters of 1-2 nm clarkeite-like (Na uranate) nanoparticles, which are stable in cement leachate for a period of at least 5 years. The reactivity of these U(VI) colloids towards a range of mineral phases was investigated. In the presence of the common rock-forming minerals biotite, orthoclase, and quartz, only limited reactivity was observed with > 80 % of the U(VI) remaining in the filtered fraction after up to 5 years of reaction. In contact with cement, > 97 % of the U(VI) was removed from solution within 1 month. Reversibility studies, luminescence spectroscopy, and XAS suggest that a large portion of the cement associated U(VI) is in a uranophane-like coordination environment, likely incorporated into the C-S-H interlayers or as a stable surface precipitate. Together, this suggests that while U(VI) colloids could form in high pH (> 13) cement leachate, providing an additional pathway for migration, many of them are likely to be removed from suspension by the presence of solid cement, although 2.4 % (1.0 IμM) U(VI) remained in the filtered fraction even after 21 months of reaction. The interaction of aqueous U(VI) and Np(V) with a range of environmentally relevant Mn minerals has also been studied under circumneutral to alkaline conditions. Here, extensive (up to 99 %) uptake of U(VI) and Np(V) was observed in systems containing δ-Mn(IV)O2, triclinic (Na)-birnessite [Na0.5Mn(IV/III)2O4 · 1.5H2O], hausmannite [Mn(III/II)3O4], and rhodochrosite [Mn(II)CO3]. The uptake of U(VI) by δ-MnO2 and hausmannite was found to be partially irreversible, suggesting that these minerals could be particularly important in determining radionuclide migration. XAS indicated that both U(VI) and Np(V) formed edge-sharing bidentate adsorption complexes on the surface of δ-MnO2 and hausmannite, implying that these complexes are responsible for the observed reversibility. These complexes were also identified on triclinic (Na)-birnessite; however, after 1 month of reaction U(VI) was found to have migrated into the triclinic (Na)-birnessite interlayer, replacing Na+. Reaction with all three investigated Mn oxide phases was rapid, with equilibrium being reached within at least 2 weeks. However, whilst U(VI) and Np(V) were both extensively removed from solution in systems containing rhodochrosite, these reactions were much slower, with equilibrium taking up to 4 months to be established. XAS suggested that this was due to the formation of a U(VI) or Np(V) containing precipitate on the rhodochrosite surface.
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Considerações sobre o descomissionamento do reator de pesquisa IEA-R1 e futuro de suas instalações após o seu desligamento / Considerations about decommissioning of the IEA-R1 research reactor and the future of its instalations after shutdown

Roberto Frajndlich 19 December 2014 (has links)
O Reator Nuclear de Pesquisa IEA-R1 em operação desde 1957 no Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN-CNEN/SP) é um dos reatores mais antigos do mundo em operação. Em algum momento no futuro, a exemplo de outros reatores, será desligado definitivamente. Antes de chegar este momento a organização operadora precisa planejar o futuro de suas instalações e definir o destino que pretende dar aos equipamentos e materiais radioativos e não radioativos que se encontram no interior das instalações. Estas questões devem estar contidas no chamado \"Plano de Descomissionamento Preliminar da Instalação\" que é o tema deste trabalho. O trabalho apresenta inicialmente uma visão geral sobre este tema e relaciona os objetivos gerais e específicos para sua realização, descrevendo a seguir, as diretrizes que a organização operadora deve considerar para formulação de um plano de descomissionamento. A estrutura atual do setor nuclear brasileiro enfatizando principalmente as normas utilizadas no gerenciamento do rejeito radioativo é apresentada. Uma descrição dos principais equipamentos do reator IEA-R1 que constituem o seu inventário radioativo e não radioativo é apresentada. O trabalho enfatiza também a experiência adquirida pelo corpo técnico do reator com as reformas e modificações realizadas na instalação durante sua vida útil. Esta experiência pode ser de grande valia por ocasião do descomissionamento do reator no futuro. Um experimento usando o método de espectrometria gama de alta resolução e cálculo computacional através da teoria de Monte Carlo foi realizado com o objetivo de se obter uma estimativa do volume de rejeito radioativo gerado pelo desmantelamento das paredes de concreto da piscina do reator. O custo do descomissionamento em função da estratégia escolhida é determinado utilizando o código CERREX. Por fim, é realizada uma discussão sobre as diferentes estratégias consideradas. Na base destas discussões conclui-se que a estratégia mais vantajosa a ser adotada no caso deste reator é aquela que preserva o seu prédio e instalações anexas, tendo em vista o grande volume de rejeito radioativo e custos sensivelmente maiores que resultariam com o seu desmantelamento. É sugerida a preservação de parte das equipes de operação, manutenção, proteção radiológica e física da instalação e utilização do prédio do reator e anexos para divulgação da energia nuclear através de sua transformação em um museu, uma vez que este foi o primeiro reator nuclear construído no Brasil e, desde sua inauguração, tem sido utilizado como forma de divulgação da energia nuclear no país. / The IEA-R1 Nuclear Research Reactor, in operation since 1957, in the Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN-CNEN/SP), is one of the oldest research reactors in the world. However at some point in time in the future, as example of the other reactors, it will be shutdown definitively. Before that time actually arrives, the operational organization needs to plan the future of its installations and define the final destination of equipment and radioactive as well as non-radioactive material contained inside the installations. These and other questions should be addressed in the so called Preliminary decommissioning plan of the installation, which is the subject of this work. The work initially presents an over view about the theme and defines the general and specific objectives describing, in succession, the directions that the operating organization should consider for the formulation of a decommissioning plan. The present structure of the Brazilian nuclear sector emphasizing principally the norms utilized in the management of radioactive waste is also presented. A description of principle equipment of the IEA-R1 reactor which constitutes its inventory of radioactive and non-radioactive material is given. The work emphasizes the experience of the reactor technicians, acquired during several reforms and modifications of the reactor installations realized during its useful life time. This experience may be of great help for the decommissioning in the future. An experiment using the high resolution gamma spectrometric method and computer calculation using Monte Carlo teory were performed with the objective of obtaining an estimate of the radioactive waste produced from dismantling of the reactor pool walls. The cost of reactor decommissioning for different choices of strategies was determined using the CERREX code. Finally, a discussion about different strategies is presented. On the basis of these discussions it is concluded that the most advantageous strategy that can be adopted in the case of this reactor is the one which preserves its building and installations, in view of the fact that a large volume of radioactive waste which will be produced and consequently a much higher costs that will result if dismantling of the reactor is decided. It is suggested that a part of the team of the technicians of reactor operation and maintenance and radiation protection services should be retained and the reactor with its building and annexes should be used for disseminating the information about the nuclear energy by transforming it in to a museum. This has been the first nuclear reactor built in Brazil and since its inauguration, has been, constantly utilized for disseminating information about the nuclear energy in the country.

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