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Este trabalho tem por objetivo estudar as regiões dos canais catódicos de uma célula a combustível de membrana polimérica condutora de prótons PEM unitária, em que há acúmulo de água e os padrões de escoamento desta água nos canais, bem como as condições de operação em que isto ocorre. Esta água acumulada nos canais catódicos tem duas origens distintas, a saber: 1. água produzida na reação de redução do oxigênio no sítio catalítico do cátodo, 2. água de condensação formada a partir do vapor de água proveniente do umidificador de oxigênio. O arranjo experimental desenvolvido permitiu a perfeita visualização dos fenômenos; a saber: iniciando-se com gotículas que emergem da camada de difusão gasosa do cátodo, passando estas gotículas a se aglutinarem por um processo de coalescimento aumentando de tamanho até formarem um filme nas paredes dos canais. Em continuidade a este processo há um adensamento do filme com a formação de bolsões (slugs) de água líquida que ocupam a área de passagem do oxigênio nos canais. O bloqueio da passagem do oxigênio pelo bolsão de água líquida no canal impede que o oxigênio alcance os sítios catalíticos da camada catalítica do cátodo onde ocorre a reação de redução do oxigênio, cessando desta forma a reação, constituindo-se num dos mais sérios problemas das células a combustível do tipo membrana polimérica, uma vez que afeta diretamente o desempenho da célula. A formação contínua desses slugs e seu agrupamento é um fenômeno denominado de encharcamento (flooding) da célula. Para se observar estes fenômenos que ocorrem no interior dos canais catódicos utilizou-se de um protótipo de célula a combustível transparente unitária de 5 cm² de área geométrica cuja placa de fechamento foi feita de policarbonato transparente. A célula foi alimentada com o combustível hidrogênio pelo lado do ânodo e com o oxidante oxigênio pelo lado do cátodo. Nos experimentos utilizou-se um espectro de temperaturas variando de 25ºC a 55ºC. A temperatura máxima da célula ficou limitada a 55ºC uma vez que o policarbonato começa a se degradar com água a 60ºC por isso não se utilizando temperaturas na faixa de 70ºC a 90ºC que são as temperaturas de operação das células PEM comerciais. As vazões de oxigênio e de hidrogênio usadas foram de 60 mL min-1 e de 100 mL min-1 respectivamente. A faixa de potencial variou de 0,1 V a 1,0 V. Foram utilizados cargas de platina de 0,4 mg cm-2 no eletrodo anódico e no eletrodo catódico. Os resultados experimentais foram comparados aos resultados numéricos na forma de curvas de polarização que medem o desempenho da célula apresentando uma boa concordância entre si, deste modo validando o modelo numérico usado. Para fazer a modelagem matemática da placa com os canais catódicos usou-se o software comercial COMSOL Multiphysics 4.3a, no qual se implementou uma função chave que indica o equilíbrio líquido/vapor, obtendo-se como resultados numéricos a distribuição de saturação em um espectro de temperaturas de 25ºC a 55ºC e de potenciais de 0,1 V a 1,0 V. / This work aims to study the regions of the cathode channels of a proton exchange membrane fuel cell PEMFC, in which there is accumulation of water, this water flow patterns in the channels, as well as the operating conditions at which this occurs. This accumulated water in the cathode channels has two distinct origins, namely: 1. Water formed in the reaction of the oxygen reduction at the cathode catalytic site. 2. Water from the condensation formed due to the water vapor coming from the oxygen humidifier. The developed experimental setup allowed the perfect visualization of the phenomena, as it follows: starting with droplets that emerge from the cathode gas diffusion layer, then these droplets undergo a process of coalescence, increasing in size to form a film on the walls of the channels. Continuing this process, there is a thickening of the film with the formation of liquid water slugs, occupying the area of the oxygen passage in the channels. Blocking the passage of the oxygen through the slug of liquid water in the channel prevents oxygen from reaching the catalytic sites of the cathode catalyst layer, where the oxygen reduction reaction occurs. Thereby, the reaction is stopped, constituting one of the most serious problems of the proton exchange membrane fuel cell, since the cell performance is directly affected. Continuous formation of these slugs and their grouping is a phenomenon called flooding of the cell. The study of these phenomena inside the cathodic channel of a transparent prototype PEM fuel cell (the end of the cathode plate constructed of polycarbonate, which is a transparent material), with 5 cm ² geometric area, was used. The cell was fed with hydrogen fuel at the anode and with oxidant oxygen at the cathode. In the experiments, a range of temperatures varying from 25ºC to 55ºC was used. The maximum temperature of the cell was limited to 55ºC, once the polycarbonate starts to degrade with water at 60ºC, therefore not using temperatures between 70ºC and 90ºC, which are the operating temperatures of commercial PEM fuel cells . The flow rates of oxygen and hydrogen commonly used were, respectively, 60 mL min-1 and 100 mL min-1. The potential range varied from 0.1 V to 1.0 V. Anodic and cathodic electrodes, with platinum loading of 0.4 mg cm-2, were used. The experimental results were compared with the numerical results in the form of polarization curves that measure cell performance, having good agreement with each other and, thereby, validating the numerical model used. The mathematical modeling of the cathode side, a COMSOL Multiphysics 4.3a commercial software was used, in which a switch function was implemented, which indicates the liquid / vapor equilibrium. Numerical results, as the distribution of saturation and the distribution of the water mole fraction, in a range of temperatures from 25ºC to 55ºC and potential of 0.1 V to 1.0 V, were obtained.

The first part of this thesis investigates the mixing of ambient fluid into axisymmetric high Reynolds number gravity currents. A series of laboratory experiments were conducted in which small scale gravity currents travelled along a wedge shaped channel with an increasing width in the downstream direction. The channel was filled with fresh water and the current was generated using saline solution introduced either by a rapid release of a known finite volume from behind a lock gate or by pumping at a constant rate into the apex of the channel. The distribution and evolution of the density of the flow with distance downstream was measured using a light attenuation technique. Additional experiments were performed by injecting parcels of dye in different regions of the flow in order to visualise the motion of fluid in and surrounding the gravity current. Unlike currents introduced by the release of a finite volume of fluid, where most mixing occurs in the head of the flow, currents produced from a steady source develop a steady tail region behind the front which is also found to entrain a significant amount of ambient fluid. In both types of current, we estimate the fraction of displaced ambient fluid that is entrained into the flow. We then derive a new class of self-similar solutions for gravity currents produced from a finite volume release of fluid. The second part of this thesis develops the experimental method of measuring mixing using light attenuation to investigate the mixing of liquid in a vertical conduit which results from a continuous stream of high Reynolds number gas bubbles. The experiments identify that the mixing in the wake of the bubbles leads to a net dispersive transport along the conduit. The process provides an explanation for the heat transfer within a volcanic conduit in the case of a gas-slug flow regime as occurs in the near surface region of volcanic conduits connected to surface lava lakes. We derive a theoretical model to estimate the heat flux associated with such a system using the empirical law for the dispersive mixing. The predicted heat flux associated with the bubbles is found to be comparable to the heat loss at the surface of lava lakes associated with radiative and convective heat loss. Given values for the gas flux, the lake area and the temperature at the surface of the lake, the model enables new predictions for the size of the volcanic conduit.

Este trabalho tem por objetivo estudar as regiões dos canais catódicos de uma célula a combustível de membrana polimérica condutora de prótons PEM unitária, em que há acúmulo de água e os padrões de escoamento desta água nos canais, bem como as condições de operação em que isto ocorre. Esta água acumulada nos canais catódicos tem duas origens distintas, a saber: 1. água produzida na reação de redução do oxigênio no sítio catalítico do cátodo, 2. água de condensação formada a partir do vapor de água proveniente do umidificador de oxigênio. O arranjo experimental desenvolvido permitiu a perfeita visualização dos fenômenos; a saber: iniciando-se com gotículas que emergem da camada de difusão gasosa do cátodo, passando estas gotículas a se aglutinarem por um processo de coalescimento aumentando de tamanho até formarem um filme nas paredes dos canais. Em continuidade a este processo há um adensamento do filme com a formação de bolsões (slugs) de água líquida que ocupam a área de passagem do oxigênio nos canais. O bloqueio da passagem do oxigênio pelo bolsão de água líquida no canal impede que o oxigênio alcance os sítios catalíticos da camada catalítica do cátodo onde ocorre a reação de redução do oxigênio, cessando desta forma a reação, constituindo-se num dos mais sérios problemas das células a combustível do tipo membrana polimérica, uma vez que afeta diretamente o desempenho da célula. A formação contínua desses slugs e seu agrupamento é um fenômeno denominado de encharcamento (flooding) da célula. Para se observar estes fenômenos que ocorrem no interior dos canais catódicos utilizou-se de um protótipo de célula a combustível transparente unitária de 5 cm² de área geométrica cuja placa de fechamento foi feita de policarbonato transparente. A célula foi alimentada com o combustível hidrogênio pelo lado do ânodo e com o oxidante oxigênio pelo lado do cátodo. Nos experimentos utilizou-se um espectro de temperaturas variando de 25ºC a 55ºC. A temperatura máxima da célula ficou limitada a 55ºC uma vez que o policarbonato começa a se degradar com água a 60ºC por isso não se utilizando temperaturas na faixa de 70ºC a 90ºC que são as temperaturas de operação das células PEM comerciais. As vazões de oxigênio e de hidrogênio usadas foram de 60 mL min-1 e de 100 mL min-1 respectivamente. A faixa de potencial variou de 0,1 V a 1,0 V. Foram utilizados cargas de platina de 0,4 mg cm-2 no eletrodo anódico e no eletrodo catódico. Os resultados experimentais foram comparados aos resultados numéricos na forma de curvas de polarização que medem o desempenho da célula apresentando uma boa concordância entre si, deste modo validando o modelo numérico usado. Para fazer a modelagem matemática da placa com os canais catódicos usou-se o software comercial COMSOL Multiphysics 4.3a, no qual se implementou uma função chave que indica o equilíbrio líquido/vapor, obtendo-se como resultados numéricos a distribuição de saturação em um espectro de temperaturas de 25ºC a 55ºC e de potenciais de 0,1 V a 1,0 V. / This work aims to study the regions of the cathode channels of a proton exchange membrane fuel cell PEMFC, in which there is accumulation of water, this water flow patterns in the channels, as well as the operating conditions at which this occurs. This accumulated water in the cathode channels has two distinct origins, namely: 1. Water formed in the reaction of the oxygen reduction at the cathode catalytic site. 2. Water from the condensation formed due to the water vapor coming from the oxygen humidifier. The developed experimental setup allowed the perfect visualization of the phenomena, as it follows: starting with droplets that emerge from the cathode gas diffusion layer, then these droplets undergo a process of coalescence, increasing in size to form a film on the walls of the channels. Continuing this process, there is a thickening of the film with the formation of liquid water slugs, occupying the area of the oxygen passage in the channels. Blocking the passage of the oxygen through the slug of liquid water in the channel prevents oxygen from reaching the catalytic sites of the cathode catalyst layer, where the oxygen reduction reaction occurs. Thereby, the reaction is stopped, constituting one of the most serious problems of the proton exchange membrane fuel cell, since the cell performance is directly affected. Continuous formation of these slugs and their grouping is a phenomenon called flooding of the cell. The study of these phenomena inside the cathodic channel of a transparent prototype PEM fuel cell (the end of the cathode plate constructed of polycarbonate, which is a transparent material), with 5 cm ² geometric area, was used. The cell was fed with hydrogen fuel at the anode and with oxidant oxygen at the cathode. In the experiments, a range of temperatures varying from 25ºC to 55ºC was used. The maximum temperature of the cell was limited to 55ºC, once the polycarbonate starts to degrade with water at 60ºC, therefore not using temperatures between 70ºC and 90ºC, which are the operating temperatures of commercial PEM fuel cells . The flow rates of oxygen and hydrogen commonly used were, respectively, 60 mL min-1 and 100 mL min-1. The potential range varied from 0.1 V to 1.0 V. Anodic and cathodic electrodes, with platinum loading of 0.4 mg cm-2, were used. The experimental results were compared with the numerical results in the form of polarization curves that measure cell performance, having good agreement with each other and, thereby, validating the numerical model used. The mathematical modeling of the cathode side, a COMSOL Multiphysics 4.3a commercial software was used, in which a switch function was implemented, which indicates the liquid / vapor equilibrium. Numerical results, as the distribution of saturation and the distribution of the water mole fraction, in a range of temperatures from 25ºC to 55ºC and potential of 0.1 V to 1.0 V, were obtained.

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