Submitted by Izabel Franco (izabel-franco@ufscar.br) on 2016-09-19T19:41:33Z No. of bitstreams: 1 DissBGS.pdf: 2899470 bytes, checksum: a3a468cd5c6b79bbc4f8adf4720788bd (MD5) / Approved for entry into archive by Marina Freitas (marinapf@ufscar.br) on 2016-09-20T14:03:37Z (GMT) No. of bitstreams: 1 DissBGS.pdf: 2899470 bytes, checksum: a3a468cd5c6b79bbc4f8adf4720788bd (MD5) / Approved for entry into archive by Marina Freitas (marinapf@ufscar.br) on 2016-09-20T14:03:44Z (GMT) No. of bitstreams: 1 DissBGS.pdf: 2899470 bytes, checksum: a3a468cd5c6b79bbc4f8adf4720788bd (MD5) / Made available in DSpace on 2016-09-20T14:03:52Z (GMT). No. of bitstreams: 1 DissBGS.pdf: 2899470 bytes, checksum: a3a468cd5c6b79bbc4f8adf4720788bd (MD5) Previous issue date: 2014-03-28 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / The increasing use of fossil fuels in combustion enginees and power generation plants has caused a large increase in the emission of sulfur oxides, nitrogen oxides (NOx) and carbon monoxide into the atmosphere which creates serious environmental problems. Catalytic processes are used in the abatement of NOx and a promising alternative is the reduction of NOx using CO as reducing agent on catalysts containing supported transition metal oxides. Taking this into account, the aim of this study was to prepare catalysts based on Fe2O3, NiO or Fe2O3-NiO supported on ceria-zirconia (molar ratios Ce:Zr equal to 1:1 and 1:4), incorporating the metal precursor salt in the sun of the support (in situ addition). The results of XRD data, Rietveld refinement and TEM indicated the formation of a solid solution CeO2-ZrO2 with cubic structure fluorite type; furthermore, it was not observed diffraction peaks of intense X-ray of Fe or Ni oxide as a consequence of a proper distribution of these oxides in the supports. The addition of Fe2O3 and/or NiO led to a decrease of the average crystallite size, causing an increase in SBET of the catalysts compared to the pure support. N2 physisorption measurements showed that the catalysts showed significant mesoporosity, which was attributed to the addition of Tween 80 during the sol-gel preparation, moreover, RTPH2 results confirm that the Fe2O3 reduction occurs at lower temperatures in the presence NiO. In addition, the catalysts showed satisfactory performance in the reduction of NO to N2 with CO, suggesting that the sol-gel method is adequate in their preparation. Furthermore, the catalyst 0,90Fe - 1Ce:1Zr reached the highest values of CO conversion to CO2 and NO to N2 at lower temperatures. The Fe2O3 catalysts were more selective to N2 formation compared to those containing NiO. In conclusion, the conversion NO to N2 was significantly affected when in contact with O2 and H2O interferences; however, this conversion did not change significantly in the presence of SO2. The catalysts showed a more significant reduction in conversion of NO to N2 when evaluated in the simultaneous presence of O2, SO2 and H2O. / O crescente uso de combustíveis fósseis em motores de combustão e usinas de geração de energia vem causando um grande aumento na emissão de óxidos de enxofre, óxidos de nitrogênio (NOx) e monóxido de carbono na atmosfera, o que gera sérios problemas ambientais. No abatimento de NOx, em particular, utiliza-se processos catalíticos e uma alternativa promissora é a redução dos NOx utilizando CO como agente redutor sobre catalisadores à base de óxidos de metais de transição suportados. Nessa direção, a pesquisa teve por objetivo preparar catalisadores à base de Fe2O3, NiO ou Fe2O3-NiO suportados em céria-zircônia (proporções molares entre Ce e Zr iguais a 1:1 e 1:4), incorporando o sal precursor do metal no sol do suporte (adição in situ). Dados de DRX e MET indicaram a formação de uma solução sólida CeO2-ZrO2 com estrutura cúbica tipo fluorita, não se observando picos de difração de raios X intensos dos óxidos de Fe ou Ni, o que foi interpretado como uma consequência de uma adequada distribuição desses óxidos nos suportes. Os resultados do refinamento de Rietveld confirmaram os dados de DRX, indicando uma composição mássica baixa para os óxidos de Fe e/ou Ni. A adição de Fe2O3 e/ou NiO levou à uma diminuição do tamanho médio de cristalitos, causando um aumento na SBET dos catalisadores em relação ao suporte puro. Medidas de fisissorção de N2 mostraram que os catalisadores apresentaram mesoporosidade considerável, que foi atribuída à adição de Tween 80 durante a preparação sol-gel, além do mais, resultados de RTP-H2 corroboraram que a redução de Fe2O3 ocorre em temperaturas menores quando na presença de NiO. Os catalisadores apresentaram comportamento satisfatório na redução de NO a N2 com CO, indicando que o método sol-gel se mostrou adequado na sua preparação, sendo o sólido 0,90Fe - 1Ce:1Zr o que atingiu maiores valores de conversão de CO a CO2 e de NO a N2 em menores temperaturas. Em comparação aos catalisadores de NiO, os de Fe2O3 foram mais seletivos à formação de N2. Quando em contato com os interferentes O2 e H2O, a conversão NO a N2 foi consideravelmente afetada e na presença de SO2, essa conversão não se alterou significativamente. Quando avaliados na presença simultânea de O2, SO2 e H2O, os catalisadores apresentaram quedas de conversão de NO a N2 mais consideráveis.