Die Anwendbarkeit des Master Curve-(MC-)Konzepts zur Charakterisierung des Zähigkeitszustandes bestrahlter Reaktordruck¬behälter-(RDB-)Stähle wurde an drei RDB-Stählen überprüft: IAEA-Referenzstahl 3JRQ57, 1JFL11 (vergleichbar mit 22NiMoCr3-7) sowie russischer WWER-440 Grundwerkstoff KAB-B. In Zugversuchen, Charpy-V-Tests, Risswiderstandskurven nach ASTM E1820 und Master Curve Tests zur Bestimmung der Referenztemperatur T0 nach ASTM E1921 wurden der unbestrahlte Ausgangszustand, je drei Bestrahlungszustände bis hin zu Neutronenfluenzen von 100∙10^18 n/cm² (E>1MeV) sowie bei 475°C/100h thermisch ausgeheilte Zustände untersucht. Mit zusätzlichen auf dem MC-Konzept basierenden Auswerteverfahren nach SINTAP, multimodalem MC-Ansatz (MML) sowie der Unified Curve erfolgte die Bewertung des Einflusses von Materialinhomogenitäten und möglicher MC-Formänderung bei hohen Fluenzen. Wie erwartet geht Neutronenbestrahlung mit Verfestigung und Duktilitätsabnahme einher, d.h. Härte, Festigkeitskennwerte, Charpy-V-Übergangstemperaturen T28J und T41J sowie T0 steigen mit der Neutronenfluenz, während die Bruchdehnung und Hochlagenzähigkeit abnehmen. Am bestrahlungsempfindlichsten reagiert der Stahl 3JRQ57, gefolgt von KAB-B und 1JFL11. Durch die Ausheilbehandlung von 475°C/100h erholen sich die Werkstoffkennwerte der Zugversuche, Charpy-V-Tests und MC-Versuche auf den jeweiligen unbestrahlten Ausgangszustand. Die technischen Ersatzkennwerte für duktile Rissinitiierung bleiben relativ unbeeinflusst von der Neutronenbestrahlung. Die MC nach ASTM E1921 beschreibt die Bruchzähigkeits-Temperaturverläufe für alle drei RDB-Stähle in allen Bestrahlungs- und Ausheilzuständen gut. Bei den niedrig und mittel bestrahlten Zuständen liegen meist mehr als 5% der KJc(1T)-Werte unterhalb der MC-Kurve für 5% Versagenswahrscheinlichkeit. Die MC beschreibt den hoch bestrahlte Zustand (ca. 100∙10^18 n/cm², E>1MeV) aller drei RDB-Stähle sehr gut, auch für Daten außerhalb des Gültigkeitsbereiches T0±50K, und auch für den bestrahlungsempfindlichen 3JRQ57 mit inhomogenem Gefüge. Die Unified Curve überbewertet den Einfluss der Neutronenbestrahlung auf die MC-Kurvenform. Eine mögliche Formänderung der MC durch Neutronenbestrahlung konnte bei keinem der drei untersuchten RDB-Stähle nachgewiesen werden.

Die Anwendbarkeit des Master Curve-(MC-)Konzepts zur Charakterisierung des Zähigkeitszustandes bestrahlter Reaktordruck¬behälter-(RDB-)Stähle wurde an drei RDB-Stählen überprüft: IAEA-Referenzstahl 3JRQ57, 1JFL11 (vergleichbar mit 22NiMoCr3-7) sowie russischer WWER-440 Grundwerkstoff KAB-B. In Zugversuchen, Charpy-V-Tests, Risswiderstandskurven nach ASTM E1820 und Master Curve Tests zur Bestimmung der Referenztemperatur T0 nach ASTM E1921 wurden der unbestrahlte Ausgangszustand, je drei Bestrahlungszustände bis hin zu Neutronenfluenzen von 100∙10^18 n/cm² (E>1MeV) sowie bei 475°C/100h thermisch ausgeheilte Zustände untersucht. Mit zusätzlichen auf dem MC-Konzept basierenden Auswerteverfahren nach SINTAP, multimodalem MC-Ansatz (MML) sowie der Unified Curve erfolgte die Bewertung des Einflusses von Materialinhomogenitäten und möglicher MC-Formänderung bei hohen Fluenzen. Wie erwartet geht Neutronenbestrahlung mit Verfestigung und Duktilitätsabnahme einher, d.h. Härte, Festigkeitskennwerte, Charpy-V-Übergangstemperaturen T28J und T41J sowie T0 steigen mit der Neutronenfluenz, während die Bruchdehnung und Hochlagenzähigkeit abnehmen. Am bestrahlungsempfindlichsten reagiert der Stahl 3JRQ57, gefolgt von KAB-B und 1JFL11. Durch die Ausheilbehandlung von 475°C/100h erholen sich die Werkstoffkennwerte der Zugversuche, Charpy-V-Tests und MC-Versuche auf den jeweiligen unbestrahlten Ausgangszustand. Die technischen Ersatzkennwerte für duktile Rissinitiierung bleiben relativ unbeeinflusst von der Neutronenbestrahlung. Die MC nach ASTM E1921 beschreibt die Bruchzähigkeits-Temperaturverläufe für alle drei RDB-Stähle in allen Bestrahlungs- und Ausheilzuständen gut. Bei den niedrig und mittel bestrahlten Zuständen liegen meist mehr als 5% der KJc(1T)-Werte unterhalb der MC-Kurve für 5% Versagenswahrscheinlichkeit. Die MC beschreibt den hoch bestrahlte Zustand (ca. 100∙10^18 n/cm², E>1MeV) aller drei RDB-Stähle sehr gut, auch für Daten außerhalb des Gültigkeitsbereiches T0±50K, und auch für den bestrahlungsempfindlichen 3JRQ57 mit inhomogenem Gefüge. Die Unified Curve überbewertet den Einfluss der Neutronenbestrahlung auf die MC-Kurvenform. Eine mögliche Formänderung der MC durch Neutronenbestrahlung konnte bei keinem der drei untersuchten RDB-Stähle nachgewiesen werden.

Solute clustering is known to play a significant role in the embrittlement of reactor pressure vessel (RPV) steels. When precipitates form they impede the movement of dislocations, causing an increase in hardness and a shift in the ductile-brittle transition temperature. Over time this can cause the steel to become brittle and more susceptible to fracture. Thus, understanding precipitate formation is of great importance to the nuclear industry. The first part of this thesis aims to isolate and better understand the thermal aging component of embrittlement in low copper, model RPV steels. Currently, relatively little is known about the effects of Ni and Mn in a low copper environment. Therefore, it is of interest to determine if Ni and Mn form precipitates under these conditions. To this end, hardness measurements and atom probe tomography were utilized to link the mechanical properties to the microstructure. After 11,690 hours of thermal aging a statistically significant decrease in hardening was observed. Consistent with hardness measurements, no precipitates were present within the matrix of the thermally aged RPV steels. The local chemistry method was then applied to investigate the very early stages of solute clustering. Association was found to be statistically significant in both the thermally aged and as-received model RPV steels. Therefore, no apparent trends regarding the changes in solute association between the as-received and thermally aged RPV steels were identified. Small, non-random clusters were observed at heterogeneous nucleation sites, such as carbide/matrix interfaces and grain boundaries, within the thermally aged material. The clusters found at the carbide/matrix interfaces were all rich in Mn and approximately 90-150 atoms in size. The clusters located along the observed low-angle grain boundary, however, were significantly larger (on the order of hundreds of atoms) and rich in Ni. Lastly, copper-rich precipitates (CRPs) and Mn- and Ni-rich precipitates (MNPs) were observed within the cementite phase of a high copper and low copper RPV steel, respectively, following long term thermal aging. APT was used to characterize these precipitates and obtain more detailed chemical information. The presence of such precipitates indicates that a range of precipitation can take place within the cementite phase of thermally aged RPV steels. The second part of this thesis aims to investigate the effects of ion irradiation on the microstructure of low copper RPV steels via APT. These steels were ion irradiated with 6.4 MeV Fe³⁺ ions with a dose rate of 1.5 x 10^-4 dpa/s at 290°C. MNPs were observed in all five of the RPV steels analyzed. These precipitates were found to have nucleated within the matrix as well as at dislocations and grain boundaries. Using the maximum separation method these MNPs were extracted and characterized. Precipitate composition, size, volume fraction, and number density were determined for each of the five samples. Lastly, several grain boundaries were characterized. Several emerging trends were observed within the samples: Ni content within the precipitates did not vary significantly once a threshold between 30-50% was reached; bulk Mn content appeared to dictate Si and Mn content within the precipitates; and samples low in bulk Ni content were characterized by a higher number density of smaller precipitates. Additionally, by regressing precipitate volume fraction against the interaction of Ni and Mn, a linear relationship was found to be statistically significant.

En perspective de la prolongation de la durée de vie en service des REPs, il est de plus en plus important d’obtenir une évaluation fiable de l’évolution de la microstructure des aciers constituant la cuve des REPs et de leurs propriétés correspondantes. Un mécanisme de fragilisation non-durcissante, dû à la ségrégation intergranulaire du P qui affaiblirait la cohésion des joints de grains, pourrait contribuer à la fragilisation et doit donc être étudié. Les présents travaux ont pour objectifs d’étudier la ségrégation intergranulaire du P dans un acier de cuve de réacteur afin (i) de connaître l’influence du type de joint de grain sur la ségrégation du P, (ii) de clarifier l’influence des conditions de vieillissement (vieillissement thermique et irradiation ionique) sur la ségrégation du P et (iii) de faire une comparaison avec les modèles disponibles et proposés ici.Pour cela, une méthodologie corrélative -Diffraction des Électrons Rétrodiffusés (EBSD), Diffraction de Kikuchi en Transmission (TKD) et Sonde Atomique Tomographique (APT) -a été adoptée pour étudier la ségrégation intergranulaire. Les informations cristallographiques (5 paramètres) et la composition chimique ont été collectées et systématiquement corrélées. Les aciers ont une microstructure complexe de ferrite aciculaire et de carbures intergranulaires. La ségrégation des solutés aux joints des grains (joints des grains faiblement désorientés (LAGB), joints des grains fortement désorientés généraux (HAGB) et Σ3HAGBs) et aux interfaces (interfaces carbure-ferrite M2.0-3.2C et interfaces cémentite-ferrite) a été quantifiée. Il existe une ségrégation évidente d'un élément ou de plusieurs espèces chimiques (C, P, Mn, Mo, Cr, Si et Ni) pour tous ces types de défauts plans. Tenant compte de la nature des éléments ségrégants et de la cristallographie du joint de grain, les ségrégations interstitielles et substitutionnelles ont été quantifiées et discutées. Sur la base d’un grand nombre de données, il apparaît que les niveaux moyens des segrégations en P sont plus élevés dans les HAGBs généraux ou les LAGBs que les autres types d'interfaces quel que soit le vieillissement envisagé. Par ailleurs, les résultats expérimentaux ont été comparés avec les résultats prévus par des modèles analytiques pour des systèmes binaires, ternaires et multi-composants. Bien qu'ayant un niveau de ségrégation du P prédit plus élevé, le modèle ternaire Fe-P-C se rapproche le plus des résultats expérimentaux. / With expectations for extending the service lifespans of PWRs, it is of great importance to get a reliable evaluation of the microstructural evolution and the corresponding property changes of RPV steels. A non-hardening mechanism, due to intergranular P segregation that impairs the grain boundary (GB) cohesion, may contribute to the embrittlement and thus needs to be studied. The present work aims to investigate the intergranular P segregation behavior in a RPV steel in order to (i) determine the influence of GB type on P segregation behavior, (ii) clarify the influence of ageing conditions (thermal ageing and ion irradiation) on P segregation behavior and (iii) make a comparison with the existing analytical models. To reach these objectives, a correlative - Electron Backscatter Diffraction (EBSD), Transmission Kikuchi Diffraction (TKD) and Atom Probe Tomography (APT) - methodology was adopted to study the GB segregation behavior. The crystallographic information (5 parameters) and chemical composition were collected simultaneously. The steels have a complex microstructure of acicular ferrite and intergranular carbides. The solute segregation at GBs (Low Angle Grain Boundaries (LAGBs), general High Angle Grain Boundaries (HAGBs) and Σ3 HAGBs) and interfaces (M2.0-3.2C carbide-ferrite interfaces and cementite-ferrite interfaces) were quantified. There is an obvious segregation of one element or several chemical species (C, P, Mn, Mo, Cr, Si and Ni) at all boundary types. Taking into account the nature of segregants and the five-parameter GB crystallography, both interstitial and substitutional segregation behaviors were discussed. Based on a large dataset, it appears that the average P segregation levels are higher in general HAGBs or LAGBs than in other boundary types. Besides, the experimental results were compared to the predicted ones from analytical models for binary, ternary and multicomponent systems. Though with a higher predicted P segregation level, the Fe-P-C ternary model seems to better fit the experimental results in all ageing conditions.