L'importance de la dissipation nucléaire dans les noyaux à forte énergie d'excitation, mise en évidence il y a une quinzaine d'années, conduit à une évolution du noyau vers la fission plus lente que ce que prévoit le modèle statistique de Bohr et Wheeler, et impose une description dynamique du processus de fission à ces températures. Mesurer des temps de fission constitue alors une véritable sonde des effets de dissipation nucléaire.<br> Nous avons effectué une expérience au GANIL (Grand Accélérateur National d'Ions Lourds) avec le détecteur de neutron 4 Pi ORION, en utilisant un faisceau de plomb, accéléré à 29 MeV/u, incident sur une cible monocristalline de silicium (expérience en cinématique inverse). Les temps de fission des quasi-projectiles de plomb ont été mesurés, en fonction de leur énergie d'excitation initiale, par la méthode du blocage cristallin. Cette méthode, fondée sur la mesure directe de la répulsion des fragments de fission par une rangée d'atomes du cristal-cible, donne accès à la proportion de temps longs (supérieurs à 10-19s dans nos expériences) dans la distribution du temps de fission. Les creux de blocage de l'axe <110> et des plans (001) et (110) ont été interprétés à l'aide d'un programme de simulation de type Monte-Carlo dans lequel, et pour la première fois de façon poussée, l'émission de particules par les fragments de fission excités a été prise en compte.

En 1993, le professeur C. Rubbia fait une première proposition concernant un réacteur souscritique piloté par un accélérateur de particules. En 1995 le concept de l'amplificateur d'énergie est développé, les caractéristiques principales de ce réacteur sont alors, outre la sous-criticité intrinsèque du réacteur nucléaire: l'utilisation de la filière thorium-232 - uranium-233 et l'utilisation du plomb comme source de spallation, comme milieu ralentisseur et comme fluide caloporteur. Ce système a un objectif double, celui de produire de l'énergie et celui de transmuter les produits de fission radioactifs à durée de vie longue tel le technétium-99. Ce travail de thèse s'intéresse plus particulièrement à l'étude des propriétés de transport des neutrons dans le plomb en vue de la transmutation des produits de fission à durée de vie longue. La première partie s'attache à la description du dispositif expérimental de l'expérience TARC. Des approches théoriques et numériques permettent de se familiariser avec les propriétés de transport des neutrons et leur lent ralentissement dans le plomb. La deuxième partie porte sur la détermination expérimentale, par le groupe de l'ISN de Grenoble, de la distribution énergétique et spatiale du flux de neutrons dans l'ensemble du bloc de plomb. Cette distribution est comparée aux résultats des simulations numériques et aux mesures collectées par les différents systèmes de détection utilisés en parallèle au sein de la collaboration. La troisième et dernière partie valide le concept de la traversée adiabatique des résonances de capture, pour la transmutation des produits de fission à durer de vie longue, dans le plomb. L'ensemble des résultats de la deuxième et de la troisième partie repose sur la relation liant l'énergie des neutrons à leur temps de ralentissement dans le plomb.

Les prothèses métalliques recouvertes ou non de biomatériaux sont largement utilisées en chirurgie orthopédique. Le devenir de ces implants a été étudié et en particulier la dégradation qui peut induire le transfert d'éléments métalliques dans les tissus adjacents. L'hydroxyapatite synthétique, utilisée en tant que matériau de comblement, se résorbe plus vite lorsqu'elle est dopée en zinc que l'HAP pure ou dopée au manganèse. Les causes de cette amélioration sont d'origine biologique et physico­chimique. Les analyses par activation neutronique, spectrométrie d'émission à source de plasma (ICP/AES), diffraction de rayons X et spectrométrie infrarouge ont été effectuée et ont montré que ces hydroxyapatites avaient des compositions et une structure semblables à celles des apatites pures. La localisation du zinc dans la structure cristalline de l'HAP a été déterminée par EXAFS (Extended X­ray Fine Structure). L'association de ces résultats montre que l'addition du zinc dans l'apatite entraîne une déformation locale de la structure ce qui pourrait permettre un relargage éventuel de cet élément dans l'organisme et favoriserait ainsi la résorption de l'hydroxyapatite. Malgré les progrès réalisés, tout implant métallique mis en place dans un corps humain est le siège d'une corrosion ou d'échange avec le tissu vivant pouvant entraîner à terme un descellement de prothèse. Les matériaux de fixation utilisés ne permettent pas d'arrêter la migration des éléments métalliques vers les tissus, ce qui a pour conséquence une contamination des tissus adjacents. Les tissus post­mortem et per­opératoires prélevés autour d'implants sont étudiés par la méthode d'analyse PIXE (Particle Induced X­ray Emission) afin de localiser et d'évaluer qualitativement et quantitativement la contamination à l'aide d'une méthode d'analyse que nous avons développée. Parallèlement, la microscopie électronique à transmission (TEM) a montré la forme sous laquelle ces éléments ont été relargués.

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Cette thèse a pour contexte l'entreposage direct des assemblages de combustible usé après fonctionnement en réacteur. Afin d'obtenir des données sur les capacités de la gaine comme barrière à la diffusion de l'uranium, nous avons mené une étude fondamentale visant à modéliser l'évolution de la face interne de la gaine sous et en l'absence d'irradiation.<br> Le comportement du zirconium en conditions réacteur a tout d'abord été étudié auprès du réacteur à haut flux de l'Institut Laue Langevin (ILL) de Grenoble. Une cible mince d'uranium enrichie en isotope fissile a été placée sur un échantillon de zirconium, l'ensemble étant irradié par un flux de neutrons thermiques induisant la fission de l'uranium du dépôt. Le suivi de l'évolution énergétique des produits de fission formés a permis de mettre en évidence deux phases : l'oxydation du zirconium, puis la diffusion de l'uranium dans la zircone formée à la température de 480°C. Un coefficient de diffusion sous irradiation a été mesuré et vaut 10-15 cm2.s-1.<br> Afin de pouvoir mettre clairement en évidence l'effet de l'irradiation par les produits de fission sur l'oxydation du zirconium, des mesures d'oxydation thermique et sous irradiation de 129Xe ont été effectuées respectivement à l'Institut de Physique Nucléaire de Lyon (IPNL) et au GANIL à Caen. Elles ont montré que l'oxydation est fortement accélérée par l'irradiation, et que la température joue un rôle négligeable jusqu'à 480°C.<br> Par ailleurs, la diffusion thermique de l'uranium dans le zirconium et la zircone a été étudiée à l'IPNL par couplage implantation ionique/RBS. Cette étude montre que l'uranium diffuse dans le zirconium alors qu'il se retrouve piégé dans la zircone sous forme UO3.

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La multifragmentation d'agrégats a été mise en évidence dans des collisions à haute vitesse (~c/100) entre un atome d'hélium et un agrégat d'hydrogène H3 (H2)m (m=1-14). La collision, réalisée en cinématique inverse (les agrégats sont accélérés), permet la détection en coïncidence pour chaque événement des fragments neutres et chargés. Ces expériences, associées à celles réalisées dans les mêmes conditions avec les constituants moléculaires de l'agrégat (H3 et H2), sont analysées sous deux aspects différents : la caractérisation de différents mécanismes d'excitation et de relaxation et la description de la fragmentation en termes de changement d'état d'un système fini. L'étude de canaux de fragmentation particuliers permet la caractérisation des mécanismes d'excitation. L'étude de la taille de l'agrégat résiduel à l'issue de la fragmentation pour différentes excitations montre que la relaxation de l'agrégat dépend de l'état de charge du système après collision mais aussi de l'état dissociatif ou non des molécules excitées. La comparaison de modèles de percolation avec les données expérimentales met en évidence un comportement critique dans la fragmentation des agrégats d'hydrogène. Tracée à partir des caractéristiques des distributions en taille à une énergie déposée donnée, la courbe calorique montre que ce comportement critique peut être associé à une transition thermodynamique du premier ordre, transition entre un état « agrégat » et un état où les entités moléculaires ne sont plus en interaction. L'ensemble des résultats montre que les agrégats moléculaires sont des outils prometteurs pour étudier, à l'échelle moléculaire, les effets biologiques des rayonnements ionisants. C'est dans cette perspective que sont présentés les résultats d'une étude préliminaire sur la production d'ions issus de molécules d'eau après capture électronique ou ionisation directe par des protons ou des atomes d'hydrogène rapides.

La France envisage un entreposage à sec des crayons de combustible usé et non recyclé. Des études sont nécessaires pour déterminer la sûreté d'un tel entreposage. C'est dans ce cadre que ce travail de thèse s'inscrit. Il est centré sur les propriétés de rétention de la gaine en Zircaloy-4 vis-à-vis de l'iode et sur la détermination de données thermodynamiques qui permettent une extrapolation aux conditions d'entreposage (T$<$400$^°$C) des résultats obtenus à des températures plus élevées. Nous réalisons tout d'abord une étude fondamentale pour déterminer le comportement thermique de l'iode dans le zirconium. L'iode stable $^{127}$I et l'iode radioactif $^{131}$I sont introduits par implantation ionique dans les différents matériaux. Les évolutions des profils d'analyse par faisceau d'ions pour l'iode stable et par spectroscopie $\gamma$ pour l'iode radioactif. Nous mettons en évidence deux phases de relâchement de l'iode lors des recuits: une phase rapide liée certainement aux défauts d'irradiation puis une phase diffusionnelle caractéristique d'une diffusion substitutionnelle. Pour conforter cette conclusion, nous réalisons une étude théorique par calculs {\it ab-initio} pour déterminer le site d'accueil préférentiel de l'iode dans le réseau hexagonal compact du zirconium qui se révèle être un site substitutionnel. Dans le but de nous rapprocher du contexte industriel, nous menons en parallèle la même étude expérimentale sur du Zircaloy-4. Ce qui nous permet de montrer que l'iode à le même comportement dans le Zircaloy-4 que dans le zirconium. Les gaines étant hydrurées en entreposage, nous étudions également l'influence de la présence d'hydrure sur le comportement thermique de l'iode. Nous mettons en évidence qu'elle accélère la migration de l'iode et conduit à des taux de perte plus importants.