Topologische Isolatoren stellen eine neue Materialklasse dar, die sich insbesondere durch eine isolierende Bandlücke im Inneren und gleichzeitig leitenden elektronischen Zuständen an der Oberfläche auszeichnet. Die als hermoelektrischer Halbleiter bekannte Verbindung Bi2Se3 wurde vor einem Jahrzehnt als Mustersystem eines topologischen Isolators identifiziert. Die vorliegende Arbeit ist eine Studie zur kernmagnetischen Resonanz (NMR) am elenisotop 77Se in CuxBi2Se3-Einkristallen (0,00 ≤ x ≤ 0,17), Bi2Se3-Pulver und nanometergroßen Bi2Se3-Teilchen. Erstmals können zwei Se-Signale unterschieden und eindeutig den beiden chemisch ungleichen Gitterpositionen von Se zugeordnet werden. Eine unerwartet starke, durch Elektronen vermittelte, indirekte Kopplung zwischen den Atomkernen wird anhand großer, feldunabhängiger Linienbreiten postuliert. Die gemessenen ungewöhnlichen Spin-Echo-Zerfälle sind vermutlich eine mittelbare Folge davon. Während bei dem Pulver das Spektrum und die longitudinale Relaxation mit den Einkristalldaten übereinstimmen, wurden bei den Nanoteilchen Signale mit zwei- bis achtmal schnellerer longitudinaler Relaxation separiert. Einfache Modelle werden diskutiert, zum Verständnis der Daten in diesen Systemen mit starker Spin-Bahn-Kopplung, die bis heute kaum mittels NMR verstanden sind.