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Catalisadores de Fischer-Tropsch modificados mediante tratamento ácido e adição de composto quelanteRIBEIRO, André Teodósio de Souza 11 November 2016 (has links)
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Previous issue date: 2016-11-11 / CAPES / A síntese de Fischer-Tropsch (SFT) é um processo catalítico que visa a produção de hidrocarbonetos. Estes, podendo substituir seus semelhantes obtidos durante o refino do petróleo. Dentre tais produtos, destacam-se os combustíveis de alta qualidade e baixo teor de contaminantes. Logo, a busca por melhor desempenho dos catalisadores pode ser feita através de modificações das propriedades dos mesmos. Portanto, investigou-se a influência do tratamento ácido utilizando HNO₃ e da adição de sacarose sobre as propriedades e desempenho do catalisador Co-Ru/SiO₂ aplicado neste processo. As caracterizações dos catalisadores foram realizadas via Análise Termogravimétrica (TG), Difração de Raios-X (DRX), Análise textural (BET e BJH), Redução à Temperatura Programada (RTP), Microscopia Eletrônica de Transmissão (MET), Dessorção à Temperatura Programada (DTP), Espectroscopia de Absorção Atômica e Quimissorção de H₂ e O₂. Os testes catalíticos foram realizados em um reator tubular diferencial de leito fixo, com relação H₂/CO = 2, a 20 bar de pressão e nas temperaturas de 260, 230, 215, 200 e 185°C. Também foi realizada a modelagem estatística avaliando o efeito do tratamento ácido sobre o rendimento em C₅₊. Pelos resultados obtidos por DRX e quimissorção de H₂, pôde-se observar que o tratamento ácido diminuiu o diâmetro de cristal de Co, proporcionando maior dispersão aos catalisadores. Além disso, o tratamento ácido, na presença de sacarose, diminuiu a temperatura de redução dos catalisadores. Os testes catalíticos mostraram que para a temperatura de 260°C todos os catalisadores apresentaram praticamente a mesma conversão e para as demais temperaturas, notou-se que a adição de sacarose melhorou a atividade do catalisador Co-Ru/SiO₂. Pôde-se observar também que os tratamentos de 2 horas proporcionaram melhores atividades e seletividade para C₅₊. O catalisador em pó que apresentou as melhores propriedades, atividade e seletividade foi aplicado ao micromonólito e foi observado que o catalisador estruturado apresentou menor energia de ativação do que o catalisador em pó, apresentando menor conversão nas temperaturas intermediárias e maior nas temperaturas mais baixas. Além disso, o catalisador estruturado apresentou menor seletividade para C₅₊ e maior para o metano. / The Fischer-Tropsch synthesis (FTS) is a catalytic process that aim at the production of hydrocarbons, which can substitute the products obtained from oil refining. Among these products, the fuels of high quality and low contaminant level are remarkable. Therefore, the pursuit of better performance catalysts can be made by modifications of the properties of them. Thus, it was investigated the influence of acid treatment with HNO₂ and the addition of sucrose on the Co-Ru/SiO₂ catalysts properties and performance in FTS. The catalysts were characterized by TGA, XRD, BET and BJH analysis, TPR, TEM, TPD, A.S.S. and H2 and O₂ chemisorption. The catalytic tests took place in a fixed bed tubular reactor, with H₂:CO ratio of 2:1, at pressure of 20 bar and temperatures of 260, 230, 215, 200 and 185°C. The statistic modeling investigated the effect of acid treatment on C₅₊ productivity. The results obtained by XRD and H₂ chemisorption showed that the acid treatment decreased the Co crystal size, providing greater catalyst dispersion. Besides, the acid treatment in sucrose presence decreased the reduction temperature of the catalysts. The catalytic tests demonstrated that all the catalysts presented similar conversion at 260°C, however the addition of sucrose improved the catalyst activity for the other temperatures. It was also observed that the acid treatments of 2 hours increased the catalyst activity and the C₅₊ selectivity. The catalyst which presented the greater properties, activity and selectivity was applied to the micromonolith and the results showed that the structured catalyst presented lower activation energy than the powder one. Furthermore, the structured catalyst presented lower conversion at intermediate temperatures and higher conversion at bottom temperatures comparing to the powder catalyst, besides showing lower C₅₊ selectivity and higher methane one.
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