Espectros Raman de super-redes &#948-dopadas, na geometria de retro¬espalhamento, mostram uma estrutura na região do fônon LO que é alargada e deslocada em relação à correspondente linha observada no material intrínseco. Neste trabalho, este fenômeno é teoricamen¬te explicado através do acoplamento de um fônon LO de momento q, propagando-se ao longo da super-rede, com as excitações eletrônicas desse sistema. O deslocamento e o alargamento da linha são obtidos através do cálculo da auto-energia desse fônon, a qual pode ser expressa em termos da função resposta densidade-densidade do gás de elétrons modulado. Efeitos da interação elétron-elétron são tratados através da aproximação das fases aleatórias (RPA). / The Raman spectra of &#948-doping superlattice, in backscattering ge¬ometry, show a structure in the region of the LO phonon which is broadened and shifted in comparison whit the same structure in the intrinsic material. In this work, this phenomena is interpreted as consequence of the coupling of LO xne-phonon of momentum q, along the axis of the superlattice, whit the excitations of the modulate electron gas, that exists in this system. The shift and the broadening of the phonon are calculated as the real and imagi¬nary parts of the phonon self-energy, which in turn is related to the density-density response function of modulate electron gas. Effects of electron-electron interaction are calculated within the Random Phase Approximation (RPA).

Espectros Raman de super-redes &#948-dopadas, na geometria de retro¬espalhamento, mostram uma estrutura na região do fônon LO que é alargada e deslocada em relação à correspondente linha observada no material intrínseco. Neste trabalho, este fenômeno é teoricamen¬te explicado através do acoplamento de um fônon LO de momento q, propagando-se ao longo da super-rede, com as excitações eletrônicas desse sistema. O deslocamento e o alargamento da linha são obtidos através do cálculo da auto-energia desse fônon, a qual pode ser expressa em termos da função resposta densidade-densidade do gás de elétrons modulado. Efeitos da interação elétron-elétron são tratados através da aproximação das fases aleatórias (RPA). / The Raman spectra of &#948-doping superlattice, in backscattering ge¬ometry, show a structure in the region of the LO phonon which is broadened and shifted in comparison whit the same structure in the intrinsic material. In this work, this phenomena is interpreted as consequence of the coupling of LO xne-phonon of momentum q, along the axis of the superlattice, whit the excitations of the modulate electron gas, that exists in this system. The shift and the broadening of the phonon are calculated as the real and imagi¬nary parts of the phonon self-energy, which in turn is related to the density-density response function of modulate electron gas. Effects of electron-electron interaction are calculated within the Random Phase Approximation (RPA).

Apresentamos uma teoria para obtenção de seções de choque de espalhamento inelástico de luz via mecanismos de flutuações de densidade de carga e spin em um gás de elétrons não-uniforme formado por um sistema multi-camadas de GaAs periodicamente &#948-dopadas com concentração eletrônica relativamente alta. Os cálculos, onde estão inclusos efeitos da interação coulombiana entre os portadores, efeitos de correlação e troca dinâmicos e o acoplamento com fônons LO, foram efetuados em condições de extrema ressonância com o gap de split-off do GaAs. Em tais condições, a estrutura detalhada dos níveis de energia dos buracos de spin-split torna-se extremamente importante e é fundamental para o surgimento do espectro de partícula independente apresentado nos espectros polarizados. Este comportamento é revelado através da seção de choque de espalhamento que consiste da parte imaginária de uma função resposta constituída de um termo de caráter de partícula independente e outro de caráter coletivo. De forma a levar em conta o amortecimento das flutuações de densidade, propõe-se uma função espectral baseada na conservação da corrente local. Comparação com formas de linha experimentais disponíveis para o caso de espectros despolarizados mostram excelente concordância. No caso dos espectros polarizados a concordância se deu em nível semi-quantitativo, já que excitações de caráter coletivo obtidas experimentalmente apresentaram intensidade menor do que aquelas fornecidas pela teoria. Tal discrepância é atribuída a efeitos de desordem introduzidas no processo de dopagem e que implicam na quebra das regras de conservação de momentum. / We present a theory for the inelastic light scattering cross-section for the mechanisms of charge and spin-density fluctuations in the relatively high concentration of the non-uniform electron gas of a multi-layered &#948-doped GaAs system. The calculations are done in conditions of extreme resonance with the spin-split edge of GaAs and include the effects of Coulomb interactions between the carriers, dynamical exchange-correlations and coupling with LO phonons. In such conditions, the detailed energy level structure of the spin-split holes becomes extremely important and is responsible by the single-particle behavior presented in the polarized spectrum. This behavior revealed by the scattering cross-section derived from the imaginary part of a response function, consists of a term showing single particle character and another displaying collective character. To include the damping of the density fluctuations, a spectral function is proposed based on the foreknowledge that the local current must be conserved. Comparison with the available experimental line-shapes for the depolarized spectra show excellent agreement. In the case of polarized spectra the agreement was given in semi-quantitative terms as experimental collective excitations present less intensity than those calculated by the theory. Such difference is attributed to disorder effects produced during the doping process which results in break down of momentum conservation rules.

Au cours de cette thèse, nous avons étudiés théoriquement les propriétés structurelles et électroniques des super-réseaux d'oxyde de manganèse en structure perovskiteö au moyen de calculs ab initio.Les oxydes de manganèse au lanthane, donnés avec la formule générique La(1-x)A(x)MnO(3) (LAMO) (A un élément divalent), constituent une classe importante d'oxydes de manganèse en raison de leurs diverses propriétés, telles que l'effet de magnétorésistance colossale, leur riche diagramme de phase en fonction du dopage, de la température ou de champs externes, et leur grande température Curie. Ces propriétés peuvent être exploitées dans de nombreuses applications technologiques potentielles telles que les valves de spin ou les injecteurs de spin. Le contrôle des propriétés de ces matériaux peut se faire par dépôt sous forme de films minces ou comme blocs de construction dans des super-réseaux. Lorsque x = 1/3, le La(1-x)A(x)MnO(3) massif est ferromagnétique et métallique grâce au mécanisme de double échange dans la electrons 3d de Mn. Lorsque Mn est dans un état de valence mixte, les orbitales eg (dx2-y2 and dz2) sont partiellement occupées et peuvent se délocaliser sur les atomes de Mn voisins, seulement si ceux-ci sont alignés ferromagnétiquement. Dans des films très minces, puisque la direction perpendiculaire au substrat, c, n'a que quelques cellules unitaires d'épaisseur, seules les interactions dans le plan (ab) sont importantes pour les propriétés thermodynamiques. En agissant sur la géométrie de la couche LAMO, on peut ainsi maximiser l'occupation de l'orbitales dx2-y2 et augmenter l'échange magnétique et la température Curie associée.Notre but était donc de concevoir de nouveaux matériaux avec un ordre orbital 3d spécifique afin d'assurer les propriétés magnétiques souhaitées.Dans cette thèse, nous avons travaillé sur deux types de super-réseaux. Le premier était constitué de deux oxydes de manganèse antiferromagnétiques, non dopés, LaMnO(3) et SrMnO(3), c'est-à-dire des super-réseaux [LaMnO(3)]n/[SrMnO(3)]m. Nous avons étudié l'état fondamental magnétique pour différentes valeurs n et m afin d'expliquer les résultats expérimentaux surprenants. Le deuxième type de super-réseaux que nous avons étudiés est composé de couches métalliques LAMO en alternance avec des couches isolantes. En effet, les super-réseaux avec des interfaces métal-isolant ont un grand potentiel dans les applications de valves de spin. Ainsi, nous avons d'abord considéré des super-réseaux entre composés ferromagnétiques-métalliques et ferroélectriques-isolantes [LAMO](3)/[BTiO(3)](3) (A = Sr ou Ba, B = Ba ou Pb). Dans ces super-réseaux, les propriétés magnétiques sont malheuresement réduites en raison de la délocalisation d'électrons dz2 à l'interface entre Mn et Ti. Dans de tels super-réseaux , nous avons clarifié le rôle de la polarisation des couches ferroélectriques et le rôle des mouvements antiferrodistortifs dans les couches de manganite. Enfin, de manierè à 'éviter que la délocalisation ait lieu à l'interface, nous avons conçu un autre super-réseau avec interface métal-isolant dans lequel nous avons remplacé l'isolant (BTiO(3)) par un oxyde simple (BO): [LAMO]n/[BO]p superlattices (A = Sr ou Ba, B = Ba, Sr ou Mg et n = 3 ou 6, p = 6 ou 2). Dans ces nouveaux super-réseaux, nous avons réussi à promouvoir les occupations des orbitales dx2-y2 dans les interfaces assurant un fort moment magnetique à l'interface et a priori une fort temperature de Curie. Nous avons également montré une faible corrélation entre la conductivité électrique et l'ordre orbitaire. / This thesis theoretically studies structural and electronic properties of perovskite manganese oxide superlattices by means of ab-initio calculations.Lanthanum manganese oxides, given with the generic formula La1−xAxMnO3 (LAMO) (A a divalent element), are an important class of perovskite manganese oxides due to their various exotic properties, such as giant and colossal magnetoresistance effect, rich phase diagrams with respect to doping, temperature or external fields, and intinsic large Curie temperature. These properties can be exploited in many potential technological applications such as spin valves or spin injectors. Controlling the properties of these materials can be done through deposition as thin films or as building blocks in superlattices. When x = 1/3, bulk La1−xAxMnO3 is ferromagnetic and metallic due to the double-exchange mechanism in the Mn 3d shell. When Mn is in a mixed valence state, the eg orbitals (dx2-y2 and dz2) are partially occupied, and can delocalize on neighboring Mn atoms only if the latter are ferromagnetically aligned. In very thin films, since the direction perpendicular to the substrate, c, is only a few unit cell thick, only in-plane (ab) interactions are important for the thermodynamic properties. By acting on the LAMO layer geometry, one can thus maximize the dx2-y2 occupancy and increase the magnetic exchange and related Curie temperature.Our aim was thus to design new materials with desired 3d orbital order so that to ensure desired magnetic properties.In this thesis, we worked on two types of superlattices. The first one was made of two undoped antiferromagnetic manganese oxides LaMnO3 and SrMnO3, i.e. [LaMnO3]n/[SrMnO3]m superlattices. We investigated the magnetic ground state for different n and m values in order to explain suprising experimental results. The second type of superlattices is composed of metallic LAMO layers with alternated insulating layers. Indeed, the superlattices with metal-insulator interfaces have a great potential in spin valves applications. Thus, we first considered the ferromagnetic-metallic/ferroelectric-insulating [LAMO]3/[BTiO3]3 superlattices (A= Sr or Ba, B=Ba or Pb) where the magnetic properties are reduced due to delocalization of dz2 electrons at the interface from Mn to Ti. In such superlattices, we clarified the role of the polarization of the ferroelectric layers and the role of the antiferrodistortive motions in the manganite layers. In order to prevent the delocalization taking place at the interface, we designed another superlattice with metallic-insulator interface where we replaced the insulator (BTiO3) with a simple oxide (BO); that is [LAMO]n/[BO]p superlattices (A= Sr or Ba, B=Ba, Sr or Mg and n=3 or 6, p=6 or 2). Within this new superlattice, we successully managed to promote dx2-y2 orbital occupancies at the interfaces which ensures a large magnetic moment at the interfaces and an expected large Curie temperature. We also showed the weak correlation between electrical conductivity and orbital ordering.

Apresentamos uma teoria para obtenção de seções de choque de espalhamento inelástico de luz via mecanismos de flutuações de densidade de carga e spin em um gás de elétrons não-uniforme formado por um sistema multi-camadas de GaAs periodicamente &#948-dopadas com concentração eletrônica relativamente alta. Os cálculos, onde estão inclusos efeitos da interação coulombiana entre os portadores, efeitos de correlação e troca dinâmicos e o acoplamento com fônons LO, foram efetuados em condições de extrema ressonância com o gap de split-off do GaAs. Em tais condições, a estrutura detalhada dos níveis de energia dos buracos de spin-split torna-se extremamente importante e é fundamental para o surgimento do espectro de partícula independente apresentado nos espectros polarizados. Este comportamento é revelado através da seção de choque de espalhamento que consiste da parte imaginária de uma função resposta constituída de um termo de caráter de partícula independente e outro de caráter coletivo. De forma a levar em conta o amortecimento das flutuações de densidade, propõe-se uma função espectral baseada na conservação da corrente local. Comparação com formas de linha experimentais disponíveis para o caso de espectros despolarizados mostram excelente concordância. No caso dos espectros polarizados a concordância se deu em nível semi-quantitativo, já que excitações de caráter coletivo obtidas experimentalmente apresentaram intensidade menor do que aquelas fornecidas pela teoria. Tal discrepância é atribuída a efeitos de desordem introduzidas no processo de dopagem e que implicam na quebra das regras de conservação de momentum. / We present a theory for the inelastic light scattering cross-section for the mechanisms of charge and spin-density fluctuations in the relatively high concentration of the non-uniform electron gas of a multi-layered &#948-doped GaAs system. The calculations are done in conditions of extreme resonance with the spin-split edge of GaAs and include the effects of Coulomb interactions between the carriers, dynamical exchange-correlations and coupling with LO phonons. In such conditions, the detailed energy level structure of the spin-split holes becomes extremely important and is responsible by the single-particle behavior presented in the polarized spectrum. This behavior revealed by the scattering cross-section derived from the imaginary part of a response function, consists of a term showing single particle character and another displaying collective character. To include the damping of the density fluctuations, a spectral function is proposed based on the foreknowledge that the local current must be conserved. Comparison with the available experimental line-shapes for the depolarized spectra show excellent agreement. In the case of polarized spectra the agreement was given in semi-quantitative terms as experimental collective excitations present less intensity than those calculated by the theory. Such difference is attributed to disorder effects produced during the doping process which results in break down of momentum conservation rules.