La modélisation du rayonnement du CO2 à plus de 2000 K reste un défi pour la prédiction des transferts radiatifs à très haute température, en particulier pour le dimensionnement des protections thermiques des véhicules spatiaux entrant dans l'atmosphère de Mars. Le défi concerne aussi bien la constitution de bases de données que le développement de modèles permettant de réaliser des calculs couplés entre l'aérothermodynamique et les transferts radiatifs. Plusieurs bases de données spectroscopiques ont été développées dans les dernières décennies. Des simulations effectuées sur des mélanges CO2-N2 à l'équilibre ont montré que l'émission IR de CO2 reste importante, si ce n'est prédominante, jusqu'à 4000 K. Mais les données expérimentales permettant de vérifier leur précision à haute température sont peu nombreuses et limitées à la basse résolution spectrale, à des températures plus faibles, ou encore impliquent des incertitudes importantes. L'objectif principal de ces travaux est donc de fournir des données expérimentales à moyenne ou haute résolution spectrale et à haute température pour permettre de vérifier la précision des bases théoriques développées. Le mélange gazeux à très haute température dont nous mesurons les spectres d'émission est obtenu grâce à une décharge micro-ondes traversant un flux de CO2 pur. Aux températures atteintes (environ 6000 K), le mélange est à l'équilibre thermodynamique local (ETL) et contient principalement les espèces suivantes : CO2, CO, O2 et O. La mesure des spectres est effectuée grâce à un spectromètre à transformée de Fourier dans l'infrarouge. L'émission des bandes harmoniques de CO dans la région 3800-4400 cm puissance-1 permet la détermination précise du champ de température radial dans le plasma. L'émission théorique de CO2, que ce soit en coefficient d'émission ou en luminance intégrée sur un chemin optique, dans les régions de 2,7 _m et 4,3 _m, est alors calculée à partir des bases de données spectroscopiques et comparée aux mesures. Les bases de données spectroscopiques étudiées sont la base CDSD-4000 récemment publiée et EM2C-1994 qui est plus ancienne. Les résultats montrent que cette dernière est suffisante pour des applications classiques en combustion, nécessitant typiquement de faibles résolutions spectrales et des températures inférieures à 2500 K, pour lesquelles elle fut initialement développée. En revanche, la base CDSD-4000 est généralement en très bon accord avec les données expérimentales, en particulier dans les ailes de bandes ce qui indique sa fiabilité pour des applications à très haute température. Bien que des comparaisons aient révélé que les positions de raies pour les transitions à haute énergie manquent de précision dans cette base, le degré élevé de recouvrement des raies dans les régions 2,7 _m et 4,3 _m devrait grandement limiter l'impact de cette imprécision dans la pratique. L'autre objectif de ces travaux concerne la difficulté que pose la couplage entre les calculs d'aérothermodynamique et de transferts radiatifs. En effet, les calculs de transferts iv radiatifs impliquant des molécules polyatomiques doivent prendre en compte un nombre très important de transitions rovibroniques. Par conséquent, un modèle approché de propriétés radiatives (modèle Statistique à Bandes Etroites) a été développé et sa précision a été étudiée pour les systèmes électroniques optiquement épais des molécules carbonées diatomiques rencontrées dans les problèmes de rentrées atmosphériques martiennes. Ces systèmes sont CO 4eme positif, C2 Swan, et CN violet. Diverses conditions à l'ETL et hors ETL, ainsi que différents mélanges ont été étudiés pour différents régimes d'élargissement de raies. Les comparaisons effectuées avec les calculs "raie par raie" ont révélé d'excellents accords. Les paramètres de ce modèle ont été tabulés en fonction de deux températures, Tv (température vibrationnelle) et Tr (température rotationnelle).

La modélisation du rayonnement du CO2 à plus de 2000 K reste un défi pour la prédiction des transferts radiatifs à très haute température, en particulier pour le dimensionnement des protections thermiques des véhicules spatiaux entrant dans l’atmosphère de Mars. Le défi concerne aussi bien la constitution de bases de données que le développement de modèles permettant de réaliser des calculs couplés entre l’aérothermodynamique et les transferts radiatifs. Plusieurs bases de données spectroscopiques ont été développées dans les dernières décennies. Des simulations effectuées sur des mélanges CO2-N2 à l’équilibre ont montré que l’émission IR de CO2 reste importante, si ce n’est prédominante, jusqu’à 4000 K. Mais les données expérimentales permettant de vérifier leur précision à haute température sont peu nombreuses et limitées à la basse résolution spectrale, à des températures plus faibles, ou encore impliquent des incertitudes importantes. L’objectif principal de ces travaux est donc de fournir des données expérimentales à moyenne ou haute résolution spectrale et à haute température pour permettre de vérifier la précision des bases théoriques développées. Le mélange gazeux à très haute température dont nous mesurons les spectres d’émission est obtenu grâce à une décharge micro-ondes traversant un flux de CO2 pur. Aux températures atteintes (environ 6000 K), le mélange est à l’équilibre thermodynamique local (ETL) et contient principalement les espèces suivantes : CO2, CO, O2 et O. La mesure des spectres est effectuée grâce à un spectromètre à transformée de Fourier dans l’infrarouge. L’émission des bandes harmoniques de CO dans la région 3800-4400 cm puissance-1 permet la détermination précise du champ de température radial dans le plasma. L’émission théorique de CO2, que ce soit en coefficient d’émission ou en luminance intégrée sur un chemin optique, dans les régions de 2,7 _m et 4,3 _m, est alors calculée à partir des bases de données spectroscopiques et comparée aux mesures. Les bases de données spectroscopiques étudiées sont la base CDSD-4000 récemment publiée et EM2C-1994 qui est plus ancienne. Les résultats montrent que cette dernière est suffisante pour des applications classiques en combustion, nécessitant typiquement de faibles résolutions spectrales et des températures inférieures à 2500 K, pour lesquelles elle fut initialement développée. En revanche, la base CDSD-4000 est généralement en très bon accord avec les données expérimentales, en particulier dans les ailes de bandes ce qui indique sa fiabilité pour des applications à très haute température. Bien que des comparaisons aient révélé que les positions de raies pour les transitions à haute énergie manquent de précision dans cette base, le degré élevé de recouvrement des raies dans les régions 2,7 _m et 4,3 _m devrait grandement limiter l’impact de cette imprécision dans la pratique. L’autre objectif de ces travaux concerne la difficulté que pose la couplage entre les calculs d’aérothermodynamique et de transferts radiatifs. En effet, les calculs de transferts iv radiatifs impliquant des molécules polyatomiques doivent prendre en compte un nombre très important de transitions rovibroniques. Par conséquent, un modèle approché de propriétés radiatives (modèle Statistique à Bandes Etroites) a été développé et sa précision a été étudiée pour les systèmes électroniques optiquement épais des molécules carbonées diatomiques rencontrées dans les problèmes de rentrées atmosphériques martiennes. Ces systèmes sont CO 4eme positif, C2 Swan, et CN violet. Diverses conditions à l’ETL et hors ETL, ainsi que différents mélanges ont été étudiés pour différents régimes d’élargissement de raies. Les comparaisons effectuées avec les calculs "raie par raie" ont révélé d’excellents accords. Les paramètres de ce modèle ont été tabulés en fonction de deux températures, Tv (température vibrationnelle) et Tr (température rotationnelle). / Modeling of the radiation of CO2 above 2000 K remains a challenge for the prediction of radiative transfer at high temperatures, especially for the design of thermal protection of space vehicles entering the Martian atmosphere. The challenge for both the creation of databases that the development of models to perform calculations coupled between Aerothermodynamics and radiative transfer. Several spectroscopic databases have been developed in recent decades. Simulations of CO2-N2 mixtures at equilibrium showed that the IR emission of CO2 is important, if not predominant, up to 4000 K. But the experimental data to verify their accuracy at high temperature are few and limited to the low spectral resolution, at lower temperatures, or involve significant uncertainties. The main objective of this work is to provide experimental data at medium or high spectral resolution and high temperature in order to verify the accuracy of the theoretical foundations developed. The gas mixture at high temperature we measure the emission spectra is achieved through a microwave discharge through a stream of pure CO2. The temperatures reached (about 6000 K), the mixture is in local thermodynamic equilibrium (LTE) and mainly contains the following species: CO2, CO, O2 and O. The measurement of the spectra is carried out using a Fourier transform spectrometer in the infrared. The harmonic emission bands of CO in the region 3800-4400 cm-1 power allows accurate determination of the radial temperature field in the plasma. The theoretical CO2 emissions, both in emission coefficient or radiance integrated on an optical path, in the regions of 2.7 and 4.3 _m _m, is then calculated from the spectroscopic database and compared measures. The databases are based spectroscopic studied CDSD-4000 and recently published EM2C-1994 which is older. The results show that the latter is sufficient for combustion in conventional applications, typically requiring low spectral resolutions and temperatures below 2500 K, for which it was originally developed. However, based CDSD-4000 is generally in good agreement with experimental data, especially in the wings of bands indicating reliability for applications at very high temperatures. Although comparisons have revealed that the line positions for high energy transitions are unclear in this basis, the high degree of overlap of the lines in the regions 2.7 and 4.3 _m _m should greatly reduce the impact of this imprecision in practice. The other objective of this work concerns the difficulty of coupling between the calculations of radiative transfer and aerothermodynamics. Indeed, calculations of radiative transfer iv involving polyatomic molecules must take into account a large number of rovibronic transitions. Therefore, an approximate model of radiative properties (Statistics narrowband model) was developed and its accuracy has been studied for electronic systems optically thick carbon diatomic molecules encountered in problems of Martian atmospheric reentry. These systems are CO 4th positive, C2 Swan and CN violet. Various conditions to the non-LTE and LTE, and various mixtures have been studied for different regimes of line broadening. Comparisons with calculations "line by line" showed excellent agreement. The model parameters were tabulated in terms of two temperatures, Tg (vibrational temperature) and Tr (rotational temperature).

Lors des rentrées atmosphériques, les processus thermochimiques hors équilibre dans la couche de choc limitent la fiabilité des prédictions aérothermiques. Afin d'améliorer l'exactitude de ces prévisions, des modèles cinétiques sont actuellement développés. Ces modèles sont expérimentalement évalués à l'aide d'expériences dans lesquelles un départ à l'équilibre thermodynamique est caractérisé. Pour cette raison, le présent travail est consacré à la caractérisation du déséquilibre thermodynamique au sein d'écoulements réactifs à haute enthalpie. La plupart des études expérimentales dédiées à la validation de modèles cinétiques à haute température emploient des installations communément appelées tubes à choc. Nous évaluons ici la possibilité de générer un départ significatif à l'équilibre thermodynamique dans des écoulements plasma stationnaires, incluant des jets supersoniques dans lesquels le déséquilibre vibrationnel est fortement attendu. Des diagnostics spectroscopiques appropriés ont été appliqués, permettant de futures comparaisons avec des descriptions microscopiques issue de modèles théoriques. / During planetary atmospheric entries, thermochemical non-equilibrium processes in the shock layer limit the reliability of aerothermal environment prediction. To improve prediction accuracy, non-equilibrium kinetic models are being developed. These models are experimentally assessed through the comparison with well characterized non-equilibrium experiments. For this purpose, the present work is dedicated to the thermodynamic characterization of non-equilibrium in high enthalpy reactive flows. Conversely to common studies that employ short duration facilities to investigate shock layer kinetics, we will assess the possibility of producing significant departure from equilibrium using radio-frequency and microwave stationary plasma flows, including supersonic plasma flows where vibrational non-equilibrium is strongly expected. Suitable spectroscopic diagnostics have been applied allowing future comparisons to be made between the microscopic description of the experiments and theoretical non-equilibrium models.

Des études dans le domaine plasma-biologie ont démontré l'effet biocide des jets plasma à pression atmosphérique (JPPAs), faisant de ces dispositifs une alternative aux traitements classiques de décontamination microbiologique. Le gaz (ou mélange de gaz) utilisé et la puissance injectée dans le plasma ont été identifiés comme des paramètres importants influençant l'efficacité biocide des jets plasmas. Récemment, il a été rapporté qu'un autre facteur pouvait influencer l'effet biocide des jets plasmas : la nature de la cible en interaction avec le jet. Cette thèse propose d'étudier l'influence de la nature d'une cible sur les propriétés physiques et biocides des jets plasmas. Dans un premier temps, le jet plasma a été caractérisé en l'absence de cible à l'aide d'outils de diagnostics électriques (sonde de tension, sonde de courant, oscilloscope) et optiques (caméra ICCD, spectromètre optique). Ainsi, la caméra ICCD a permis l'observation de la propagation d'une onde d'ionisation à des vitesses très élevées (de l'ordre du km.s-1). Dans un second temps, la caractérisation a porté sur l'interaction du jet plasma avec d'une part une cible diélectrique (10-10 S.m-1) et d'autre part une cible conductrice (6.0 107 S.m-1). Les résultats montrent que lorsque l'onde d'ionisation atteint la cible diélectrique, celle-ci se propage de manière radiale sur la surface de la cible formant une onde d'ionisation surfacique. Pour la cible conductrice, un canal s'établit entre la source plasma et la surface de la cible, suivi éventuellement par la propagation d'une onde d'ionisation secondaire de la surface de la cible en direction de la sortie de la source plasma. Enfin, afin d'évaluer l'influence de la nature de la cible sur l'efficacité biocide du jet plasma, des suspensions d'endospores de Bacillus atrophaeus et de bactéries Escherichia Coli ont été utilisées comme indicateur biologique. Les endospores et les bactéries ont été inoculées sur la surface des cibles diélectriques et conductrices, puis exposées au jet plasma. Les résultats montrent des modifications différentes sur le manteau des spores et une efficacité biocide plus élevée pour la cible conductrice comparée à la cible diélectrique. En résumé, cette thèse montre que les effets biocides des jets plasmas doivent être évalués dans les conditions expérimentales qui correspondent à l'application envisagée. / Studies in the plasma-biology field have demonstrated the biocidal effect of atmospheric pressure plasma jets (JPPAs), making these devices an alternative to conventional biological decontamination treatments. The gas (or gas mixture) used and the power injected into the plasma were identified as the parameters influencing the biocidal efficacy of plasma jets. Recently, it has been reported that another factor may influence the biocidal effect of plasma jets: the nature of the target in interaction with the jet. This thesis proposes to study the influence of the nature of a target on the biocidal properties of plasma jets. Initially, the plasma jet was characterized in the absence of a target using electrical (voltage probe, current probe, oscilloscope) and optical (ICCD camera, optical spectrometer) diagnostic tools. The ICCD camera allowed the observation of the propagation of an ionization wave at very high velocities (of the order of km.s-1). Secondly, the characterization focused on the interaction of the plasma jet with a dielectric target (10-10 S.m-1) and a conductive target (6.0 107 S.m-1). The results show that when the ionization wave reaches the dielectric target, it propagates radially on the surface of the target forming a surface ionization wave. For the conductive target, a channel is established between the plasma source and the target surface, possibly followed by propagation of a secondary ionization wave from the target surface towards the plasma source outlet. Finally, the influence of the target nature on the biocidal efficacy of the plasma jet was studied. Endospores suspensions of Bacillus atrophaeus and Escherichia coli bacteria were used as biological indicator. Endospores and bacteria were inoculated on the surface of the dielectric and conductive target and exposed to the plasma jet. The results show different changes on the spores coat's and higher biocidal efficiency for the conductive target compared to the dielectric target. In summary, this thesis shows that the biocide effects of plasma jets should be evaluated under the experimental conditions corresponding to the intended applications.

A Penning-type surface-plasma negative hydrogen (H^-) ion source has been delivering beam at the ISIS pulsed spallation neutron and muon facility for over thirty years. It is one of the most powerful and well-renowned H^- sources in the world. Although long-term experience has allowed the source to be operated reliably and set up in a repeatable way, it is treated as something of a 'black box': the detailed plasma physics of why it works has always been unclear. A vacuum Vessel for Extraction and Source Plasma Analyses (VESPA) has been developed to understand the ISIS ion source plasma and improve the beam extracted from it. The VESPA ion source is operated in a completely new regime whereby the analysing sector dipole magnet housed inside a refrigerated 'cold box', presently used on ISIS, is replaced by an on-axis extraction system. The new extraction system incorporates a novel einzel lens with an elliptical aperture. This is the first demonstration of an elliptical einzel being used to focus an asymmetric H^- ion beam. With the dipole magnet removed, the ion source has been shown to produce 85 mA of H^- beam current at normal settings; of which 80 mA is transported through the new einzel lens system, with a normalised RMS emittance of 0.2 π mm mrad. Optical emission spectroscopy measurements have shown a plasma density of 10¹⁹ m^–3, an H₂ dissociation rate of 70%, an almost constant electron temperature of 3.5 eV and an atomic temperature which linearly increases above the electron temperature. In support of these principal measurements, rigorous particle tracking, electrostatic and thermal simulations were performed. In addition, a suite of new equipment was manufactured by the author. This includes a fast pressure gauge, a temperature controller, a high voltage einzel lens circuit, a fast beam chopper and a caesium detection system.

Depuis plus de 45 ans, les colonnes à faisceaux d'ions focalisés FIB à base de source à métal liquide (Ga) sont utilisées pour l'élaboration, la modification ou l'analyse de nanostructures. Beaucoup plus récemment, moins de 10 ans, les sources plasma sont intégrées dans les FIB afin de répondre aux besoins d'analyse de défaillance mais également de préparation d'échantillons. Ce marché des FIB plasma est en forte progression ces derniers années et s'accompagne d'une amélioration permanente des spécifications de cette technologie encore jeune. Il est donc nécessaire de caractériser au mieux ces sources afin de pouvoir améliorer l'optique associée. Dans cette thèse, nous présentons le développement d'une nouvelle colonne FIB fonctionnant avec une source d'ions plasma, dédiée à la création de centres NV, ainsi que le développement d'un outil permettant de caractériser les performances de cette source.Étant donné le contexte de ces travaux, la première partie du manuscrit est consacrée à la présentation de la technologie FIB, de son fonctionnement et de ses applications. Dans le second chapitre, nous présentons le développement d'une colonne FIB dédiée à l'implantation d'ions azote pour la création contrôlée de centres colorés NV dans des diamants. Nous commençons par introduire les propriétés uniques des centres NV ainsi que les méthodes usuelles pour leur création. Nous présentons ensuite les différentes étapes de la caractérisation de cette colonne FIB. Les implantations réalisées au cours de ce travail ont pu être utilisées pour le développement d'une nouvelle application des diamants dopés.Dans le dernier chapitre du manuscrit, nous nous intéressons à la conception d'un banc de test permettant d'obtenir les paramètres clés de la source d'ions, à savoir la dispersion en énergie et l'émittance. Les méthodes usuelles de mesure de ces paramètres sont présentées puis le fonctionnement du banc de test est entièrement décrit. Nous présentons ensuite les mesures effectuées avec des faisceaux d'ions xénon puis oxygène. Certains paramètres de la source d'ions plasma ont ainsi été obtenus. / For more than 45 years, focused ion beams FIB columns based on liquid metal ion sources (Ga) have been used for the development, modification or analysis of nanostructures. Much more recently, less than 10 years ago, plasma sources are integrated in FIBs to meet the needs of failure analysis as well as sample preparation. This plasma FIB market has grown strongly in recent years and is accompanied by a permanent improvement of the specifications of this young technology. Therefore, it is necessary to characterize these sources in order to improve the associated optics. In this thesis, we present the development of a new FIB column working with a plasma ion source, dedicated to the creation of NV centers, as well as the development of a system dedicated to the characterization of the performances of this source.Given the context of this work, the first part of the manuscript is dedicated to the presentation of FIB technology, its operation and its applications. In the second chapter, we present the development of a FIB column dedicated to the implantation of nitrogen ions for the controlled creation of NV color centers in diamonds. We begin by introducing the unique properties of NV centers as well as the usual methods for their creation. Then we present the different steps of the characterization of this FIB column. The implantations carried out during this work have been used for the development of a new application of doped diamonds.In the last chapter of the thesis, we are interested in designing a test bench to obtain the key parameters of the ion source, namely energy dispersion and emittance. The usual methods for measuring these parameters are presented and the operation of the test bench is fully described. Then we then present the measurements made with beams of xenon ions and oxygen ions. Some parameters of the plasma ion source have thus been obtained.