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Por ser um semicondutor de elevado número atômico, elevada densidade de massa e largo gap de energia, o brometo de tálio (TlBr) é um material promissor para a detecção da radiação à temperatura ambiente. Entretanto, existem poucos trabalhos relacionados ao estudo deste material sob forma de filme fino policristalino para produção em grandes áreas como desejado para aplicações médicas. Neste trabalho, as técnicas de spray pyrolysis e evaporação térmica foram avaliadas como métodos alternativos para a deposição de filmes de TlBr policristalinos. Ambas as técnicas apresentam relativo baixo custo e podem facilmente ser expandidas para grandes áreas. O objetivos deste trabalho é o estudo da influência das principais condições de crescimento nas propriedades (estruturais, ópticas e elétricas) finais dos filmes de TlBr. Para os filmes produzidos por spray pyrolysis água mili-Q foi utilizada como solvente. A solução (0,10 g de TlBr dissolvidos em 100 g de água) foi agitada à temperatura de 70ºC. Cada deposição foi realizado mantendo os substratos (1cm x 1cm) à temperatura de 100ºC, com um fluxo de nitrogênio (N2) de 8 1/min e um fluxo de solução de aproximadamente 1/90 (ml/s). A distância bico de spray-substrato utilizada foi de 19 cm. Os filmes de TlBr evaporados foram crescidos pela evaporação térmica do material a partir de um cadinho de tungstênio. Um sistema de aquecimento dos substratos foi implantado e permitiu a variação da temperatura destes durante a deposição desde a temperatura ambiente até 200ºC. A separação substrato-superfície de evaporação, h, e o número de deposições por filme, n, também foram variados no intervalo de 3 a 9 cm e 1 a 4, respectivamente. A estrutura dos filmes foi investigada por Difração de Raio-x, a morfologia por Microscopia Eletrônica de Verredura e a composição através da Espectroscopia de Dispersão de Energia (EDS). Experimentos ópticos de transmitância em função do comprimento de ondas foram realizados para estimar o gap ótico dos filmes.As resistividades foram medidas a partir de experimentos de corrente em função da voltagem aplicada fluorescente (20 watts). Por fim, algumas amostras selecionadas foram expostas aos raios-X na faixa de diagnóstico mamográfico. As melhores propriedades foram obtidas para os filmes crescidos por evaporação térmica. A maior compactação e o maior gap óptico foram encontrados para os filmes produzidos a partir de h= 9 cm, os quais garantiram a maior sensibilidade para estes filmes quando expostos aos raios-X. Para os filmes produzidos pela deposição sequencial de várias camadas, a estrutura colunar dos filmes foi mantida para camadas superiores e resultados semelhantes para todas as amostras foram obtidos em relação ao gap óptico e à resistividade elétrica. Além disso, a sensibilidade a partir da utilização de raio-X na faixa mamográfica foi quadruplicada para o filme mais espesso. O aumento da temperatura do substrato resultou na maior compactação e homogeneidade no recobrimento do substrato. Entretanto, uma perda significativa de material durante a evaporação determinou filmes menos espessos em relação aos depósitos à temperatura ambiente. Variações cristalográficas e morfológicas foram obtidas entre os filmes depositados a diferentes temperaturas. Maiores valores gap foram obtidos para 150 e 200ºC. A caracterização elétrica dos filmes depositados a diferentes temperaturas foi limitada, neste trabalho, pela baixa pureza do pó utilizado para produção destes filmes. / Due to its high atomic number, high mass density and intrinsic band gap, thallium bromide (TlBr) is a promising semiconductor for room temperature operation for ionizing radiation detection. However, there are few works related to the study of this material in the polycrystalline thin film form for production in large areas (~ 40 x 40 cm2 ), as desired by medical applications. In this work, spray pyrolysis and thermal evaporation were used as alternative methods for the deposition of polycrystalline TlBr films. Both techniques present relative low cost and can be expanded for large areas. The aim of this work is to investigate the influence of the main growth conditions on the final structural, optical and electrical TlBr films properties. Films produced by spray pyrolysis used mili-Q water as solvent. The solution (0,10g of TlBr dissolved in 100g of water) was stirred at 70o C. Each deposition was performed maintaining the substrates (1cm2 ) at 100o C, the nitrogen rate at 8l/min and the solution flow at 1/90 ml/s approximately. The nozzle-spray to substrate distance was 19 cm. Evaporated TlBr films were grown by resistive thermal evaporation of purified material from a tungsten crucible. The substrate temperature was evaluated from room temperature to 200°C. The separation between evaporation source and substrates, h, and the number of depositions, n, were also varied from 3 cm up to 9 cm and from 1 up to 4, respectively. The structure of the crystals was investigated by X-ray Diffraction, the morphology by Scanning Electron Microscopy and the composition by Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy. Optical experiments of absorbance as a function of wavelength were performed to estimate the optical gap of the TlBr films. Electrical resistivities were measured using current versus voltage experiments. The dark current was compared to the current under illumination with a fluorescent lamp (20 watts). Finally, some selected samples were exposed to X-ray in the range of mammography diagnosis. The best properties were obtained for films produced by resistive thermal evaporation. This technique allowed the production of films with thickness of approximately 28 µm, for a unique deposition of 12 minutes. However, bromine has lower vapor pressure than the thallium, what leads to a Br loss of about 10% in the composition of evaporated films. The smallest distribution of cracks and the largest optical gap were obtained for films produced at the lowest deposition rates. This leads also to a higher increase of the ratio between current under irradiation and in the dark, when the films were exposed to X-rays. For films produced at room temperature using sequential depositions, the columnar structure was kept for the superior layers and similar results for all samples were obtained in relation to optical gap and electrical resistivity. Moreover, for the thicker film, an increase of a factor 4 was observed for the ratio between current under irradiation using X-rays in the mammography range in relation to the dark. The higher substrate temperature leads to significant material loss during the evaporation and determined less thick films in relation to the ones deposited at room temperature. Structural and morphological variations were verified for films deposited at different temperatures. Larger gap values were found for 150 and 200ºC. For the electrical characterization of the films deposited at different temperatures an original powder with higher purity would be necessary. Moreover, due to the significant difference between bromine and thallium vapor pressures, better results would probably be obtained by a change to the hot-wall evaporation technique.

Neste trabalho, cristais de TlBr foram crescidos e purificados pelo método de Bridgman Repetido, a partir de sais comerciais de TlBr, e caracterizados para serem usados como detectores de radiação à temperatura ambiente. Para avaliar a eficiência de purificação, estudos da diminuição da concentração de impurezas foram feitos após cada crescimento, analisando as impurezas traço por Espectrometria de Massas com Plasma (ICP-MS). Um decréscimo significativo da concentração de impurezas em função do número de purificações foi observado. Os cristais crescidos apresentaram boa qualidade cristalina de acordo com os resultados de análise por Difração de Raios X (DRX), boa qualidade morfológica e estequiometria adequada de acordo com os resultados de análise por MEV(SE) e MEV(EDS). Um modelo matemático definido por equações diferenciais foi desenvolvido para avaliar as concentrações de impurezas no cristal de TlBr e suas segregações em função do número de crescimentos pelo método de Bridgman. Este modelo pode ser usado para calcular o coeficiente de migração das impurezas e mostrou ser útil para prever o número necessário de repetições de crescimento Bridgman para atingir nível de pureza adequado para assegurar a qualidade do cristal como detector de radiação. Os coeficientes se segregação obtidos são parâmetros importantes para análise microestrutural e análise de transporte de cargas nos cristais detectores. Para avaliar os cristais a serem usados como detectores de radiação, medidas de suas resistividades e resposta à incidência de radiação gama das fontes de 241Am (59,5keV) e 133Ba (81 keV) foram realizadas. Essa resposta foi dependente da pureza do cristal. Os detectores apresentaram um avanço significativo na eficiência de coleta de cargas em função da pureza. / In this work, TlBr crystals have been purified and grown by the Repeated Bridgman method from commercial TlBr materials and characterized to be used as radiation detectors, at room temperature. To evaluate the purification efficiency, studies on the impurity concentration decrease were performed after each growth, analysing the trace impurities by inductively coupled plasma mass.A mathematical model defined by differential equations was developed to evaluate the concentrations of impurities in TlBr crystal and their segregations along this crystalin function of the purification number.This model may be used to calculate the coefficient of impurities migration and it showed to be useful for predicting the number of purification stagesnecessary to achieve the suitable level for ensuring the crystal quality as a radiation detector.The segregation coefficients obtained are important parameters for the analysis of the microstructure and charge transport in detector semiconductor crystals.The grown crystals presented good crystalline quality according to the results of the x-ray diffraction analysis (XRD), good morphological quality and proper stoichiometry, in accordance with the results of SEM (SE) and SEM (EDS) analyses. To evaluate the crystals to be used as radiation detectors, measurements of resistivity and their response to the incidence of 241Am (59.5 keV) and 133Ba (81 keV) gamma radiation sources were performed. The quality of the response was dependent on the purity of the crystal. A significant improvement in the charge collection efficiency, in function of the crystal purity, was found.

Foram estudadas as respostas de 76 detectores Geiger-Müller, 4 detectores semicondutores e 34 câmaras de ionização. Muitos deles foram calibrados em feixes de radiação gama (37Cs e 60Co) e alguns foram testados em feixes de radiação beta (90Sr+90Y e 204Tl) e X (N-60, N-80, N-100, N-150). Para os três tipos de radiação, foram obtidos os fatores de calibração dos instrumentos e foi estudada a dependência tanto energética como angular destes detectores. Para radiação gama e beta foi estudada a dependência angular para ângulos de 00 e ± 450. Foram ainda obtidas as curvas da resposta dos instrumentos em relação a uma varredura angular de 00 e ± 900, para radiação gama, beta e X. Também foram analisados os fatores de calibração obtidos para radiação beta em relação à radiação gama. Para radiação gama, dos 66 detectores Geiger-Müller estudados, 24 apresentaram resultados para a dependência energética de acordo com a recomendação internacional da ISO 4037-2 e 56 estão de acordo com a recomendação brasileira da ABNT 10011. As câmaras de ionização e os semicondutores estão de acordo com as recomendações nacional e internacional. Todos os instrumentos apresentaram dependência angular menor que 40%. Para radiação beta, os instrumentos apresentaram resultados insatisfatórios para a dependência energética e angular; Para radiação X, as câmaras de ionização apresentaram resultados para dependência energética de acordo com a recomendação nacional, e a dependência angular foi menor que 40%. / The response of 76 Geiger-Müller detectors, 4 semiconductor detectors and 34 ionization chambers were studied. Many of them were calibrated with gamma radiation beams (37Cs and 60Co), and some of them were tested in beta radiation (90Sr+90Y e 204Tl) and X radiation (N-60, N-80, N-100, N-150) beams. For all three types of radiation, the calibration factors of the instruments were obtained, and the energy and angular dependences were studied. For beta and gamma radiation, the angular dependence was studied for incident radiation angles of 00 and ± 450. The curves of the response of the instruments were obtained over an angle interval of 00 to ± 900, for gamma, beta and X radiations. The calibration factors obtained for beta radiation were compared to those obtained for gamma radiation. For gamma radiation, 24 of the 66 tested Geiger-Müller detectors presented results for the energy dependence according to international recommendation of ISO 4037-2 and 56 were in accordance with the Brazilian ABNT 10011 recommendation. The ionization chambers and semiconductors were in accordance to national and international recommendations. All instruments showed angular dependence less than 40%. For beta radiation, the instruments showed unsatisfactory results for the energy dependence and angular dependence; For X radiation, the ionization chambers presented results for energy dependence according to the national recommendation, and the angular dependence was less than 40%.

Foram estudadas as respostas de 76 detectores Geiger-Müller, 4 detectores semicondutores e 34 câmaras de ionização. Muitos deles foram calibrados em feixes de radiação gama (37Cs e 60Co) e alguns foram testados em feixes de radiação beta (90Sr+90Y e 204Tl) e X (N-60, N-80, N-100, N-150). Para os três tipos de radiação, foram obtidos os fatores de calibração dos instrumentos e foi estudada a dependência tanto energética como angular destes detectores. Para radiação gama e beta foi estudada a dependência angular para ângulos de 00 e ± 450. Foram ainda obtidas as curvas da resposta dos instrumentos em relação a uma varredura angular de 00 e ± 900, para radiação gama, beta e X. Também foram analisados os fatores de calibração obtidos para radiação beta em relação à radiação gama. Para radiação gama, dos 66 detectores Geiger-Müller estudados, 24 apresentaram resultados para a dependência energética de acordo com a recomendação internacional da ISO 4037-2 e 56 estão de acordo com a recomendação brasileira da ABNT 10011. As câmaras de ionização e os semicondutores estão de acordo com as recomendações nacional e internacional. Todos os instrumentos apresentaram dependência angular menor que 40%. Para radiação beta, os instrumentos apresentaram resultados insatisfatórios para a dependência energética e angular; Para radiação X, as câmaras de ionização apresentaram resultados para dependência energética de acordo com a recomendação nacional, e a dependência angular foi menor que 40%. / The response of 76 Geiger-Müller detectors, 4 semiconductor detectors and 34 ionization chambers were studied. Many of them were calibrated with gamma radiation beams (37Cs and 60Co), and some of them were tested in beta radiation (90Sr+90Y e 204Tl) and X radiation (N-60, N-80, N-100, N-150) beams. For all three types of radiation, the calibration factors of the instruments were obtained, and the energy and angular dependences were studied. For beta and gamma radiation, the angular dependence was studied for incident radiation angles of 00 and ± 450. The curves of the response of the instruments were obtained over an angle interval of 00 to ± 900, for gamma, beta and X radiations. The calibration factors obtained for beta radiation were compared to those obtained for gamma radiation. For gamma radiation, 24 of the 66 tested Geiger-Müller detectors presented results for the energy dependence according to international recommendation of ISO 4037-2 and 56 were in accordance with the Brazilian ABNT 10011 recommendation. The ionization chambers and semiconductors were in accordance to national and international recommendations. All instruments showed angular dependence less than 40%. For beta radiation, the instruments showed unsatisfactory results for the energy dependence and angular dependence; For X radiation, the ionization chambers presented results for energy dependence according to the national recommendation, and the angular dependence was less than 40%.

Neste trabalho, cristais de TlBr foram crescidos e purificados pelo método de Bridgman Repetido, a partir de sais comerciais de TlBr, e caracterizados para serem usados como detectores de radiação à temperatura ambiente. Para avaliar a eficiência de purificação, estudos da diminuição da concentração de impurezas foram feitos após cada crescimento, analisando as impurezas traço por Espectrometria de Massas com Plasma (ICP-MS). Um decréscimo significativo da concentração de impurezas em função do número de purificações foi observado. Os cristais crescidos apresentaram boa qualidade cristalina de acordo com os resultados de análise por Difração de Raios X (DRX), boa qualidade morfológica e estequiometria adequada de acordo com os resultados de análise por MEV(SE) e MEV(EDS). Um modelo matemático definido por equações diferenciais foi desenvolvido para avaliar as concentrações de impurezas no cristal de TlBr e suas segregações em função do número de crescimentos pelo método de Bridgman. Este modelo pode ser usado para calcular o coeficiente de migração das impurezas e mostrou ser útil para prever o número necessário de repetições de crescimento Bridgman para atingir nível de pureza adequado para assegurar a qualidade do cristal como detector de radiação. Os coeficientes se segregação obtidos são parâmetros importantes para análise microestrutural e análise de transporte de cargas nos cristais detectores. Para avaliar os cristais a serem usados como detectores de radiação, medidas de suas resistividades e resposta à incidência de radiação gama das fontes de 241Am (59,5keV) e 133Ba (81 keV) foram realizadas. Essa resposta foi dependente da pureza do cristal. Os detectores apresentaram um avanço significativo na eficiência de coleta de cargas em função da pureza. / In this work, TlBr crystals have been purified and grown by the Repeated Bridgman method from commercial TlBr materials and characterized to be used as radiation detectors, at room temperature. To evaluate the purification efficiency, studies on the impurity concentration decrease were performed after each growth, analysing the trace impurities by inductively coupled plasma mass.A mathematical model defined by differential equations was developed to evaluate the concentrations of impurities in TlBr crystal and their segregations along this crystalin function of the purification number.This model may be used to calculate the coefficient of impurities migration and it showed to be useful for predicting the number of purification stagesnecessary to achieve the suitable level for ensuring the crystal quality as a radiation detector.The segregation coefficients obtained are important parameters for the analysis of the microstructure and charge transport in detector semiconductor crystals.The grown crystals presented good crystalline quality according to the results of the x-ray diffraction analysis (XRD), good morphological quality and proper stoichiometry, in accordance with the results of SEM (SE) and SEM (EDS) analyses. To evaluate the crystals to be used as radiation detectors, measurements of resistivity and their response to the incidence of 241Am (59.5 keV) and 133Ba (81 keV) gamma radiation sources were performed. The quality of the response was dependent on the purity of the crystal. A significant improvement in the charge collection efficiency, in function of the crystal purity, was found.

We analyze an interdiction problem in which a nuclear-material smuggler can traverse the rail and road ports of entry (POEs) along the Mexican and Canadian borders of the United States. Our objective is to determine the optimal locations of a limited number of transparent and non-transparent assets so as to minimize the smuggler’s total probability of evasion, from origin to destination. We choose origins in Mexico and Canada and give the smuggler a diverse set of destinations to choose from. Our analysis aims to provide a complete prioritization and picture of the threat at Mexican and Canadian POEs, leading to insight into practical locations for transparent and non-transparent assets. / text

We analyze an interdiction problem in which a nuclear-material smuggler can traverse multiple transportation networks, wherein each edge has an indigenous probability of evasion. Our objective is to determine the optimal locations of a limited number of radiation detectors at United States ports of entry across multiple networks (maritime, road and rail) so as to minimize the smuggler's total probability of evasion, from origin to destination. We choose geographically diverse potential origins and give the smuggler freedom to move across and between transportation networks. Further, we consider two different models of smuggler behavior in this context. Our analysis aims to provide a complete prioritization and picture of the threat at all ports of entry, leading to insight into good practical locations for detectors. / text

A pulse height tally response expansion (PHRE) method is developed for detectors. By expanding the incident flux at the detector window/surface, a set of response functions is constructed via Monte Carlo estimators for pulse height tallies. B-spline functions are selected to perform the expansion of the response functions as well as for the expansion of the incident flux in photon energy. The method is verified for several incident flux spectra on a CsI(Na) detector. Results are compared to the solutions generated using direct Monte Carlo calculations. It is found that the method is several orders faster than MCNP5 while maintaining paralleled accuracy.