Dans cette étude, plusieurs voies ont été explorées dans l'objectif d'utiliser des polyesters aliphatiques issus de ressources oléagineuses comme additifs pour le renfort au choc du poly(L-lactide) (PLLA). Dans un premier temps, des poly(ester-amide)s (PEAs) ont été synthétisés à partir de dérivés de l'huile de ricin. La relation structure-propriétés des PEAs obtenus a été clairement établie. La dispersion des PEAs (à différents taux) par extrusion à l'état fondu dans une matrice de PLLA a ensuite été effectuée, démontrant un accroissement de la résilience de ces mélanges en comparaison au PLLA seul. Une étude systématique reliant la structure d'une large gamme de polyesters aux propriétés des mélanges polyesters/PLLA, a ensuite été réalisée. Une forte dépendance de la résilience des mélanges polyesters/PLLA avec la cristallinité de l'additif polyester a été observée et quantifiée.Une amélioration des propriétés mécaniques du PLLA a également été obtenue par polymérisation par ouverture de cycle du lactide amorcée par un poly(acide ricinoléique) di-hydroxy téléchélique. Les copolymères triblocs ainsi formés ont été caractérisés d'un point de vue morphologique et mécanique.Enfin, un travail exploratoire utilisant l'ADMET comme méthode de polymérisation a été conduit, permettant la synthèse de nouveaux polymères prometteurs pour le renfort au choc du PLLA. Notamment, la copolymérisation de α,ω-diènes bio-sourcés a permis de mimer le polyéthylène basse densité linéaire, couramment employé pour le renfort au choc du PLLA.

Dans cette étude, plusieurs voies ont été explorées dans l’objectif d’utiliser des polyesters aliphatiques issus de ressources oléagineuses comme additifs pour le renfort au choc du poly(L-lactide) (PLLA). Dans un premier temps, des poly(ester-amide)s (PEAs) ont été synthétisés à partir de dérivés de l’huile de ricin. La relation structure-propriétés des PEAs obtenus a été clairement établie. La dispersion des PEAs (à différents taux) par extrusion à l’état fondu dans une matrice de PLLA a ensuite été effectuée, démontrant un accroissement de la résilience de ces mélanges en comparaison au PLLA seul. Une étude systématique reliant la structure d’une large gamme de polyesters aux propriétés des mélanges polyesters/PLLA, a ensuite été réalisée. Une forte dépendance de la résilience des mélanges polyesters/PLLA avec la cristallinité de l’additif polyester a été observée et quantifiée.Une amélioration des propriétés mécaniques du PLLA a également été obtenue par polymérisation par ouverture de cycle du lactide amorcée par un poly(acide ricinoléique) di-hydroxy téléchélique. Les copolymères triblocs ainsi formés ont été caractérisés d’un point de vue morphologique et mécanique.Enfin, un travail exploratoire utilisant l’ADMET comme méthode de polymérisation a été conduit, permettant la synthèse de nouveaux polymères prometteurs pour le renfort au choc du PLLA. Notamment, la copolymérisation de α,ω-diènes bio-sourcés a permis de mimer le polyéthylène basse densité linéaire, couramment employé pour le renfort au choc du PLLA. / The objective of this thesis work, is to promote the use of fatty acid-based aliphatic polyesters as impact modifiers for poly(L-lactide) (PLLA).Firstly, poly(ester-amide)s (PEAs) have been synthesized from castor oil derivatives. The structure-properties relationship of the PEAs so-formed was clearly established. The PEAs were then melt-blended with PLLA by extrusion, yielding blends with improved impact strength compared to neat PLLA.A series of polyesters covering a wide range of thermo-mechanical properties was then employed to evaluate the influence of the polyester morphology on the properties of the blends with PLLA. A strong dependence of the impact strength of the blends was noticed with the crystallinity degree of the polyester additive.An improvement of the mechanical properties of PLLA was also obtained by ring-opening polymerization of lactide initiated by a di-hydroxy telechelic poly(ricinoleic acid). The so-formed triblock copolymers were fully characterized in terms of morphology and mechanical properties.Finally, an exploratory investigation related to the synthesis of PLLA impact modifiers by ADMET was carried out. Particularly, the copolymerization of two bio-based α,ω-dienes yielded a series of “LLDPE like” polyesters, LLDPE being a commonly used impact modifier for PLLA.

Le PP renforcé par un copolymère éthylène-propylène sous forme nodulaire est utilisé comme élément de structure pour sa bonne résistance à la rupture. L'étude des mécanismes qui interviennent au cours de son endommagement constitue donc un enjeu important pour la compréhension et la maîtrise du renfort au choc. Le principal phénomène qui va déterminer le comportement du matériau dans son état endommagé est la cavitation des particules d'élastomère. Suite au fort contraste de propriétés mécaniques entre la phase élastomère et la matrice, la sollicitation du matériau se traduit par le développement d'une dépression interne dans les particules qui va conduire, au delà d'un certain seuil, à leur destruction. Expérimentalement, la cavitation se manifeste par une augmentation de volume non élastique et par une modification des propriétés optiques du matériau (blanchiment). L'utilisation d'un mode de sollicitation uniaxial couplé avec une analyse par microscopie nous a permis de recueillir des informations précises concernant la séquence de cavitation des particules et les relations structure-propriétés du matériau. D'autre part, le rôle de la microstructure et la compétition entre les différents micromécanismes de déformation a clairement été mis en évidence par l'intermédiaire de calculs éléments finis. C'est dans le cas d'un mode de sollicitation multiaxial que la cavitation prend toute son importance en permettant d'accommoder l'augmentation de volume imposée par l'état de contrainte et conduisant au passage d'un état de déformation à un état de contrainte plane. La plasticité se développe de manière plus extensive et l'énergie consommée au sein du matériau augmente fortement. La dépression interne critique est identique qu'elle soit évaluée à partir d'essais uniaxiaux ou triaxiaux, ce qui confirme son unique dépendance de la nature de la phase élastomère. En sommet de fissure, les interactions élastiques entre particules sont de très faible ampleur, ce qui va entraîner une cavitation brutale des nodules pour une certaine valeur de la contrainte imposée. L'ensemble de nos travaux permet de dégager les perspectives de développements futurs dans le but d'une analyse prédictive du comportement en sommet de fissure en fonction des caractéristiques de plasticité et de dilatance des phases en présence.