The current UK strategy for radioactive waste management is to permanently store the waste in an underground repository. Final disposal of the radwaste may then be preceded by chemical conditioning and physical encapsulation. The objective of this work was to determine the extent of actinide immobilisation in cement. Since actinides are hazardous and costly to study directly, a chemical analogue approach to studying actinide immobilisation was adopted. Th(IV), Ce(III, IV) and Eu(III) were chosen as actinide simulants and their suitability assessed by a critical review of the literature. Ca(OH)₂ and C-S-H dominate the observed chemical properties of the aqueous phase in cement. As they are of such importance, it was these cement components which were used to investigate the reaction of the simulant elements with cement. The phases found to be predicted were ThO₂, ThSiO₄, Eu(OH)₃, Ca₂Eu₈(SiO₄)₆O₂, CeO₂, CeSiO₄ and Ca₂(SiO₄)₆O₂. CeSiO₄ and Ca₂Ce₈(SiO₄)O₂ are newly reported phases, produced by hydrothermal synthesis. Rietveld refinement confirmed CeSiO₄ to have the zircon structure, with space group 14₁/amd and cell parameters a = 6.9564(3) A, c = 6.1953 (4) A. Ca₂Ce₈(SiO₄)₆O₂ exhibits the apatite structure, with space group P6₃/m and cell parameters a = 9.4343(3) a, c = 6.8885(4) A. Preliminary solubility studies were carried out on all of the solubility-limiting phases. Phase impurity, poor crystallinity and incongruent solubility of phases hindered the generation of solubility product data. Nevertheless, these phases have naturally occurring analogues which are known to be environmentally stable and have low solubilities. On the basis of the experimental results obtained, it may be concluded that cement has the potential to be a very effective immobilisation matrix for actinide elements. Recommendations for future experiments using active elements are discussed.

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Made available in DSpace on 2014-10-09T12:42:25Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:02:08Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:55:17Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:06:02Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:42:25Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:02:08Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / A fibra de coco tem sido usada como um adsorvente alternativo e de baixo custo na remoção de diversos metais pesados. A biossorção é um processo que tem alcançado grande importância nas últimas décadas no tratamento de efluentes e de rejeitos radioativos. Este estudo apresenta a eficiência de remoção dos íons 133Cs e 241Am de soluções aquosas utilizando-se a biomassa bruta e ativada. Os estudos foram realizados em batelada e os parâmetros analisados foram: os efeitos do pH e da concentração da solução, tamanho de partícula do biomassa e tempo de contato. Os modelos de isotermas de Langmuir e Freundlich foram aplicados, bem como os modelos cinéticos de ordem de reação. A cinética que melhor representa o processo de adsorção dos íons estudados foi o modelo de pseudo-segunda ordem. O modelo de isotermas que se ajusta ao processo de adsorção do 133Cs e do 241Am é o de Freundlich. Verificou-se também que a melhor condição de remoção para o 241Am foi de cerca de 94% a partir de 30 minutos tanto para a biomassa bruta quanto para a ativada ao passo que o 133Cs foi de 75% a partir de 40 minutos com a biomassa ativada. Os resultados indicaram que a fibra de coco pode ser uma alternativa de tratamento de rejeitos radioativos líquidos que contenham, em sua composição, estes radionuclídeos. / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:55:17Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:06:02Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O reprocessamento do elemento combustível constitui uma das etapas do ciclo do combustível e tem por objetivo separar U 235, U238 e Pu239 dos produtos de fissão contidos no elemento combustível queimado para reutilizá -los na fabricação de novos elementos combustíveis. No Brasil, o desenvolvimento do reprocessamento teve início nos anos 70 com a implantação de uma planta piloto de reprocessamento, no Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares Comissão Nacional de Energia Nuclear/São Paulo (I PEN-CNEN/SP), dando origem à uma instalação, em escala de laboratório, que operou até o início da década de 90. Parte dos rejeitos radioativos, produzidos principalmente a partir dos laboratórios analíticos está armazenados à espera de tratamento no Labora tório de Gestão de Rejeitos do IPEN-CNEN/SP, e são constituído pela mistura de fases aquosa e orgânica. Por conter compostos orgânicos, esses rejeitos não podem se solidificados diretamente com cimento, necessitando para isso, de tratamento prévio para torná-los compatíveis. Desta forma, o objetivo deste trabalho foi desenvolver uma metodologia de biodegradação dos compostos orgânicos que compõem os rejeitos radioativos líquidos orgânicos (RRLO) para que os mesmos possam ser posteriormente imobilizados em c imento. O trabalho foi dividido em três etapas, a de caracterização dos RRLO, obtenção das comunidades microbianas (da mina de urânio de Poços de Caldas e do estuário de São Sebastião) e realização de ensaios de biodegradação dos RRLO. A partir da caracterização dos rejeitos, a biodegradação do TBP e acetato de etila foram monitoradas. Os resultados mostraram que as comunidades bacterianas selecionadas foram eficientes para a degradação dos rejeitos radioativos líquidos orgânicos. Ao final dos experimentos os níveis biodegradação foram de 66% para o acetato de etila e 70% para o TBP. / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Of the various dissolved species contained in the effluents from the mining and milling of uranium ores, the one which is of particular concern for environmental protection is Radium-226. The literature shows that, in recent years, considerable efforts have been made to develop treatment systems that can achieve the stricter effluent discharge standards imposed by the regulatory bodies. There has also been a concern to treat the already existent sludges from previous treatments. The main priority is to limit, as much as possible, the arising of sludge from future treatment systems. The most common treatment used is the addition of lime and limestone to raise the pH followed by barium chloride to form a very finely divided Ba(Ra)S04 precipitate which is then settled in large ponds or basins. In spite of the high decontamination factors obtained with this technique, these may not be satisfactory in terms of environmental protection. In addition, the industry is increasingly aware of the economical benefits resulting from treatment processes that allow water reuse to the process.

O reprocessamento do elemento combustível constitui uma das etapas do ciclo do combustível e tem por objetivo separar U 235, U238 e Pu239 dos produtos de fissão contidos no elemento combustível queimado para reutilizá -los na fabricação de novos elementos combustíveis. No Brasil, o desenvolvimento do reprocessamento teve início nos anos 70 com a implantação de uma planta piloto de reprocessamento, no Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares Comissão Nacional de Energia Nuclear/São Paulo (I PEN-CNEN/SP), dando origem à uma instalação, em escala de laboratório, que operou até o início da década de 90. Parte dos rejeitos radioativos, produzidos principalmente a partir dos laboratórios analíticos está armazenados à espera de tratamento no Labora tório de Gestão de Rejeitos do IPEN-CNEN/SP, e são constituído pela mistura de fases aquosa e orgânica. Por conter compostos orgânicos, esses rejeitos não podem se solidificados diretamente com cimento, necessitando para isso, de tratamento prévio para torná-los compatíveis. Desta forma, o objetivo deste trabalho foi desenvolver uma metodologia de biodegradação dos compostos orgânicos que compõem os rejeitos radioativos líquidos orgânicos (RRLO) para que os mesmos possam ser posteriormente imobilizados em c imento. O trabalho foi dividido em três etapas, a de caracterização dos RRLO, obtenção das comunidades microbianas (da mina de urânio de Poços de Caldas e do estuário de São Sebastião) e realização de ensaios de biodegradação dos RRLO. A partir da caracterização dos rejeitos, a biodegradação do TBP e acetato de etila foram monitoradas. Os resultados mostraram que as comunidades bacterianas selecionadas foram eficientes para a degradação dos rejeitos radioativos líquidos orgânicos. Ao final dos experimentos os níveis biodegradação foram de 66% para o acetato de etila e 70% para o TBP. / The research and development program in reproces sing of low burn-up spent fuel elements began in Brazil in 70s, originating the lab -scale hot cell, known as CELESTE located at Nuclear and Energy Research Institute, IPEN - CNEN/SP. The program was ended at the beginning of 90s, and the laboratory was c losed down. Part of the radioactive waste generated mainly from the analytical laboratories is stored waiting for treatment at the Waste Management Laboratory, and it is constituted by mixture of aqueous and organic phases. The most widely used technique for the treatment of radioactive liquid wastes is the solidification in cement matrix, due to the low processing costs and compatibility with a wide variety of wastes. However, organics are generally incompatible with cement, interfering with the hydration and setting processes, and requiring pre -treatment with special additives to stabilize or destroy them. The objective of this work can be divided in three parts: i) organic compounds characterization in the radioactive liquid waste; ii) the occurrence of b acterial consortia from Poços de Caldas uranium mine soil and São Sebastião estuary sediments that are able to degrade organic compounds and third, the development of a methodology to biodegrade organic compounds from the radioactive liquid waste aiming th e cementation From the characterization analysis, TBP and ethyl acetate were chosen to be degrade d. The results showed that selected bacterial consortia were efficient for the organic liquid wastes degradation. At the end of the experiments the biodegradat ion level were 66% for ethyl acetate and 70% for the TBP.

O reprocessamento do elemento combustível constitui uma das etapas do ciclo do combustível e tem por objetivo separar U 235, U238 e Pu239 dos produtos de fissão contidos no elemento combustível queimado para reutilizá -los na fabricação de novos elementos combustíveis. No Brasil, o desenvolvimento do reprocessamento teve início nos anos 70 com a implantação de uma planta piloto de reprocessamento, no Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares Comissão Nacional de Energia Nuclear/São Paulo (I PEN-CNEN/SP), dando origem à uma instalação, em escala de laboratório, que operou até o início da década de 90. Parte dos rejeitos radioativos, produzidos principalmente a partir dos laboratórios analíticos está armazenados à espera de tratamento no Labora tório de Gestão de Rejeitos do IPEN-CNEN/SP, e são constituído pela mistura de fases aquosa e orgânica. Por conter compostos orgânicos, esses rejeitos não podem se solidificados diretamente com cimento, necessitando para isso, de tratamento prévio para torná-los compatíveis. Desta forma, o objetivo deste trabalho foi desenvolver uma metodologia de biodegradação dos compostos orgânicos que compõem os rejeitos radioativos líquidos orgânicos (RRLO) para que os mesmos possam ser posteriormente imobilizados em c imento. O trabalho foi dividido em três etapas, a de caracterização dos RRLO, obtenção das comunidades microbianas (da mina de urânio de Poços de Caldas e do estuário de São Sebastião) e realização de ensaios de biodegradação dos RRLO. A partir da caracterização dos rejeitos, a biodegradação do TBP e acetato de etila foram monitoradas. Os resultados mostraram que as comunidades bacterianas selecionadas foram eficientes para a degradação dos rejeitos radioativos líquidos orgânicos. Ao final dos experimentos os níveis biodegradação foram de 66% para o acetato de etila e 70% para o TBP. / The research and development program in reproces sing of low burn-up spent fuel elements began in Brazil in 70s, originating the lab -scale hot cell, known as CELESTE located at Nuclear and Energy Research Institute, IPEN - CNEN/SP. The program was ended at the beginning of 90s, and the laboratory was c losed down. Part of the radioactive waste generated mainly from the analytical laboratories is stored waiting for treatment at the Waste Management Laboratory, and it is constituted by mixture of aqueous and organic phases. The most widely used technique for the treatment of radioactive liquid wastes is the solidification in cement matrix, due to the low processing costs and compatibility with a wide variety of wastes. However, organics are generally incompatible with cement, interfering with the hydration and setting processes, and requiring pre -treatment with special additives to stabilize or destroy them. The objective of this work can be divided in three parts: i) organic compounds characterization in the radioactive liquid waste; ii) the occurrence of b acterial consortia from Poços de Caldas uranium mine soil and São Sebastião estuary sediments that are able to degrade organic compounds and third, the development of a methodology to biodegrade organic compounds from the radioactive liquid waste aiming th e cementation From the characterization analysis, TBP and ethyl acetate were chosen to be degrade d. The results showed that selected bacterial consortia were efficient for the organic liquid wastes degradation. At the end of the experiments the biodegradat ion level were 66% for ethyl acetate and 70% for the TBP.

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