Cette thèse consacrée à l'étude de collisions réactives dans les gaz d'intérêt énergétique a porté sur deux aspects. D'une part, la théorie du défaut quantique multi-voies (Multichannel Quantum Defect Theory : MQDT) [Giusti 1980, Nakashima 1987]a été utilisée pour étudier la recombinaison dissociative (RD), l'excitation vibrationnelle (EV) et la désexcitation vibrationnelle (dEV) de l'ion BeH+ et ses isotopomères dans leurs quatre plus bas niveaux vibrationnels initiaux (X1Σ+,v i+ =0,1,2,3). Les données moléculaires récemment calculées par nos collaborateurs [Roos 2009] ont été utilisées pour calculer les sections efficaces et taux de RD, EV et dEV en considérant les états des trois symétries moléculaires de BeH (2Π, 2Σ+ et 2∆ ). La dépendance vibrationnelle et l'effet isotopique sur les taux de processus collisionnels compétitifs ont été mis en évidence (Fig. V. 7). Une comparaison avec les résultats théoriques de Roos et al. 2009 obtenus à l'aide de la méthode des paquets d'ondes (Wave packets : WP) est effectuée. De cette comparaison, il ressort qu'il y a un bon accord entre les deux méthodes aux énergies intermédiaires. Ainsi, ce travail de thèse est en partie une extension de travail précédent de [Ross 2009]. L'approcheMQDT, capable de traiter complètement les capture temporaires d'électrons dans les éttats de Rydberg liés, ainsi que le couplage vibronique entre les voies d'ionisation, permet d'obtenir les premiers résultats (fiables) à basses énergies [Niyonzima 2013]. Ces taux de processus collisionnels sont utiles dans la modélisation du plasma de bord des machines à fusion [Celiberto 2012]. D'autres parts, nous avons fourni une formulation analytique approximative des sections efficaces de RD, EV, et dEV, utile pour la prédiction et l'interprétation des résultats du calcul numérique. Elle nous permet de comprendre les différentes interactions intramoléculaires et la sensibilité des taux de réaction par rapport aux interactions dominantes. / This thesis devoted to the study of reactive collisions in gases of energetic interest concerns two aspects. Firstly, a Multichannel-Quantum-Defect-Theory-type approach [Giusti 1980, Nakashima 1987] is used in the treatment of the dissociative recombination (DR), vibrational excitation (VE), and vibrational de-excitation (VdE) of BeH+ in their four lowest vibrational states (X1Σ+,v i+ =0,1,2,3). The molecular structure data previously computed [Roos 2009] have been employed in the calculations of cross sections and rate coefficients of DR, VE and VdE including three electronic symmetries of BeH (2Π, 2Σ+ et 2∆ ). The vibrational dependence [Niyonzima 2013] and the isotopic effects in these collisional processes are highlighted – Figure (V.7) – in order to be used in the modeling of the edge fusion plasma [Celiberto 2012]. Satisfactory agreement with results computed with the wave packet method [Roos 2009] is reached at intermediate energies [Niyonzima 2013]. Thereby, this part of the thesis work extends the previous study of [Roos 2009]. The MQDT-based approach, able to fully account for the temporary captures of electrons in Rydberg bound states, as well as the vibronic coupling between ionization channels, provides the first results (reliable) at low energies [Niyonzima 2013]. Lastly, an approximate analytical formulation of DR, VE and VdE cross section for the prediction and interpretation of results of numerical calculations has been provided. This formulation is usefull in the understanding of different intramolecular interactions and explains the sensibility of rate coefficients with respect to dominant interactions.

Les décharges filamentaires obtenues dans l'Argon et les gaz rares, à faible intensité (I < 1 A) et haute pression (pression atmosphérique et pressions supérieures) sont caractérisées par un petit diamètre (quelques dixièmes de millimètre), un champ électrique élevé (E = 10 kV/m) et une grande différence de température entre les électrons (Te = 10000 K) et les atomes (T0 = 1500 K). Pour étudier ces décharges encore mal connues, intermédiaires entre l'arc électrique et la décharge luminescente, nous avons élaboré un modèle capable, à partir de la connaissance d'un petit nombre de paramètres qui conditionnent le fonctionnement de la décharge (intensité du courant, champ électrique, diamètre, pression) de déterminer les principales grandeurs physiques (températures des électrons et des atomes, densités des électrons et des ions atomiques et moléculaires, densités des états excités) caractérisant le plasma ; ce modèle a été construit à partir des équations de conservation des particules chargées, des atomes excités et de l'énergie des électrons en prenant en compte l'ensemble des niveaux 4s et 4p de l'argon dont les sections efficaces d'excitation et d'ionisation par chocs électroniques sont bien connues. Le principal processus de disparition des électrons est la recombinaison dissociative des ions moléculaires A2+ (A2+ + e → A* + A) dont la formation par une réaction à trois corps (A+ + A + A → A2+ + A) est favorisée par la basse température et la haute pression du milieu ; les atomes excités A* sur un niveau 4p facilement ionisable, provenant de la recombinaison des ions A2+ permettent d'obtenir des densités électroniques importantes à des températures électroniques et atomiques relativement basses ; on a également pris en comte l'absorption partielle par le plasma des raies rouges de l'Argon issues des niveaux 4p. L'étude de ces décharges présente de l'intérêt sur le plan tant fondamental qu'appliqué (amorçage des décharges à haute intensité, caractérisation des régions périphériques des arcs électriques, lasers à excimers).

La recombinaison dissociative (RD) est le processus dans lequel un ion moléculaire positif se recombine avec un électron et se dissocie après en fragments neutres. Parmi les différents types de réactions entre ions moléculaires et électrons, la RD mérite une attention particulière à cause du rôle important qu'elle joue dans les plasmas à basse température et de faible densité, telles que celles rencontrées dans les ionosphères planétaires et les nuages interstellaires. En dépit de l'apparente simplicité de la RD, son étude s'est avéré difficile aussi bien du point de vue expérimental que théorique. Afin d'apporter plus de lumière sur ce processus, la technique de la post-décharge en écoulement a été introduite et a été largement utilisée ces dernières décennies. La présente thèse est dédiée aux études expérimentales de la réaction RD, à l'aide du spectromètre de masse à sonde Langmuir (FALP-MS) en post-décharge en écoulement, à l'Université de Rennes 1, à Rennes, en France. Nous avons étudié la réaction RD à température ambiante a été étudiée pour les ions moléculaires d'acétone ( ) et les cations de diméthylamine cations ( ainsi que les vitesses de réaction des cations de triméthylamine ( cations, et nous avons obtenu des valeurs avec des incertitudes de of ± 30 %. De plus, nous avons étudié l'attachement électronique à la diméthylamine neutre et nous avons trouvé une constante de vitesse de = 4.81 x 10-10 cm3 s-1. Un nouveau système d'injection pour l'anneau de stockage électrostatique de KACST a été conçu et construit dans le laboratoire de l'IPR à Rennes. Le couplage de la source d'ions avec un analyseur de masse quadripolaire et l'utilisation d'un système de vannes pulsées assurant un pompage différentiel entre différentes régions de la ligne d'injection constitue une méthode nouvelle dans le contexte d'un anneau de stockage. Le but final de ce projet est l'étude des réactions à ions lourds tels que les ions moléculaires biologiques. / Dissociative recombination (DR) is a process in which a positive molecular ion recombines with an electron and subsequently dissociates into neutral fragments. Among the different types of molecular ion-electron reactions DR deserves particular attention due to the important role it plays in low-temperature and low-density plasmas such as those encountered in planetary ionospheres and interstellar clouds. Despite the apparent simplicity of the DR reaction, its investigation has proven to be a difficult task from both experimental and theoretical perspectives. In order to shed more light upon this process the flowing afterglow technique has been introduced and utilised extensively for the last few decades. This thesis is devoted to experimental studies into the DR reaction using the flowing afterglow Langmuir probe mass spectrometer FALP-MS at the University of Rennes 1, in Rennes, France. The DR reaction at room temperature has been investigated for the acetone molecular ions ( ) and dimethylamine cations ( as well as the reaction rates of trimethylamine ( cations, and the obtained values were with uncertainties of ± 30 %. In addition, the electronic attachment to neutral dimethylamine was also studied and the rate constant was determined to be = 4.81 x 10-10 cm3 s-1. A new ion injection system system for the KACST electrostatic storage ring has been designed and built in the IPR laboratory in Rennes. The coupling of an ion source with a quadrupole mass analyzer and the use of a gas pulsing system to maintain the differential pumping between different regions of the injection line, is a novel technique for use with a storage ring. The final goal of this system is to study the reactivity of heavy ions such as biological molecular ions.