L’objectif de cette thèse est d’appliquer des méthodes de contrôle optimal en réso- nance magnétique nucléaire et en information quantique. Dans un premier temps, on introduit les domaines étudiés et la dynamique des modèles traités. On donne les outils nécessaires pour appliquer le principe du maximum de Pontryagin ainsi qu’un algorithme d’optimisation appelé GRAPE.Le premier travail consiste à appliquer le PMP pour contrôler une chaîne de trois spins inégalement couplés. On étudie ensuite un problème de physique classique appelé "l’effet de la raquette de tennis", qui est un phénomène non-linéaire du modèle de la toupie d’Euler. On se sert de cette étude pour déterminer des lois de commande d’un système quantique à deux niveaux dans le chapitre suivant. Le dernier chapitre présente une méthode numérique qui permet d’améliorer la robustesse d’une porte NOT et de tester la pertinence de différentes approches analytiques déjà développées dans la littérature. / The goal of this thesis is to apply the optimal control theory to Nuclear Magnetic Resonance and Quantum Information. In a first step, we introduce the different topics and the dynamics of the analyzed systems. We give the necessary tools to use the Pontryagin Maximum Principle, and also an optimization algorithm, namely GRAPE.The first work is an application of the PMP to the control of a three-spin chain with unequal couplings. We continue with the study of a classical problem called "the tennis racket effect", which is a non-linear phenomenon occuring during the free rotation of a three-dimensional rigid body. We use the results in the following chapter to determine some control laws for a two- level quantum system. The last chapter presents a numerical method which aims at improving the robustness of a quantum NOT gate and at investigating the efficiency of different analytical approaches proposed in the literature.