Les revêtements multicouches sont largement utilisés en optique et en particulier dans le domaine des lasers de puissance sur les composants de chaîne. Le développement d’un revêtement réfléchissant et résistant au flux laser, nécessite la mise au point d’un empilement multicouche constitué d’une succession alternée de matériaux à bas et haut indice de réfraction. Afin de limiter le nombre de paires de couches constituant cet empilement, les indices de réfraction doivent être optimisés. Pour ce faire, une approche originale consiste à synthétiser de nouveaux matériaux hybrides organiques-inorganiques satisfaisant les critères de résistance au flux laser et d’indice de réfraction optimisé. Ces matériaux sont constitués de nanoparticules d’oxydes métalliques synthétisées par le procédé sol-gel et dispersées dans un polymère organique à haute résistance au flux laser. Néanmoins, l’obtention de ce système composite nécessite de rendre les deux phases compatibles entre elles par le greffage chimique d’alcoxysilanes ou d’acides carboxyliques. Nous avons montré qu’il était ainsi possible de disperser de façon homogène ces nanoparticules fonctionnalisées dans des solvants apolaires, aprotiques contenant des polymères organiques dissous, afin d’obtenir des solutions nanocomposites stables et durables. A partir de ces solutions hybrides organiques-inorganiques, des couches minces de qualité optique et à haute tenue au flux laser ont été obtenues. Ces résultats prometteurs ont conduit à réaliser des empilements réfléchissants, constitués de 7 paires de couches présentant des propriétés optiques en accord avec les modèles théoriques ainsi qu’un seuil d’endommagement laser élevé. / Multilayer coatings are widely used in optic and particular in the field of high power laser on the components of laser chains. The development of a highly reflective coating with a laser damage resistance requires the fine-tuning of a multilayer stack constituted by a succession alternated by materials with low and high refractive index. In order to limit the number of layers in the stack, refractive indexes must be optimized. To do it, an original approach consists in synthesizing new organic-inorganic hybrid materials satisfying the criteria of laser damage resistance and optimized refractive index. These hybrid materials are constituted by nanoparticles of metal oxides synthesized by sol-gel process and dispersed in an organic polymer with high laser damage threshold. Nevertheless, this composite system requires returning both compatible phases between them by chemical grafting of alcoxysilanes or carboxylic acids. We showed that it was so possible to disperse in a homogeneous way these functionalized nanoparticles in non-polar, aprotic solvent containing solubilized organic polymers, to obtain time-stable nanocomposite solutions. From these organic-inorganic hybrid solutions, thin films with optical quality and high laser damage threshold were obtained. These promising results have permitted to realize highly reflective stacks, constituted by 7 pairs with optical properties in agreement with the theoretical models and high laser damage threshold.

Cette thèse vise à connaître et expliquer l'impact de la contamination moléculaire sur l'endommagement laser des optiques en silice d'un laser de puissance tel que le Laser Méga Joule (LMJ). L'une des causes de l'endommagement prématuré de ces optiques est l'adsorption de polluants moléculaires ou particulaires à leur surface. Dans le contexte particulier du LMJ, nos conditions d'études laser sont des fluences supérieures à 10 J/cm², une longueur d'onde de 351 nm et une durée d'impulsion de 3 ns pour une irradiation en monocoup. Des prélèvements moléculaires, l'analyse du dégazage des matériaux, et l'identification de la contamination condensée sur les surfaces des optiques présentes dans des environnements jugés critiques, ont permis de déterminer certains polluants critiques. Des expériences de contamination contrôlée impliquant ces polluants ont alors été menées afin de comprendre et modéliser leur effet sur l'endommagement laser des optiques. Ceci nous a conduits à proposer plusieurs mécanismes supposés.

Cette thèse vise à connaître et expliquer l’impact de la contamination moléculaire sur l’endommagement laser des optiques en silice d'un laser de puissance tel que le Laser Méga Joule (LMJ). L'une des causes de l'endommagement prématuré de ces optiques est l'adsorption de polluants moléculaires ou particulaires à leur surface. Dans le contexte particulier du LMJ, nos conditions d'études laser sont des fluences supérieures à 10 J/cm², une longueur d’onde de 351 nm et une durée d’impulsion de 3 ns pour une irradiation en monocoup. Des prélèvements moléculaires, l’analyse du dégazage des matériaux, et l’identification de la contamination condensée sur les surfaces des optiques présentes dans des environnements jugés critiques, ont permis de déterminer certains polluants critiques. Des expériences de contamination contrôlée impliquant ces polluants ont alors été menées afin de comprendre et modéliser leur effet sur l'endommagement laser des optiques. Ceci nous a conduits à proposer plusieurs mécanismes supposés. / Laser induced damage impact of molecular contamination on fused polished silica samples in a context of high power laser fusion facility, such as Laser MegaJoule (LMJ) has been studied. One of the possible causes of laser induced degradation of optical component is the adsorption of molecular or particular contamination on optical surfaces. In the peculiar case of LMJ, laser irradiation conditions are a fluence of 10 J/cm², a wavelength of 351 nm, a pulse duration of 3 ns for a single shot/days frequency. Critical compounds have been identified thanks to environmental measurements, analysis of material outgassing, and identification of surface contamination in the critical environments. Experiments of controlled contamination involving these compounds have been conducted in order to understand and model mechanisms of laser damage. Various hypotheses are proposed to explain the damage mechanism.

Afin d'étudier de manière non destructive les défauts locaux absorbants précurseurs de l'endommagement laser dans les composants optiques, nous réalisons un dispositif de microscopie haute détectivité et haute résolution, basé sur la déflexion photothermique et couplé à un dispositif d'endommagement laser.La configuration optimale est tout d'abord déterminée par une étude bibliographique, une étude de faisabilité et une étude comparative théorique.Par ailleurs, le rôle de la longueur d'onde est caractérisé par une étude des propriétés spectrales des défauts absorbants et diffusants dans l'UV, le visible et l'IR, pour des substrats et couches minces.Nous présentons ensuite la réalisation expérimentale du dispositif. Une résolution sub-micronique est obtenue.Enfin, nous l'appliquons à l'étude d'inclusions d'or de 600 nm dans la silice. Nous démontrons l'existence d'un phénomène de pré-endommagement: l'absorption de ces inclusions diminue après irradiation sans altération de la surface.

Cette thèse s'intéresse aux mécanismes initiateurs de l'endommagement laser du KDP et du DKDP en régime nanoseconde. C'est un matériau non linéaire utilisé notamment dans les cristaux de conversion de fréquence du Laser MégaJoule, en cours de construction sur le centre du CEA-Cesta, en France. La tenue au flux de ces cristaux est une des clés de la réussite de cette installation et demeure actuellement une problématique à résoudre. C'est pourquoi, cette thèse propose différentes études permettant de répondre en partie à deux volets essentiels de l'endommagement laser du KDP en régime nanoseconde : les défauts précurseurs et les mécanismes initiateurs de l'endommagement. Tout d'abord, nous proposons une étude en longueur d'onde des dommages créés suite à un tir laser. Cette étude est basée à la fois sur l'observation de clichés de dommages obtenus en microscopie DIC ainsi que sur la comparaison à un code de calcul couplant dépôt d'énergie et hydrodynamique. Par la suite, nous étudions l'influence de la géométrie des défauts précurseurs par le biais d'une étude de l'effet de la polarisation du faisceau laser sur la tenue au flux d'un cristal de KDP. A l'aide d'un code interne au CEA, cette étude permet notamment d'introduire une nouvelle géométrie des défauts, de type ellipsoïdale et respectant les propriétés de la structure cristalline d'un tel cristal. Enfin, nous abordons plus largement les mécanismes d'initiation de l'endommagement à partir d'expériences pompe--pompe. Ces tests mettent en jeu le mélange de deux longueurs d'onde différentes -- impactant l'échantillon de manière concomitante ou désynchronisée l'une par rapport à l'autre -- et son influence sur la tenue au flux du KDP. Il est notamment montré qu'il peut y avoir un couplage entre les longueurs d'onde, donc par extension entre les mécanismes, en fonction de la combinaison des fluences qui sont employées. Au final, l'intérêt de ces études est d'acquérir de nouvelles données permettant d'améliorer la compréhension des mécanismes de l'endommagement du KDP en régime nanoseconde. A terme, elles permettront également de développer des modèles de prédiction de l'endommagement des cristaux de KDP et de DKDP montés sur les chaînes laser. / This thesis interests in the laser-induced damage mechanisms of KDP and DKDP crystals in the nanosecond regime. KDP is a non-linear material particularly used in the frequency converters of the Laser MegaJoule, which is under construction at the CEA-Cesta in France. For this facility, the KDP laser damage resistance is one of the keystones and is still under investigations to fix this problem. This is why this manuscript presents different studies which highlight the two main aspects of the nanosecond laser-induced damage of KDP frequency converters : the precursor defects and the mechanims to initiate damage. First, we propose a study based on the analysis of several photos obtained by DIC microscopy of damage initiated by different wavelengths. A comparison with a code coupling the energy deposition and hydrodynamic is also done. Then, we interest in the influence of the defects geometry through a study based on the laser polarization effet on the laser damage resistance. By the comparison with a CEA home-made code, this study particularly underlines the possibility to define a new geometry for the precursor defects. This geometry proposed has the shape of an ellipsoid and is supposed to keep the crystal structure properties. Finally, we enlarge on the physical mechanisms initiating laser damage with pump--pump experiments. These tests consist in combinating two radiations of different wavelengths which imping the crystal simultaneously or are delayed one by the other. We then observe the influence of this wavelengths mixing on the KDP laser damage resistance. In particular, a coupling effet between the wavelengths of the mixture may occur as a function of the fluences combination. Finally, the goal of these specific studies is to accumulate new data in order to improve the undertanding in the intiation of the laser damage in KDP and DKDP crystals in the nanosecond regime. In the end, these data will allow us to develop predictive models to simulate the laser damage of KDP and DKDP crystals on the LMJ laser chains.