L'hadronthérapie est une modalité de radiothérapie innovante dans laquelle des ions légers -tels des protons ou des ions carbone- sont accélérés à une vitesse relativiste, puis focalisés afin d'irradier la zone tumorale du patient. Cette technique se démarque de la radiothérapie dite conventionnelle utilisant des photons- par l'existence d'un pic de dépôt d'énergie, appelé pic de Bragg, qui se situe à la fin du parcours des ions. L'existence de différents phénomènes qui aboutissent à une incertitude sur le parcours des ions représente toutefois une limite à la précision intrinsèque de cette modalité. Cela justifie la nécessité d'une assurance qualité des traitements et motive le développement de techniques de suivi en ligne et en temps réel du parcours des ions. Ces travaux de thèse ont pour objet la caractérisation d'une technique de suivi du parcours des ions, appelée imagerie des vertex d'interaction. Il a en effet été observé que lors du parcours des ions dans le patient, une fraction importante de ceux-ci subit des réactions nucléaires, à l'origine d'un rayonnement de particules promptes secondaires chargées. Un télescope constitué de capteurs pixélisés est proposé pour localiser les vertex d'interaction de ces particules et mesurer leur corrélation avec le parcours des ions, corrélation prédite par des travaux in-silico précédents. La réalisation de plusieurs expériences durant lesquelles des cibles homogènes et hétérogènes ont été irradiées dans des conditions réalistes a permis d'obtenir les premiers résultats expérimentaux relatifs à cette technique, confrontés à des simulations qui ont également été réalisées. Avant de discuter l'ensemble des résultats obtenus, ce manuscrit détaille les aspects matériels et logiciels des importants développements mis en oeuvre et qui ont abouti à un prototype complet et fonctionnel d'imageur, accompagné de simulations Monte Carlo basées sur le logiciel Geant4 / Hadrontherapy is an innovative radiotherapy modality in which light ions -such as protons or carbon ionsare accelerated to a relativistic speed and focused to irradiate a tumoral area. This technique differs from the conventional radiotherapy -which uses photons- by the existence of an energy deposition peak, called Bragg peak, which stands at the end of the ions path. However, different phenomena that lead to uncertainty in the real ion range exist, and limit the intrinsic accuracy of this modality. This justifies the need for a treatments quality assurance and motivates the development of in-line and real-time monitoring techniques to follow the real ions range. This PhD thesis work aims the characterization of an ion range monitoring technic, called interaction vertex imaging. It has been observed that during the ion path in the patient, a significant part of incoming ions undergoes nuclear reactions, causing a prompt secondary charged particles radiation. A telescope made up of pixelated sensors is proposed to locate these particles interaction vertex and to measure their correlation with the ions range, correlation predicted by a previous in-silico work. The first experimental results for this technique has been obtained with the realization of several experiments during which homogeneous and heterogeneous targets were irradiated under realistic conditions. Simulations were also performed to compare with experimental results. Before discussing the overall results, this manuscript details the hardware and software aspects of important developments that was made and that resulted in a complete and working prototype imager, with Monte Carlo simulations based on the Geant4 software

Abstract: Monte Carlo simulations were used here to compare the radiation chemistry of pure water and aqueous bromide solutions after irradiation with two different types of radiation, namely, tritium β-electrons (~7.8 keV) and [superscript 60]Co γ-rays/fast electron (~1 MeV) or high energy protons. Bromide ions (Br-) are known to be selective scavengers of hydroxyl radicals •OH precursors of hydrogen peroxide H[subscript 2]O[subscript 2]. These simulations thus allowed us to determine the yields (or G-values) of H[subscript 2]O[subscript 2] in the radiolysis of dilute aqueous bromide solutions by the two types of radiations studied, the first with low linear energy transfer (LET) (~0.3 keV/μm) and the second with high LET (~6 keV/μm) at 25 °C. This study was carried out under a wide range of Br- concentrations both in the presence and the absence of oxygen. Simulations clearly showed that irradiation by tritium β-electrons favored a clear increase in G(H[subscript 2]O[subscript 2]) compared to [superscript 60]Co γ-rays. We found that these changes could be related to differences in the initial spatial distributions of radiolytic species (i.e., the structure of the electron tracks, the low-energy β-electrons of tritium depositing their energy as cylindrical “short tracks” and the energetic Compton electrons produced by γ-radiolysis forming mainly spherical “spurs”). Moreover, simulations also showed that the presence of oxygen, a very good scavenger of hydrated electrons (e-[subscript aq]) and H• atoms on the 10[superscript-7] s time scale (i.e., before the end of spur expansion), protected H[subscript 2]O[subscript 2] from further reactions with these species in the homogeneous stage of radiolysis. This protection against e-[subscript aq] and H• atoms therefore led to an increase in the H[subscript 2]O[subscript 2] yields at long times, as seen experimentally. Finally, for both deaerated and aerated solutions, the H[subscript 2]O[subscript 2] yield in tritium β-radiolysis was found to be more easily suppressed than in the case of cobalt-60 γ-radiolysis, and interpreted by the quantitatively different chemistry between short tracks and spurs. These differences in the scavengeability of H[subscript 2]O[subscript 2] precursors in passing from low-LET [superscript 60]Co γ-ray to high-LET tritium β-electron irradiation were in good agreement with experimental data, thereby lending strong support to the picture of tritium-β radiolysis in terms of short tracks of high local LET. / Résumé: Les simulations Monte Carlo constituent une approche théorique efficace pour étudier la chimie sous rayonnement de l'eau et des solutions aqueuses. Dans ce travail, nous avons utilisé ces simulations pour comparer l’action de deux types de rayonnement, à savoir, le rayonnement γ de [indice supérieur 60]Co (électrons de Compton ~1 Me V) et les électrons β du tritium (~ 7,8 keV), sur la radiolyse de l’eau et des solutions aqueuses diluées de bromure. Les ions Br- sont connus comme d’excellents capteurs des radicaux hydroxyles •OH, précurseurs du peroxyde d’hydrogène H[indice inférieur 2]O[indice inférieur 2]. Les simulations Monte Carlo nous ont donc permis de déterminer les rendements (ou valeurs G) de H[indice inférieur 2]O[indice inférieur 2] à 25 °C pour les deux types de rayonnements étudiés, le premier à faible transfert d'énergie linéaire (TEL) (~0,3 keV/μm) et le second à haut TEL (~6 keV/μm). L’étude a été menée pour différentes concentrations d’ions Br-, à la fois en présence et en absence d'oxygène. Les simulations ont montré que l’irradiation par les électrons β du tritium favorisait nettement la formation de H[indice inférieur 2]O[indice inférieur 2] comparativement aux rayons γ du cobalt. Ces changements ont pu être reliés aux différences qui existent dans les distributions spatiales initiales des espèces radiolytiques (i.e., la structure des trajectoires d'électrons, les électrons β du tritium déposant leur énergie sous forme de «trajectoires courtes» de nature cylindrique, et les électrons Compton produits par la radiolyse γ formant principalement des «grappes» de géométrie plus ou moins sphérique). Les simulations ont montré également que la présence d'oxygène, capteur d’électrons hydratés et d’atomes H• sur l'échelle de temps de ~10[indice supérieur -7] s (i.e., avant la fin des grappes), protégeait H[indice inférieur 2]O[indice inférieur 2] d’éventuelles réactions subséquentes avec ces espèces. Une telle «protection» conduit ainsi à une augmentation de G(H[indice inférieur 2]O[indice inférieur 2]) à temps longs. Enfin, en milieu tant désaéré qu’aéré, les rendements en H[indice inférieur 2]O[indice inférieur 2] obtenus lors de la radiolyse par les électrons β du tritium ont été trouvés plus facilement supprimés que lors de la radiolyse γ. Ces différences dans l’efficacité de capture des précurseurs de H[indice inférieur 2]O[indice inférieur 2] ont été interprétées par les différences quantitatives dans la chimie intervenant dans les trajectoires courtes et les grappes. Un excellent accord a été obtenu avec les données expérimentales existantes.

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