[pt] Quatro isótopos de rádio com diferentes tempos de meia-vida existem na natureza. Em água doce, o rádio aparece adsorvido ao material particulado enquanto que na água do mar o rádio apresenta um comportamento conservativo, sendo a concentração dos diferentes isótopos de rádio governada pelos processos de diluição, advecção e difusão, bem como pelo decaimento radioativo. Os quatro isótopos naturais de rádio são traçadores extensamente utilizados para determinar taxas de mistura de águas. No presente trabalho, desenvolvido no estuário do Rio Paraíba do Sul, os isótopos de rádio de meiavida curta (224Ra e 223Ra) foram determinados usando o sistema de contagem de coincidência com tempo de retardo (RaDeCCTM). Os isótopos de meia-vida longa (226Ra e 228Ra) foram determinados pela técnica de contagem alfa e beta totais, após a dissolução da fibra de MnO2 usada para a pré-concentração do rádio. Os resultados obtidos dos isótopos de meia-vida longa (226Ra e 228Ra) indicaram que a difusão é o processo dominante de suas distribuições até a distância de 32 km em relação à costa. A distribuição dos isótopos de meia- vida curta (223Ra e 224Ra) nesta região apresentaram um coeficiente de difusão de 13,9 km2d-1 e 15,1 km(2)d(-1) para a 1ª amostragem, realizada na estação seca, e de 59,1 km(2)d(-1) e 59,5 km(2)d(-1) para a 2ª amostragem, realizada na estação chuvosa. / [en] Four radium isotopes with different half life exist in the nature. In fresh waters, the radium appears adsorbed to the particulate material while in the sea water radium presents a conservative behavior, being the concentration of different isotopes of radium governed by the processes of dilution, advection and diffusion, as well as the radioactive decay. The four natural radium isotopes are tracers extensively used to determine taxes of water mixing. In the present work, developed in the Paraíba do Sul River Estuary, the short half life radium isotopes (224Ra and 223Ra) were determined using a delayed coincidence counting system (RaDeCCTM). The isotopes of long half life (226Ra and 228Ra) were determined by the technique of total alpha counting and beta, after the dissolution of the MnO2 fiber used to pre-concentrate radium. The results obtained of isotopes of long half life (226Ra and 228Ra) had indicated that the diffusion is the dominant process of its distributions until in the distance of 32 km in relation to the coast. The distribution of isotopes of short half life (224Ra and 223Ra) in this region had presented a diffusion coefficient of 13.9 km2d-1 and 15.1 km(2)d(-1) for 1ª sampling, was made in the dry season, and of 59.1 km(2)d(-1) and 59.5 km(2)d(-1) for second sampling, was made in the rainy season.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:52:57Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:59:02Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:32:58Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:06:11Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:54:57Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:07:04Z (GMT). No. of bitstreams: 1 12812.pdf: 8731040 bytes, checksum: c07544bfbe9cb89c2d4ba26ddd54a72e (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:52:57Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:59:02Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O Oceano Austral é o maior repositório dos oceanos, com concentrações elevadas de nutrientes e baixas de clorofila. A região tem papel fundamental para regular a transferência líquida de dióxido de carbono entre o oceano e a atmosfera, em parte devido à assimilação anual de CO2 pelo fitoplâncton, que resulta na exportação do carbono orgânico particulado (POC) para o oceano profundo. O elemento tório apresenta múltiplos isótopos que tem emergido como traçadores poderosos dos processos associados à transferência de material particulado nos oceanos. De todos os isótopos de Th, o 234Th (meia-vida de 24,1 d) tem sido foco de destaque e aplicação nos últimos anos. A produção do 234Th a partir do 238U, além do comportamento conservativo solúvel do 238U na água do mar, tornam fácil a caracterização das fontes de 234Th neste cenário. Além disso, a meiavida do 234Th é suficientemente curta para torná-lo sensível a mudanças a curto prazo (sazonais) que ocorrem na coluna dágua superficial dos oceanos, ou nas colunas dágua e de sedimentos nas regiões costeiras. Devido ao seu comportamento partículo-reativo, o 234Th é removido da água de duas formas, por decaimento ou pelo fluxo de material particulado. Desta forma, um modelo de balanço uni-dimensional no estado estacionário pode ser utilizado para estimar seu fluxo. Os isótopos naturais de Ra também tem sido amplamente empregados em estudos marinhos para traçar massas dágua e quantificar processos de mistura. Este trabalho apresenta os resultados de um projeto de pesquisa multidisciplinar que investigou a distribuição dos fluxos de carbono orgânico no Estreito de Bransfield com a finalidade de avaliar sua influência na remoção de CO2 da atmosfera local. As distribuições de macro-nutrientes, micro-nutrientes e clorofila-a foram utilizadas para examinar possíveis fontes e vias de transferência. Os isótopos de Ra foram aplicados como traçadores de massas dágua, enquanto o 234Th foi utilizado como traçador do fluxo particulado no oceano, uma vez que o afundamento deste material é o principal mecanismo de seqüestro de carbono no Oceano Austral. As amostras foram coletadas no período de 9 a 14 de Dezembro de 2007, a bordo do Navio de Apoio Oceanográfico Ary Rongel, da Marinha do Brasil. / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:32:58Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:06:11Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Cogumelos são espécies de fungos que têm a capacidade de reter radionuclídeos e elementos estáveis, importantes do ponto de vista tóxicológico e radiológico do meio ambiente. Estudos têm demonstrado que cogumelos podem ser utilizados como bioacumuladores na monitoração e na avaliação de contaminação e qualidade do ecossistema. No presente estudo, foram determinados os radionuclídeos 226Ra, 228Ra, 210Pb e os elementos As, Co, Cr, Cs, Fe, K, La, Mn, Na, Sc, U, Th e Zn em 24 amostras de cogumelos e de solos coletadas na região do Planalto de Poços de Caldas. O Planalto de Poços de Caldas é um exemplo de região de anomalia radioativa, apresentando cerca de 70 delas. No presente estudo, dois grupos de amostragem (do total de sete grupos) foram realizados em locais que apresentam tais anomalias. A determinação dos elementos estáveis foi realizada por Análise por Ativação com Nêutrons. As determinações de 226Ra, 228Ra e 210Pb nas amostras de cogumelos foram realizadas por separação radioquímica e suas atividades foram quantificadas em contador proporcional de fluxo gasoso Alfa e Beta Total. A determinação destes mesmos radionuclídeos nos solos foi realizada por Espectrometria Gama. A determinação dos isótopos de tório nos cogumelos foi realizada por separação radioquímica e quantificada por Espectrometria Alfa. O controle analítico de todas as metodologias utilizadas no presente trabalho foi realizado com o uso de materiais de referência certificados. Foram também analisadas amostras de cogumelos de uma região que não apresenta anomalia radioativa e os resultados comparados com os valores obtidos no Planalto de Poços de Caldas, podendo assim comprovar que cogumelos atuam como indicadores de contaminação radioativa do meio ambiente. As concentrações e atividades mais elevadas foram encontradas nas amostras coletadas nas zonas rurais do Planalto de Poços de Caldas, onde ocorrem as maiores anomalias radioativas na região. Pelos resultados obtidos, pode-se comprovar a eficiência do cogumelo como indicador de contaminação radioativa ambiental, sendo estes apropriados para avaliar os níveis de radioatividade em áreas de Materiais Radioativos de Ocorrência Natural. / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:54:57Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:07:04Z (GMT). No. of bitstreams: 1 12812.pdf: 8731040 bytes, checksum: c07544bfbe9cb89c2d4ba26ddd54a72e (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

La compréhension des processus de recharge et de l’hydrodynamique des systèmes aquifères karstiques est indispensable pour estimer la vulnérabilité et la disponibilité des réserves en eau souterraine. Afin d’améliorer cette compréhension, de nombreuses études ont utilisé l’information issue du comportement de plusieurs éléments chimiques et des isotopes naturels dans les eaux souterraines. Parmi eux, les quatre isotopes du radium (223Ra, 224Ra, 226Ra et 228Ra) et le radon (222Rn), tous radioactifs, sont de plus en plus utilisés. Ces traceurs naturels permettent d’identifier l’origine des différentes masses d’eau et leurs processus de transport et de mélange dans plusieurs types de systèmes aquifères. Cependant, leur application aux systèmes karstiques est principalement développée dans les systèmes côtiers ou thermaux, dont les eaux sont souvent riches en Ra. Très peu de travaux ont été menés dans les aquifères karstiques continentaux, probablement en raison de la faible activité de ces radionucléides, qui les rend difficiles à quantifier et nécessitant le prélèvement de plusieurs litres d’eau. La première partie de ce travail a donc consisté au développement d’un nouveau dispositif de prélèvement capable de concentrer in-situ le radium contenu dans plusieurs dizaines de litres d’eau (20-300 L) à l’aide de de fibre acrylique imprégnée de MnO2 et d’améliorer la mesure des activités par spectrométrie gamma. Grâce à cette méthode, nous avons été capables de mesurer, pour la première fois, les faibles activités des quatre isotopes de Ra (0,4 à < 7,0 mBq/L pour 226Ra, 228Ra et 224Ra et de 0,05 à 0,3 mBq/L pour 223Ra) dans les eaux de deux hydrosystèmes karstiques continentaux Méditerranéens, les systèmes du Haut Vidourle et du Lez (Sud de la France). La méthode de quantification de 222Rn a également été optimisée. L’étude du comportement des isotopes de Ra et de Rn dans la zone d’étude a mis en évidence les diverses applications avérées ou potentielles de la mesure de ces radionucléides dans les aquifères karstiques. En général, les valeurs des activités de 226Ra et du rapport (228Ra/226Ra) des eaux sont cohérentes avec le type de lithologie dans lesquelles elles circulent ou sont stockées. Nous avons pu ainsi mieux préciser l’influence des eaux du Vidourle à la recharge allogénique de l’aquifère de Sauve. Nous avons montré que parfois, les activités des isotopes de Ra correspondent plutôt à des valeurs typiques des différents compartiments aquifères qu’à celles de la roche encaissante. Ces résultats nous ont permis de déterminer les proportions de mélange des trois différents pôles géochimiques composant le flux d’eau qui s’écoule à la source du Lez suivant les conditions hydrodynamiques. Les isotopes à longue période (226Ra et 228Ra) combinés aux isotopes à courte période (224Ra et 223Ra), permettent potentiellement de déterminer, en même temps, les taux de mélange et le temps de transfert des eaux. De plus, l’excès des isotopes à courte période traduirait l’arrivée d’eaux souterraines en surface, 223Ra et 224Ra devenant de meilleurs traceurs des échanges superficiels que Rn car ils ne subissent pas de processus de dégazage vers l’atmosphère. Par contre, l’étude de l’évolution temporelle du radon à la source du Lez a mis en évidence que ce gaz radioactif naturel est un très bon traceur des processus de recharge diffuse des aquifères karstiques. Les relations entre 223Ra et 222Rn, ainsi qu’entre 210Pb et 222Rn, peuvent fournir des informations sur le temps de transfert des eaux souterraines. Cependant, des études complémentaires et à plus long terme sont nécessaires. / Understanding recharge processes and hydrodynamics of karstic systems is an essential rule to assess their vulnerability and their groundwater resource availability. Numerous studies use the behavior of natural geochemical elements and isotopes in groundwaters to improve this understanding. The radium quartet (223Ra, 224Ra, 226Ra and 228Ra) and the radon (222Rn), natural radioactive elements, have been commonly applied for studies devoted to the identification of water mass origins and to their mixing and transfer processes in different type of aquifers. Nevertheless, the applications to karstic systems are mainly concerned to coastal and thermal systems, because of their uncommon Ra enrichment. Just a few works have been undertaken in continental karstic aquifers, probably because of these radionuclide low activities in such environments. This statement makes their quantification not easy and requires large water sampling. The first part of our research work has been devoted to the development of a new sampling system able to pre-concentrate in situ the radium present in several tens of liters of water (20-300 L) with MnO2-fibers and to improve the determination of Ra quartet activities by means of gamma spectrometry. This method gave us the ability of measuring, for the first time, the very low activities of the four radium isotopes (0.4 to < 7.0 mBq/L for 226Ra, 228Ra et 224Ra and from 0.05 to 0.3 mBq/L for 223Ra) in the waters of two Mediterranean karstic hydrosystems, the Haut Vidourle and the Lez systems (both located in South of France). The radon measuring method has also been optimized and improved. The study of the Ra isotope and Rn behavior over the survey area put in evidence the multiple applications of measuring these radionuclides in karstic aquifers. 226Ra activities and (228Ra/ 226Ra) ratios in water are in agreement with the existing lithologies into which the waters flow or are stored. The effective participation of Vidourle river water to the allogenic recharge of the Sauve aquifer has been specified. We showed that sometimes, the Ra isotope activities correspond to characteristic values of the aquifer compartments instead of the bedrock. These data also allow us to estimate the mixing proportions of the three geochemical endmembers composing the waters flowing at the Lez karstic spring in relation with hydrodynamic conditions. Coupling the long-lived radium isotopes (226Ra and 228Ra) together with the short life isotopes (223Ra and 224Ra) potentially led us, at the same time, to determine the mixing rates and the transfer time of the groundwaters. Moreover, the short life isotope excess would express groundwater venues at surface, 223Ra and 224Ra becoming more reliable tracers of superficial exchanges than radon because insensitive to degassing processes towards the atmosphere. On the other end, the study of the radon time evolution at the Lez spring confirmed that this natural radioactive gas is a good tracer of the diffuse recharge processes of karstic aquifers. The relations between 223Ra and 222Rn as well as between 210Pb and 222Rn, could give access to the transfer time of groundwater. However, more exhaustive researches are needed.

Thesis: Ph. D., Joint Program in Oceanography/Applied Ocean Science and Engineering (Massachusetts Institute of Technology, Department of Earth, Atmospheric, and Planetary Sciences; and the Woods Hole Oceanographic Institution), 2018. / Cataloged from PDF version of thesis. / Includes bibliographical references. / Nutrients and trace metals are vital for supporting life in the ocean, but the boundary processes that control the distributions of these elements are poorly constrained. Radium isotopes are well suited to studying inputs of elements from ocean margins because they are produced in sediments and soluble in seawater. The half-lives of the four isotopes (223Ra, 224Ra, 228Ra, 226Ra) range from days to thousands of years, thus these isotopes can be used to study oceanographic processes occurring over a range of time scales. In this thesis I have applied the quartet of radium isotopes to investigate boundary inputs, including seafloor hydrothermal vents, continental shelves, and rivers. First, radium isotope ratios were used to constrain the age of hydrothermal plumes emanating from vents along the Mid-Atlantic Ridge and East Pacific Rise. These radium-derived ages were applied to determine the iron residence time in the Pacific plume that emanates from near 15°S, providing an important constraint on the hydrothermal delivery of iron to the deep ocean. Next, 228Ra was used to show that shelf inputs to the Arctic Ocean have increased over the last decade, implying that the fluxes of other shelf-derived materials are also increasing and could impact primary production in this basin. The ratio of 228Ra and 226Ra was also applied to determine the ventilation time of Arctic intermediate waters with respect to shelf inputs, and the first measurements of 226Ra in the deep Canada Basin were used to estimate the residence time of deep waters with respect to benthic sediment inputs. Finally, a study of the Mackenzie River Estuary illustrated the importance of deltaic and estuarine processing on the ultimate delivery of nutrients, trace metals, dissolved organic matter, and radium to the Arctic Ocean. By applying radium isotopes as tracers of boundary inputs in these diverse environments, the work presented in this thesis improves our understanding of nutrient and trace metal inputs to the coastal and open ocean. / by Lauren Elizabeth Kipp. / Ph. D.

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