In the past decade, ultrashort laser sources have had a decisive impact on material processing for photonic applications. The technique is usually restricted to the elemental association of an ultrashort source with a focusing lens. It is thus limited in the achievable bulk modifications. Accompanying studies of material modifications in space and time, we propose here that automated spatio-temporal tailoring of the laser pulses is an efficient manner to overcome these limitations. More precisely, we demonstrate the generation of multiple processing foci for synchronous photomachining of multiple devices in the bulk. Thus, we report on the parallel photowriting of waveguides, light couplers, light dividers in 2D/3D in fused silica glass. We show that the domain of photowriting can be extended to deep focusing. We indicate that this can be achieved by wavefront shaping or temporal profile tailoring conducted by an evolutionary optimization loop. We also have unveiled a singular interaction regime where regular structuring takes place before the focal region. For the first time, the dynamics of the energy coupling to the glassy matrix is evaluated for various temporal pulse profiles. Enhanced energy confinement in the case of picosecond pulses is confirmed by characterization of the transient electronic gas and of the subsequent pressure. These pump-probe studies were carried out with a self-build time-resolved microscopy system with temporally shaped pump irradiation. We also developed a new method based on the Drude model to differentiate the electronic and matrix contributions to the contrast of the microscopy images.

L’arrivée des sources lasers ultracourtes a bouleversé le domaine de la micro-structuration pour l’optique intégrée. Le plus souvent, le procédé se résume à l’utilisation d’une lentille de focalisation sur le trajet du faisceau laser. Cette méthode souffre de limitations intrinsèques sur la vitesse d’usinage et sur le spectre des modifications accessibles. Nous montrons dans ce mémoire que la mise en forme spatio-temporelle des impulsions lasers ultracourtes répond efficacement à ces défis. En particulier, nous indiquons la possibilité de multiplier le nombre de spots lasers pour la fabrication simultanée de plusieurs composants optiques, en répondant ainsi au besoin de rapidité. Cette avancée majeure est illustrée par la photoinscription en parallèle de guides, de diviseurs, de coupleurs ainsi que de démultiplexeurs de lumière en 2Det 3D dans la silice. Il est également reporté ici que le domaine de photoinscription peut être élargi à la focalisation profonde dans les matériaux grâce à la modulation du front d’onde ainsi que la mise en forme temporelle de l’impulsion permettant de préserver la densité d’énergie déposée. Le couplage d’énergie vers le matériau transparent en fonction de divers profils d’impulsions est étudié à l’échelle femtoseconde. La caractérisation du gaz d’électrons libres ainsi que de l’onde de pression nous permet de mettre en évidence l’efficacité des impulsions picosecondes `a déposer l’énergie de manière plus confinée dans différents verres. Ces études sont conduites sur un système de microscopie de type pompe-sonde permettant de mettre en forme l’irradiation pompe. / In the past decade, ultrashort laser sources have had a decisive impact on material processing for photonic applications. The technique is usually restricted to the elemental association of an ultrashort source with a focusing lens. It is thus limited in the achievable bulk modifications. Accompanying studies of material modifications in space and time, we propose here that automated spatio-temporal tailoring of the laser pulses is an efficient manner to overcome these limitations. More precisely, we demonstrate the generation of multiple processing foci for synchronous photomachining of multiple devices in the bulk. Thus, we report on the parallel photowriting of waveguides, light couplers, light dividers in 2D/3D in fused silica glass. We show that the domain of photowriting can be extended to deep focusing. We indicate that this can be achieved by wavefront shaping or temporal profile tailoring conducted by an evolutionary optimization loop. We also have unveiled a singular interaction regime where regular structuring takes place before the focal region. For the first time, the dynamics of the energy coupling to the glassy matrix is evaluated for various temporal pulse profiles. Enhanced energy confinement in the case of picosecond pulses is confirmed by characterization of the transient electronic gas and of the subsequent pressure. These pump-probe studies were carried out with a self-build time-resolved microscopy system with temporally shaped pump irradiation. We also developed a new method based on the Drude model to differentiate the electronic and matrix contributions to the contrast of the microscopy images.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas suffisante pour induire des effets non-linéaires (transitions à deux photons).Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du µJ lors de la génération dans l'argon.- Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en réflexion et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le profil d'intensité est radialement constant (faisceaux flat top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé.- Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé.Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ). / The generation of high order harmonics in a gaseous medium is a phenomenon conveniently described by a three steps model : subject to a strong laser field irradiation, an atom (or molecule) can undergo a tunneling ionization. The ejected electron is accelerated in the laser field and recombine on its parent ion leading to the emission of an XUV photon. The XUV radiation can be emitted as attosecond pulses (1 as = 10-18 s), and it is then an ideal tool to probe the electronic structure of atoms or molecules which require the highest time resolution. However, the intensity of this radiation is usually not sufficient to induce non-linear processes (two-photon transitions).In the frame of this work, we have developed a harmonic source capable of producing an intense XUV radiation to access non-linear physics in this wavelength domain.To achieve these results, significant work on the infrared generating pulses was necessary, both in the spatial and temporal domain. We have developed a technique for spatial shaping of intense laser beams, and a post compression technique fitted to high energy pulses.This thesis is therefore divided into three parts:- The development of an high energy harmonic source and related diagnostics. We use a Ti: sapphire laser system for this source which delivers 40-fs pulses up to an energy of 150 mJ at 10 Hz repetition rate. Good optimization conditions were obtained, leading to XUV pulse energies of the order of μJ in the case of generation in argon.- The development of a spatial shaping technique adapted to intense laser beams and to harmonic generation. The device is based on reflection optics and the interferences of two beams. It can produce, in the focal region, beams with a radially constant intensity over a large volume (flat top beams) and thus provide additional control of the harmonics generating process.- The development of a post compression technique in guided geometry based on the ionization induced spectral broadening. This technique is suitable for intense pulses (3.5 TW) and produces pulses above the terawatt level in the 10-fs range. This technique therefore provides a unique source for harmonic generation.These two approaches have been tested and validated for high order harmonics generation, and the results open interesting perspectives such as the generation of isolated attosecond pulses of high energy (> 100 nJ).