Die Dissertation beschreibt Untersuchungen der intermetallischen Verbindungen TbxY1-xNi2B2C bzw. TbxEr1-xNi2B2C, Tb2PdSi3 sowie Dy2PdSi3, die sich auszeichnen durch physikalische Erscheinungen, die durch die Wechselwirkung der magnetischen Momente der Seltenerd (SE)-Ionen mit den Leitungselektronen hervorgerufen werden. Sie umfasst Beiträge zur Konstitution der Legierungssysteme, methodische Untersuchungen zur Einkristallzüchtung, zur Charakterisierung der Homogenität und Perfektion der Kristalle und zu physikalischen Eigenschaften (Supraleitung, Magnetismus). Die für das Erstarrungs- und Schmelzverhalten der intermetallischen Phasen relevanten quasi-binären Schnitte der Tb-(Y, Er)-Ni-B-C bzw. Tb(Dy)-Pd-Si-Phasendiagramme, die bisher noch nicht bekannt waren, konnten bestimmt werden. Damit wurden die Prozessparameter der Einkristallzüchtung durch tiegelfreies Zonenschmelzen optimiert. Die unterschiedlichen Erstarrungstypen, peritektische Erstarrung (SENi2B2C) bzw. kongruentes Erstarren (SE2PdSi3), wurden durch unterschiedliche Ziehgeschwindigkeiten bei der Einkristallzüchtung berücksichtigt. An den massiven Einkristallen wurden Homogenitätsuntersuchungen hinsichtlich Elementkonzentration und physikalischer Eigenschaften (Tc, Tn, RRR) als Funktion der Längskoordinate durchgeführt, die geringe Eigenschaftsunterschiede der einkristallinen Proben nachweisen. Aus der Zusammensetzungsänderung über die Kristalllänge konnte in Verbindung mit in-situ Messungen der Zonentemperatur ein einfaches Prozessmodell des Zonenschmelzens der untersuchten Verbindungen entwickelt werden. Die Korrelation von magnetischen und supraleitenden Eigenschaften der Borokarbidmischreihen werden primär vom Verhältnis der Seltenen Erden bestimmt aber auch durch die Konzentration der weiteren Elemente. An Einkristallen konnte eine Anisotropie des oberen kritischen Feldes der Supraleitung von TbxY1-xNi2B2C gezeigt werden, die durch die magnetischen Tb-Ionen bestimmt wird. Die Untersuchungen der Tb2PdSi3- und Dy2PdSi3-Einkristalle ergaben eine Anisotropie der magnetoelektrischen Eigenschaften. / In this thesis investigations of the intermetallic compounds TbxY1-xNi2B2C, TbxEr1-xNi2B2C, Tb2PdSi3 and Dy2PdSi3 are presented. These compounds exhibit interesting physical phenomena caused by the interaction of the rare earth (RE) magnetic moments on the conduction electrons. Moreover, contributions on the constitution of the alloy systems, basic investigations of crystal growth process, homogeneity, microstructure and physical properties (superconductivity, magnetism) of the crystals are given. The quasi-binary sections of the Tb-(Y, Er)-Ni-B-C and Tb(Dy)-Pd-Si-phase diagrams which are relevant for the crystallisation of the different intermetallic phases have been determined for the first time. They were utilised for optimisation of the process parameters of single crystal growth by floating-zone melting. Because of the different solidification modes of RENi2B2C (peritectic solidification) and RE2PdSi3 (congruent solidification) different growth velocities have been employed in crystal growth. The composition and the physical properties (Tc, Tn, RRR) have been investigated as function of the crystal axis co-ordinate. As these properties show only a slight shift over the crystal length samples are representative for the whole crystal. From the slight composition shift over the crystal length a process model of the floating zone growth has been developed utilising the in-situ measurements of the zone-temperature. The correlation of magnetic and superconducting properties of the borocarbide solid solution compounds are mainly governed by the RE-fraction but they are also influenced by the concentration of the other elements. For TbxY1-xNi2B2C single crystals an anisotropic upper critical field of superconductivity has been detected which is induced by the magnetic Tb-ions. The investigations of Tb2PdSi3 and Dy2PdSi3 revealed an anisotropy of the magnetoresistive properties.

Superconducting single-photon detectors (SSPDs) are the leading detectors in terms of high-speed single-photon counting and high detection efficiency (DE). One factor that limits the DE is the critical current Ic, which is the maximum current before the superconductor switches to the normal state. Increasing device’s bias current towards the Ic can improve the DE. However, the device’s Ic is reduced due to constriction and current crowding at the edges of the wire. Typically, this is caused by fabrication defects. Locally suppressing superconductivity at these defects can potentially lessen the occurrence of current crowding. In this thesis, we used the beam from the helium ion microscope (HIM) and measured the Ic to observe the effects of locally irradiating specific areas on a SSPD wire. Due to the HIM’s small spot size and high collimation, we can control the superconducting gap precisely at the center and edges of the wire. Suppressing the edges can potentially reduce current crowding and increase the device’s critical current while suppressing the center can improve detection sensitivity for photons incident at that location. Our results showed that the irradiated devices had reduced Ic compared to unirradiated devices for both cases. We then extend this method of local suppression of superconductivity to explore an alternative method of fabricating SSPDs by directly writing the device on the superconducting thin film. This can enable the fabrication of devices without the use of lithography resist. In our experiment, we fabricated a 3 μm wire using optical lithography that was disconnected at the center and connected it by writing a single 1 μm wire with the He+ ion beam. We measured the Ic for samples with and without the 1 μm wire pattern and observed that the Ic decreased as we increased the ion dose. Overall, this work aims to contribute to the continuing investigation of the detection mechanism for SSPDs and the improvement of nanofabrication methods using the HIM.

Unconventional superconductivity continues to be one of the most striking chapters in condensed matter physics, by posing challenges to our theoretical understanding of its origin. During the last three decades a large number of unconventional superconductors with exotic properties have been found arising great interest, such as the heavy fermion systems, high Tc cuprates as well as the Iron based superconductors etc. Sr2RuO4, the material I have studied, can be considered as an exemplary case in this regard. In spite of more than two decades of comprehensive research, Sr2RuO4 remains one of the most compelling superconductors till date. Various experimental results give evidence that the superconductivity of Sr2RuO4 is chiral: including measurements of the Kerr effect, sound velocities, critical currents across junctions, and muon spin relaxation(μSR), the experimental technique at the heart of this dissertation. Recent NMR Knight shift measurements suggests that the pairing is most likely spin-singlet, and in the tetragonal lattice of Sr2RuO4, the combination of singlet pairing and chirality compels consideration of an seemingly unlikely order parameter: dxz ± idyz. It is unlikely because it comes along with a horizontal line node at kz = 0, whereas Sr2RuO4 has a very low c-axis conductivity. And that makes the question whether or not the superconductivity of Sr2RuO4 is chiral, of great importance. This calls for an unique scenario in regard to our understanding of unconventional superconductivity, as the presence of chirality in Sr2RuO4 might imply a new form of pairing, which is yet to be firmly determined. Chiral superconductors break time reversal symmetry by definition, and in general time-reversal-symmetry breaking (TRSB) superconductivity indicates complex two component order parameters. Probing Sr2RuO4 under uniaxial pressure offers the possibility to lift the degeneracy between such components. However, despite strenuous efforts, a splitting of the superconducting and TRSB transitions under uniaxial pressure has not been observed so far. In this thesis, I report muon spin relaxation measurements on Sr2RuO4 samples, placed under uniaxial stress. The relatively large sample size suitable for μSR demanded for a customized uniaxial pressure cell in order to perform our experiments. It has been a technically challenging task to have a fully fledged uniaxial pressure cell with stringent requirements, that is suitable for time restricted facility experiments like μSR. The technical advancement has been documented thoroughly in this thesis. Using the dedicated uniaxial pressure cell, we observed the much awaited stress induced splitting between the onset temperatures of superconductivity and time reversal symmetry breaking, consistent with the qualitative expectations for a chiral order parameter in Sr2RuO4. In addition to that, we report the appearance of a bulk magnetic order in Sr2RuO4 under higher uniaxial stress for the first time, above the critical pressure at which a Lifshitz transition is known to occur. The signal in the state appearing at high stress qualitatively differs from that in the TRSB state in unstressed Sr2RuO4, which provides evidence that the enhanced muon spin relaxation at lower stresses is not a consequence of conventional magnetism. As a whole, our results strongly support the idea of two-component superconducting order parameter in Sr2RuO4, that breaks time-reversal symmetry.

Dans cette thèse, nous construisons un modèle de liaisons fortes tridimensionnel minimal pour les cuprates supraconducteurs monocouches à base de lanthane. Celui-ci prend en compte huit orbitales, dont deux d'entre elles impliquent les ions oxygène apicaux. L'optimisation des paramètres microscopiques permet de reproduire presque parfaitement la bande de conduction tridimensionnelle telle qu'elle a été obtenue à partir des calculs DFT. Nous discutons la façon dont chacun des paramètres entrant en jeu dans ce modèle multi-bandes influence la bande de conduction, et nous montrons que la forme particulière de sa dispersion contraint les valeurs des paramètres. Nous mettons alors en évidence que la détermination standard d'un modèle effectif à une bande au travers d'un traitement perturbatif converge lentement en raison de la valeur relativement faible du gap de transfert de charges. A ce stade, cela nous permet, en revanche, de lever le voile sur l'origine microscopique des amplitudes de saut des électrons au sein des plans et en-dehors des plans. Une approche alternative au calcul des paramètres microscopiques de saut du modèle effectif de liaisons fortes est présentée et mise à contribution. Il en résulte que l'accord avec la DFT est préservé à condition que les amplitudes de saut de plus longue portée soient conservées. Une comparaison avec les modèles existants est également effectuée. La surface de Fermi, mettant en exergue des domaines décalés qui alternent en taille et en forme, est comparée à l'expérience. De plus, la densité d'états du modèle est aussi calculée. Une analyse plus approfondie du modèle est réalisée au travers d'une étude en couplage faible des instabilités magnétiques. Les calculs sont effectués sur de grandes cellules et nous avons trouvé une compétition parmi plusieurs instabilités magnétiques tridimensionnelles dans la région d’intérêt du dopage en trous accessible expérimentalement. Bien qu'à notre connaissance cela ne semble pas avoir été évoqué expérimentalement, nous montrons à l'issue de notre étude, que la tendance du modèle à former des ondes de densité de spin incommensurables tridimensionnelles est la plus forte à proximité du dopage 1/8. / In this thesis, we construct a minimal three-dimensional tight-binding model for single-layer La-based cuprate superconductors. It entails eight orbitals, two of them involving apical oxygen ions. Parameter optimization allows to almost perfectly reproduce the three-dimensional conduction band as obtained from DFT. We discuss how each parameter entering this multiband model influences it, and show that the peculiar form of its dispersion severely constraints the parameter values. We then evidence that standard perturbative derivation of an effective one-band model is poorly converging because of the comparatively small value of the charge transfer gap. Yet, this allows us to unravel the microscopical origin of the in-plane and out-of-plane hopping amplitudes. An alternative approach to the computation of the tight-binding parameters of the effective model is presented and worked out. It results that the agreement with DFT is preserved provided longer-ranged hopping amplitudes are retained. A comparison with existing models is performed, too. The Fermi surface, showing staggered pieces alternating in size and shape, is compared to experiment. The density of states is calculated as well. The model is further analyzed through a weak coupling study of magnetic instabilities. It is performed on large clusters and competition between several three-dimensional magnetic instabilities in the hole-doping region of experimental interest is found. We show that the tendency to form a three-dimensional incommensurate spin density wave is strongest in the vicinity of 1/8 doping.

The ground-state properties of f-electron compounds are characterized by strong interactions which lead to a plethora of exotic states. In this thesis we focused on compounds crystallizing in the tetragonal HonCoGa3n+2-type structure. Several new compounds have been synthesized from In-flux; particularly enigmatic are Ce3TIn11 (T = Pd, Pt). These compounds possess two inequivalent Ce-sites and reveal coexistence of antiferromagnetic order and heavy fermion superconductivity at ambient pressure. This coexistence can be explained in the framework of two-Kondo ion lattice model, assuming one Ce-site being completely Kondo screened with the 4f-electron behaving itinerant and participating in superconductivity while the second Ce-site retains its local character giving rise to magnetic order via the RKKY interaction. The influence of crystal electric field on the magnetic ground state has been investigated on the Kondo compound Ce2RhIn8 by means of neutron experiments. U2RhIn8 and URhIn5 behave like transition-metal antiferromagnets, contrary to Ce(4f)-counterparts. The 5f-states are entirely hybridized and Kondo interactions play no role. Neither does it in the investigated RE2CoIn8 (RE = Pr, Nd, Dy) compounds which exhibit strong localized 4f-electron behavior. Here, the influence of strong...

Eine Methode zur Variation der interatomaren Abstände eröffnet die epitaktische Abscheidung dünner Schichten. Dabei führt die Wahl eines geeigneten Substrates zu Spannungen in der Schichtebene. Im Gegensatz zu hydrostatischen Druckexperimenten an Massivproben ist die dadurch erzeugte biaxiale Verspannung des Kristallgitters von der Art der Probenherstellung abhängig und kann anschließend nicht mehr variiert werden. Werden für verschiedene Verspannungszustände das Substrat und die Präparationsparameter angepasst, beeinflusst dies gleichzeitig das Schichtwachstum. Aus den daraus resultierenden Schichteigenschaften lässt sich der Einfluss der Gitterdeformation nur schwer separieren, was die Vergleichbarkeit von verschiedenen Verspannungszuständen stark einschränkt. Aus diesem Grund konzentrieren sich bisherige Untersuchungen zur Dehnungsempfindlichkeit von supraleitenden Dünnschichten zumeist auf die phänomenologische Beschreibung der Ergebnisse, da sie nur schwer mit der Verspannung in Korrelation zu setzen sind. Da dieses Problem mit herkömmlichen Verfahren nicht zu lösen ist, werden in dieser Arbeit neue Verspannungstechniken auf supraleitende Dünnschichten angewendet und im Besonderen mit dem Fokus auf Fe-basierte Supraleiter untersucht. Zum einen kommen dazu piezoelektrische Substrate zum Einsatz, die eine biaxiale Verspannung der darauf abgeschiedenen Dünnschicht ermöglichen, indem die Gitterparameter des Substrates durch ein elektrisches Feld verändert werden. Zum anderen wird auf Grundlage flexibler Substrate mittels eines Biegeversuchs eine uniaxiale Gitterdeformation von Dünnschichten realisiert. Zusammenfassend wird in dieser Arbeit die Anwendung der dynamischen Verspannung auf supraleitende Schichten für zwei wichtige Materialklassen demonstriert: die Kupferoxid-basierten Supraleiter und die Eisen-basierten Supraleiter. In beiden Fällen konnte ein epitaktisches Wachstum durch gezielte Anpassung der Pufferarchitektur erreicht werden. Im Fall der piezoelektrischen Substrate wurde der vollständige Übertrag der Verspannung in die Schicht nachgewiesen und die Temperaturabhängigkeit der induzierten Dehnung über verschiedene Verfahren ermittelt. Auf dieser Grundlage konnte die Dehnungsempfindlichkeit der supraleitenden Übergangstemperatur, die bisher nur durch statisch verspannte Schichten zugänglich war, näher untersucht werden. Zusätzlich erlaubte der Ansatz die Analyse der Vortexdynamik sowie des oberen kritischen Feldes. Es konnte materialübergreifend gezeigt werden, dass sich die Dehnungsempfindlichkeit der charakteristischen Übergangsfelder einheitlich beschreiben und sich dabei der Vortex-Glas-Flüssigkeits Übergang mit der Aktivierungsenergie korrelieren lässt.:1 Einleitung 1 2 Grundlagen 5 2.1 Supraleitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 2.2 Wachstum dünner Schichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.3 Methoden der Gitterverspannung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.4 Dynamische Gitterverspannung von Dünnschichten . . . . . . . . . . . 13 2.4.1 Piezoelektrischer Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 2.4.2 Ferroelektrische Keramiken . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15 2.4.3 PMN-28%PT als Dünnschicht Substrat . . . . . . . . . . . . . . 18 2.4.4 Verknüpfung von epitaktischer Verspannung und Druck . . . . . 19 3 Experimentelles 21 3.1 Gepulste Laserdeposition - PLD . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 3.2 Analysemethoden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 3.2.1 Hochenergetische Elektronenbeugung (RHEED) . . . . . . . . . 23 3.2.2 Atomkraftmikroskopie (AFM) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 3.2.3 Röntgendiffraktometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26 3.2.4 Elektrische Transportmessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31 3.3 (La,Sr)2CuO4 Dünnschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 3.3.1 Eigenschaften von (La,Sr)2CuO4 Dünnschichten . . . . . . . . . 33 3.3.2 Epitaktisches Wachstum auf Einkristallen . . . . . . . . . . . . 35 3.3.3 LSCO Dünnschichten auf PMN-PT . . . . . . . . . . . . . . . . 41 3.4 Ba(Fe,Co)2As2 Dünnschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 3.4.1 Eigenschaften von Ba(Fe,Co)2As2 Dünnschichten . . . . . . . . 44 3.4.2 Epitaktisches Wachstum auf Einkristallen . . . . . . . . . . . . 47 3.4.3 Ba122 Dünnschichten auf PMN-PT . . . . . . . . . . . . . . . . 51 4 Ergebnisse und Diskussion 55 4.1 Dynamische Verspannung von supraleitenden Dünnschichten . . . . . . 55 4.1.1 Dehnungsübertrag in die Schicht . . . . . . . . . . . . . . . . . 56 4.1.2 LSCO Dünnschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62 4.1.3 Ba122 Dünnschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83 4.2 Präparation von BaFe1;8Co0;2As2 auf flexiblen Substraten . . . . . . . . 96 4.2.1 Herstellung und Analyse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97 4.2.2 Einfluss leitfähiger Barriereschichten . . . . . . . . . . . . . . . 103 4.2.3 Kritische Stromdichte und Anisotropie . . . . . . . . . . . . . . 109 III Inhaltsverzeichnis 4.2.4 Biegeversuch . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110 5 Zusammenfassung und Ausblick 117 Literaturverzeichnis I Publikationsliste XXIII Danksagung XXV Erklärung der Urheberschaft XXVII

In dieser Arbeit werden Messungen der elektrischen und thermischen Transportkoeffizienten an einem antiferromagnetisch ordnenden Iridat und FeAs-basierten Hochtemperatursupraleitern vorgestellt und analysiert. Iridate sind Materialien mit starker Spin-Bahn-Kopplung. In dem zweidimensionalen Vertreter Sr_2IrO_4 führt diese Kopplung zu isolierendem Mott-Verhalten mit gleichzeitiger antiferromagnetischer Ordnung der gekoppelten Spin-Bahn-Momente. Somit stellt Sr2IrO4 ein Modellsystem für die Untersuchung magnetischer Anregungen dieser Momente in Iridaten dar. Die Analyse der Wärmeleitfähigkeit von Sr_2IrO_4 liefert erstmals klare Hinweise auf magnetische Wärmeleitung in den Iridaten. Die extrahierte magnetische freie Weglänge gibt Aufschluss über die Streuprozesse der zum Wärmetransport beitragenden Magnonen und lässt Schlüsse über die Anregungen des gekoppelten Spin-Bahnsystems zu. Die FeAs-Hochtemperatursupraleiter haben aufgrund ihrer geschichteten Kristallstruktur einen hauptsächlich zweidimensionalen Ladungstransport. Die Phasendiagramme dieser Materialien setzen sich aus Ordnungsphänomenen zusammen, die Magnetismus, Supraleitung und eine Strukturverzerrung umfassen. Das Hauptaugenmerk richtet sich auf die Reaktion der Transportkoeffizienten mit den sich ausbildenden Phasen in Vertretern der 111- und 122-Familien unter chemischer Dotierung innerhalb und außerhalb der Schichtstruktur. Mithilfe von Widerstand und magnetischer Suszeptibilität lassen sich Phasendiagramme der verschiedenen Supraleiterfamilien konstruieren. In ausgewählten Fällen werden der Hall-Koeffizient und elektrothermische Transporteffekte genutzt, um das Phasendiagramm näher zu erforschen. Der Großteil der Untersuchungen zeigt omnipräsente elektrische Ordnungsphänomene, die als nematische Phase bezeichnet werden. Die Messdaten zeigen, dass die Wärmeleitfähigkeit und der Nernst-Koeffizient dominant von Fluktuationen, die der nematischen Phase vorausgehen, beeinflusst werden. Aus den Ergebnissen der Nernst-Daten an dotiertem BaFe_2As_2 werden Schlüsse über die der nematischen Phase zugrunde liegenden Mechanismen des korrelierten Elektronensystems gezogen.

In this work, the electronic phase diagrams of Ca1−xNaxFe2As2 and Fe1+yTe were investigated using muon spin relaxation and Mössbauer spectroscopy. Single crystals of Ca1−xNaxFe2As2 with x = 0.00, 0.35, 0.50, and 0.67 were examined. The undoped 122 parent compound CaFe2As2 is a semi metal and shows antiferromagnetic commensurate spin density wave order below 167 K. By hole doping via Na substitution, the magnetic order is suppressed and superconductivity emerges including a Na-substitution level region, where both phases coexist. Upon Na substitution, a tilting of the magnetic moments out of the ab-plane is found. The interaction of the magnetic and superconducting order parameter in this coexistence region was studied and a nanoscopic coexistence of both order parameters is found. This is proven by a reduction of the magnetic order parameter of 7 % in x = 0.50 below the superconducting transition temperature. This reduction was analysed using Landau theory and a systematic correlation between the reduction of the magnetic order parameter and the ratio of the transition temperatures, Tc/TN, for the 122 family of the iron pnictides is presented. The magnetic phase transition is accompanied by a tetragonal-to-orthorhombic phase transition. The lattice dynamics at temperatures above and below this magneto-structural phase transition were studied and no change in the lattice dynamics were found. However, the lattice for finite x is softer than for the undoped compound. For x = 0.67, diluted magnetic order is found. Therefore, the magnetism in Ca1−xNaxFe2As2 is persistent even at optimal doping. The superconducting state is investigated by measuring the temperature dependence of the magnetic penetration depth, where two superconducting gaps with a weighting of nearly 50:50 are obtained. A temperature independent anisotropy of the magnetic penetration depth γ_λ = 1.5(4) is obtained, which is much smaller compared to other 122 compounds indicating a more three-dimensional behaviour of Ca1−xNaxFe2As2. Powder samples of Fe1+yTe with y = 0.06, 0.12, 0.13, and 0.15 were examined. Fluctuating paramagnetic moments at room temperature were found, which are independent of the excess iron level y. Below 100 K, a magnetic precursor phase is observed, which is independent of y. Fe1.06Te shows a commensurate spin density wave phase below TN, while for y ≥ 0.13 an incommensurate spin density wave phase below TN is found. However, a slowing down of the magnetic fluctuations with decreasing temperature and static magnetic order at lowest temperature are observed. / In dieser Arbeit wurden die elektronischen Phasendiagramme von Ca1−xNaxFe2As2 and Fe1+yTe mit Hilfe der Myonspinrelaxations- und Mössbauerspektroskopie untersucht. Einkristalle von Ca1−xNaxFe2As2 mit x = 0.00, 0.35, 0.50 und 0.67 wurden untersucht. Das undorierte 122-System CaFe2As2 ist ein Halbmetal und zeigt eine antiferromagnetische Spindichtewelle unterhalb von 167 K. Substituiert man Ca durch Na, werden Löcher in das System eingebracht. Die magnetische Ordnung wird mit steigendem Na-Anteil unterdrückt und Supraleitung tritt auf. Dabei existiert ein Na-Substitutionslevelbereich, in welchem Magnetismus und Supraleitung koexistieren. Desweiteren wurde ein herausdrehen der magnetischen Momente aus der ab-Ebene als Funktion von x beobachtet. Die Wechselwirkung des magnetischen mit dem supraleitenden Ordnungsparameter in der Koexistenzregion wurde untersucht und nanoskopische Koexistenz der beiden Ordnungsparameter wurde gefunden. Dies konnte durch eine Reduktion des magnetischen Ordnungsparameteres um 7 % in x = 0.50 unterhalb der supraleitenden Ordnungstemperatur gezeigt werden. Diese Reduktion wurde mit Hilfe der Landautheorie untersucht und es wurden systematische Korrelationen zwischen der Reduktion des magnetischen Ordnungsparamteres und dem Verhältnis der Übergangstemperaturen, Tc/TN, in der 122-Familie der Eisenpniktide gefunden. Der magnetische Phasenübergang wird von einem strukturellen Phasenübergang begleitet. Die Gitterdynamik wurde bei Temperaturen oberhalb und unterhalb dieses magneto-elastischen Phasenübergangs untersucht. Es wurden keine Änderungen in der Gitterdynamik festgestellt. Jedoch konnte festgestellt werden, dass das Gitter für endliche x weicher ist als für das undotierte System. Für x = 0.67 wurde festgestellt, dass der Magnetismus im Ca1−xNaxFe2As2-System auch noch bei optimaler Dotierung zu finden ist. In der supraleitenden Phase wurde die Temperaturabghängigkeit der magnetischen Eindringtiefe untersucht und es wurden zwei supraleitende Bandlücken gefunden. Die Anisotropie der magnetischen Eindringtiefe ist temperaturunabhängig und mit γ_λ = 1.5(4) wesentlich kleiner als in anderen 122- Verbindungen, was für eine erhöhte Dreidimensionalität in Ca1−xNaxFe2As2 spricht. Pulverproben von Fe1+yTe mit y = 0.06, 0.12, 0.13 und 0.15 wurden untersucht. Es wurden fluktuierende paramagnetische Momente bei Raumtemperatur gefunden, welche unabhängig vom Überschusseisenlevel y sind. Unterhalb von 100 K wurde eine magnetische Vorgängerphase gefunden, welche unabhängig von y ist. Mit fallender Temperatur wurde eine Verlangsamung der magnetischen Fluktuationen festgestellt, welche in einer statischen magnetischen Ordnung bei tiefen Temperaturen münden.

The recent discovery of high-temperature superconductivity in Fe-based materials triggered worldwide efforts to investigate their fundamental properties. Despite a lot of similarities to cuprates and MgB2, important differences like near isotropic behaviour in contrast to cuprates and the peculiar pairing symmetry of the order parameter (OP) have been reported. The OP symmetry of Fe-based superconductors (FBS) was theoretically predicted to be of so-called s± state prior to various experimental works. Still, most of the experimental results favour the s± scenario; however, definitive evidence has not yet been reported. Although no clear understanding of the superconducting mechanisms yet exists, potential applications such as high-field magnets and Josephson devices have been explored. Indeed, a lot of reports about FBS tapes, wires, and even SQUIDs have been published to this date. In this thesis, the feasibility of high-field magnet applications of FBS is addressed by studying their transport properties, involving doped BaFe2As2 (Ba-122) and LnFeAs(O,F) [Ln=Sm and Nd]. Particularly, it is important to study physical properties in a sample form (i.e. thin films) that is close to the conditions found in applications. However, the realisation of epitaxial FBS thin films is not an easy undertaking. Recent success in growing epitaxial FBS thin films opens a new avenue to delve into transport critical current measurements. The information obtained through this research will be useful for exploring high-field magnet applications. This thesis consists of 7 chapters: Chapter 1 describes the motivation of this study, the basic background of superconductivity, and a brief summary of the thin film growth of FBS. Chapter 2 describes experimental methods employed in this study. Chapter 3 reports on the fabrication of Co-doped Ba-122 thin films on various substrates. Particular emphasis lies on the discovery of fluoride substrates to be beneficial for epitaxy without compromising superconducting properties. It is worth mentioning, that a world record Tc of 28 K for Co-doped Ba-122 thin films is reported here. Chapter 4 describes high-field transport properties (up to dc 35 T) of epitaxial P-doped Ba-122 thin films prepared by MBE. Among the FBS, P-doped Ba-122 shows very high transport critical current densities, although the Tc is lower than for LnFeAs(O,F)[Ln=Sm and Nd]. Additionally, the film is microstructurally clean. These high Jc values are due to a high vortex line energy. Chapter 5 deals with transport properties of epitaxial SmFeAs(O,F) thin films. In the course of this work, a dc 45 T magnet has been used within collaboration with the National High Magnetic Field Laboratory at Tallahassee, FL, USA. SmFeAs(O,F) thin films have been prepared by molecular beam epitaxy (MBE). The investigated film shows a very high transport critical current density (Jc) of over 105 A/cm2 at 45T and 4.2K for both main crystallographic directions, which features favourable for high-field magnet applications. Additionally, by investigating the pinning properties, a dimensional crossover between the superconducting coherence length and the FeAs interlayer distance at 30-40K was observed. Chapter 6 reports on high-field transport properties of NdFeAs(O,F) thin films prepared by MBE. In this case, the transition from Abrikosov to Josephson vortices was observed around 20-30K. Additionally, the angular Jc data were scaled with the anisotropic GinzburgLandau approach. The obtained parameters at given temperature are observed to increase with decreasing temperature, which is different from Co-doped Ba-122. Chapter 7 summarises this work. / Die kürzliche Entdeckung von Hochtemperatur-Supraleitung in Fe-basierten Materialien löste weltweite Bemühungen aus, deren grundlegende Eigenschaften zu untersuchen. Neben vielen Gemeinsamkeiten mit den Kupraten und MgB2 sind wichtige Unterschiede wie nahezu isotropes Verhalten (im Gegensatz zu den Kupraten) und eine auffällige Paarungssymmetrie des Ordnungsparameters (OP) berichtet worden. Die OP-Symmetrie der Fe-basierten Supraleiter (FBS) wurde theoretisch als s± berechnet, noch bevor experimentelle Versuche unternommen wurden. Derzeit favorisieren experimentelle Ergebnisse das s±-Szenario, dennoch gibt es noch keine definitiven Nachweise. Obwohl noch kein komplettes Verständnis des supraleitenden Mechanismus existiert, wurden schon potentielle Anwendungen wie Josephson-Elemente und Hochfeldmagnete erforscht. In der Tat erschienen zahlreiche Veröffentlichungen über supraleitende Kabel, Bänder und auch SQUIDs. Diese Arbeit befasst sich mit der Durchführbarkeit von Hochfeld-Anwendungen durch die Untersuchung der Transporteigenschaften von FBS, namentlich Ba-122 und LnFeAs(O,F)[Ln=Sm und Nd]. Es ist von großer Wichtigkeit, die physikalischen Eigenschaften in einer Probenform zu untersuchen, die der Form in Anwendungen nahekommt (z.B. Dünnschichten), um dieselben Rahmenbedingungen vorgeben zu können. Es ist jedoch nicht einfach, epitaktische FBS Dünnschichten zu realisieren. Kürzlich gewonnene Erkenntnisse in der Herstellung von epitaktischen FBS-Dünnschichten ermöglichen nun ein tieferes Eindringen in die Transporteigenschaften. Die in diesen Untersuchungen gewonnenen Informationen stellen somit wichtige Argumente in der Diskussion um Hochfeld Anwendungen dar. Diese Arbeit besteht aus sieben Kapiteln: Kapitel 1 beinhaltet die Motivation dieser Arbeit, die Grundlagen der Supraleitung und eine kurze Zusammenstellung der bisherigen Arbeiten zur Dünnschichtherstellung von FBS. Kapitel 2 beschreibt experimentelle Methoden, die im Zuge dieser Arbeit verwendet wurden. Kapitel 3 berichtet von der Herstellung Co-dotierter Ba-122 Dünnschichten (Co-Ba-122) auf verschiedenen Fluoridsubstraten. Dabei wurde Augenmerk darauf gelegt, neben einem verbesserten epitaktischen Wachstum der Dünnschichten die supraleitenden Eigenschaften nicht zu beeinträchtigen. Anzumerken ist, dass in diesem Rahmen Tc-Rekord-Werte von 28 K in Co-Ba-122 erzielt werden konnten. Kapitel 4 beschreibt die Hochfeld-Transporteigenschaften epitaktisch gewachsener P-dotierter Ba-122 Dünnschichten, die durch MBE hergestellt wurden. Unter den FBS zeigt P-dotiertes Ba-122 enorm hohe kritische Transport-Stromdichten, obwohl das Tc niedriger ist als bei LnFeAs(O,F)[Ln=Sm und Nd]. Der Grund dafür konnte in der hohen Flusslinienkern-Energie des P-dotierten Ba-122 ermittelt werden. Kapitel 5 behandelt Transporteigenschaften von epitaktisch gewachsenen SmFeAs(O,F)-Dünnschichten. In diesem Zusammenhang wurde ein dc-45 T-Hochfeldmagnet in Zusammenarbeit mit dem National High Magnetic Field Laboratory in Tallahassee, Florida, USA, genutzt. SmFeAs(O,F)-Dünnschichten wurden mit dem Molekularstrahl-Verfahren (MBE) hergestellt. Die Schichten zeigen sehr hohe kritische Transport-Stromdichten (Jc) von über 105 A/cm2 bei 45 T und 4.2 K für beide kristallographische Hauptrichtungen, parallel zur c-Achse und in der ab-Ebene. Diese Ergebnisse sehen sehr verheißungsvoll für eine Verwendung in Hochfeld-Anwendungen aus. Zusätzlich konnte durch die Untersuchung der Pinning-Eigenschaften ein Dimensionsübergang zwischen supraleitender Kohärenzlänge und FeAs-Ebenenabstand im Bereich 30-40 K beobachtet werden. Kapitel 6 berichtet über die Hochfeld-Transporteigenschaften von NdFeAs(O,F)-Dünnschichten, die mithilfe des MBE-Verfahrens hergestellt wurden. In diesem Falle konnte ein Ubergang von Abrikosov- zu Josephson-Flusslinien im Temperaturbereich 20-30 K beobachtet werden. Zusätzlich konnte die winkelabhängige kritische Stromdichte mit dem anisotropen Ginzburg-Landau-Ansatz skaliert werden. Die erhaltenen Parameter für verschiedene Temperaturen steigen mit fallender Temperatur. Dieses Verhalten ist gegensätzlich zu dem in Co-dotiertem Ba-122 gefundenen. Kapitel 7 gibt eine Zusammenfassung dieser Arbeit.

Electronic systems are an indivisible part of modern life. Every day, new materials, devices, passive components, antennas for wireless communication are needed to be designed and developed. In particular, flexible and biocompatible wearable devices are urgent required for medical and industrial applications. The great hope lies in the materials with high crystalline quality and flexibility such as graphene and other 2D semiconductors and insulators. Doping is a conventional tool for tailoring of the electronic properties of the functional materials. Here we examine application of the widely used the electron donor species to the graphene and hexagonal boron nitride monolayer (h-BN). For each we determine surface-interface properties and the full electronic band structure using the combination of the surface science methods such as angle-integrated and angle resolved photoemission (XPS, ARPES), electron diffraction (LEED) and photo absorption (XAS). As the result we provided insight into mechanisms underlying the doping gating of the graphene h-BN monolayer by the alkali metals. We fully characterized their surface and interface structure. Finally we studied the interplay between electrons and phonons in the doped graphene and we demonstrated that Ca-doped graphene is the promising candidate for realizing superconductivity in graphene.