Un des principaux axes de recherche en physique nucléaire est l'étude des noyaux dans des conditions extrêmes en spin et isospin. Les méthodes microscopiques de type champ moyen, parmi lesquelles la méthode Hartree-Fock basée sur l'approximation des particules indépendantes, sont un des outils les plus performants pour les prédictions théoriques dans ce domaine. Représentant les interactions entre les nucléons dans le noyau, les forces effectives nucléon-nucléon sont le principal ingrédient de ces théories microscopiques auto-cohérentes. L'interaction de Skyrme est une force de portée nulle permettant de construire de manière relativement simple le champ moyen.<br />Bien que cette force ait, sous sa forme standard actuelle, un pouvoir prédictif reconnu, il apparaît aujourd'hui nécessaire d'enrichir sa paramétrisation afin d'améliorer la description des noyaux, en particulier des noyaux exotiques. Ceci peut notamment se faire en introduisant une dépendance en densité plus complexe que dans les paramétrisations standards.<br />L'ajustement des paramètres de cette force peut s'appuyer sur les approches microscopiques de type Brueckner-Hartree-Fock qui n'utilisent comme ingrédient que l'interaction nucléon-nucléon nue. La construction des paramètres de la force va désormais reposer sur des contraintes plus fondamentales. L'étude de la matière nucléaire nous conduit à inclure dans notre procédure d'ajustement une meilleure prise en compte des instabilités de spin et d'isospin, libérant en même temps le domaine d'évolution possible des paramètres de la force lors de leurs ajustements. L'ensemble de ces éléments permet de décrire les propriétés de la matière nucléaire et des noyaux en s'appuyant sur des bases plus solides.

La structure nucléaire connaît une véritable renaissance liée au développement des faisceaux d'ions radioactifs (tels les faisceaux SPIRAL 1 et 2 au GANIL). Les méthodes de champ moyen et/ou de fonctionnelle de la densité sont parmi les outils les plus généraux et les mieux adaptés pour étudier les noyaux qui sont produits auprès de tels instruments. Le but du travail présenté est de montrer comment les fonctionnelles existantes peuvent être améliorées afin d'avoir un meilleur pouvoir prédictif dans les régions encore peu explorées de la carte des noyaux. Il est en particulier proposé de mieux modéliser la dépendance en isospin de l'interaction effective, et l'intérêt d'y ajouter un couplage de type tensoriel est étudié. Nous mesurons également l'apport de calculs au-delà de l'approximation du champ moyen lors de la construction de la fonctionnelle. Finalement, nous tentons d'établir le lien avec l'interaction nue entre nucléons pour la description de l'appariement, participant ainsi au développement d'une fonctionnelle non-empirique.

Les performances des piles à combustible à échange de protons (PEMFC) sont fortement influencées par la conductivité protonique de l'électrolyte solide. Les polymères à base d'azole sont parmi les matériaux les plus prometteurs pour améliorer l'efficacité de ces systèmes. Une étude théorique de réaction du transfert de protons (PT) en dimères protonée du imidazole, 1,2,3-triazole et tétrazole a été effectuée. Le protocole DFT mis au point a été appliqué sur des systèmes plus complexes. Les résultats obtenus à partir de l'étude réalisée sur le poly(4-vinyl-imidazole) (P4VI) suggèrent que le mécanisme de conduction communément admis (Grotthuss) pourrait être entravé dans ce système en raison de l'effet de la matrice polymérique. Cette étude, réalisée par le biais d'une approche combinée théorie du fonctionnelle de la densité (DFT) / simulations de Dynamique Moléculaire (MD), a permis de proposer un mécanisme alternatif de conduction. Une étude supplémentaire réalisée sur des modèles avec du acide phosphorique (H3PO4) a révélé que faibles concentrations de H3PO4 pourrait permettre le mécanisme de Grotthuss malgré la matrice polymérique. Le rôle crucial joué par la matrice polymérique sur la conductivité a été ensuite confirmée par l'étude menée sur un second polymère : la position d'attache du imidazole peut fortement affecter le mécanisme de conduction. En bref, les simulations obtenus montrent comment la matrice polymérique jouent un rôle crucial dans le mécanisme de la conductivité. La présente recherche représente une première tentative pour une étude plus systématique de la relation entre la connectivité de la matrice polymère et l'efficacité du transport de charge

Matériaux dans lesquels les électrons responsables des propriétés de basse énergie son soumis à fortes corrélations sont aujourd'hui très étudiés à la recherche de nouvelles phases émergentes aux propriétés surprenantes et/ou utiles.Les supraconducteurs à base de fer (IBSC) sont maintenant considérés dans cette classe de composés. En utilissant des techniques multi-corps nécessaires pour le traitement théorique de ces corrélations (théorie du champ moyen de spin esclave - SSMFT et théorie du champ moyen dynamique - DMFT - en conjonction avec la théorie du fonctionnelle de la densité, DFT), dans cette thèse, j'etudie plusieurs propriétés d'IBSC.D’abord, j'analyse les composés très dopés de la famille de IBSC, qui montrent expérimentalement certains comportements typiques des ``fermions lourds'', des composés typiquement des terres rares ou des actinides, où des électrons extrêmement corrélés coexistent avec des électrons moins corrélés. En particulier je me concentre sur la chaleur spécifique et le pouvoir thermoélectrique et je montre comment ces propriétés peuvent être comprises dans le paradigme récemment développé ``métaux de Hund''. En effet, l’échange intra-atomique (le ``couplage de Hund'') est responsable de ces matériaux à éléments métal de transition en montrant la physique des fermions lourds. Je montre aussi que les caractéristiques typiquement fermions-lourds du spectre d’excitation, connues car les singularités de Van Hove sont bien capturées par notre modélisation au sein de DFT+SSMFT. J'utilise ensuite DMFT dans un modèle afin d'étudier l'impact direct des singularités de Van Hove sur la force des corrélations.Dans une seconde partie, je montre comment FeSe, le IBSC actuellement le plus étudié, se trouve également dans une phase métal de Hund, mais il est amené à la frontière de cette phase par la pression. Cette frontière est liée à une augmentation de la compressibilité électronique qui est positivement corrélée à l’augmentation de la supraconductivité trouvée dans les expériences.Je réalise une étude analogue sur le détenteur du record pour la température supraconductrice critique la plus élevée, la monocouche FeSe où je trouve également une compressibilité augmentée. Cela appuie la récente proposition selon laquelle la frontière du métal de Hund favorise la supraconductivité à haute température.Enfin, j'étudie la nature du magnétisme dans une autre famille de IBSC, les germanides de fer. J'explore différents ordres magnétiques possibles avec des simulations DFT et leur concurrence (ce qui peut en principe favoriser la supraconductivité) dans plusieurs composés où différents substitutions sont appliquées au composé parent YFe2Ge2. J'étudie également l'effet de la pression chimique sur ce composé. / Materials where the electrons responsible for the low-energy properties experience strong correlations are today very investigated in search of emerging new phases with surprising and/or useful properties. Iron-based superconductors (IBSC) are now considered in this class of compounds. Using the many-body techniques necessary for the theoretical treatment of these correlations (slave-spin mean field theory - SSMFT- and dynamical mean field theory - DMFT- in conjunction with density functional theory, DFT), in this thesis I address several properties of IBSC.First I analyze the very hole-doped compounds in the IBSC family, that show experimentally some behaviors typical of the so-called “heavy fermions”, compounds typically of rare earth or actinides, where extremely correlated electrons coexist with others less correlated. In particular I focus on the specific heat and the thermoelectric power and show how these properties can be understood in the recently developed paradigm of “Hund’s metals”. Indeed the intra-atomic exchange (the “Hund’s coupling”) is responsible for these materials of transition metal elements showing heavy-fermionic physics. I show also that typical heavy-fermionic features of the excitation spectrum, known as Van Hove singularities are well captured by our modelization within DFT+SSMFT. I then use DMFT in a model in order to study the direct impact of the Van Hove singularities on the strength of correlations.In a second part I show how FeSe, the presently most studied IBSC, is also in a Hund’s metal phase, but it is brought to the frontier of this phase by pressure. This frontier is connected to an enhancement of the electronic compressibility which correlates positively then with the enhancement of superconductivity found in experiments. I perform an analogous study on the record holder for the highest critical superconducting temperature, the monolayer FeSe where I also find an enhanced compressibility. This supports the recent proposal that the frontier of a Hund's metal favors high-temperature superconductivity.Finally I study the nature of magnetism in another family of IBSC, the iron-germanides. I explore different possible magnetic orders with DFT simulations and study their competition (which can in principle favor superconductivity) in several compounds where different chemical substitutions are applied to the parent compound YFe2Ge2. I also study the effect of chemical pressure on this compound.