Orientadores: Gilberto Medeiros Ribeiro, Mônica Alonso Cotta / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-17T12:21:56Z (GMT). No. of bitstreams: 1 FernandezSiles_PabloRoberto_D.pdf: 92147655 bytes, checksum: 90f1bd2777802f404d54c2932a48220c (MD5) Previous issue date: 2010 / Resumo: Os mecanismos de confinamento e transporte em escala nanométrica continuam a ser um desafio em Física do Estado Sólido, uma vez que tanto a dimensionalidade quanto o tamanho dos dispositivos continuam a ser reduzidos. Desta forma, o estudo e entendimento do transporte em materiais amorfos e nano-cristalinos, que apresentam acoplamento de processos de transporte eletrônico e iônico é de grande relevância atualmente. Neste sentido, aplicações tecnológicas que incluem desde o desenvolvimento de sensores (TiO2) até a fabricação de novos dispositivos de memórias com características não voláteis ¿ dispositivos memoristores ¿ podem ser citadas. Esta tese consiste no estudo de propriedades de transporte em nanoestruturas semicondutoras. Dois tipos de estruturas são investigados: i) pontos quânticos autoformados de InAs sobre substratos de GaAs, e ii) dispositivos memoristores produzidos por meio de litografia por oxidação anódica local (LAO), considerando estruturas do tipo Ti-TiO2-Ti. Técnicas de Espectroscopia de Capacitância, considerando fatores de tipo estrutural (barreira de tunelamento) e experimental (temperatura, frequência e voltagem), podem ser utilizadas para a determinação dos mecanismos de transporte, densidades de estados, concentração de impurezas etc, no caso do sistema III-V InAs/GaAs. No caso do TiO2, crescido por meio de Sputtering DC, processos de caracterização permitem apontar características ópticas, por meio de Elipsometria, características estruturais, por Microscopia de Força Atômica (AFM) e Difração de Raio-X (XRD), e a composição química, por Espectroscopia de Fotoelétrons por Raio-X (XPS) e Retro-Espalhamento Rutherford (RBS). Finalmente, a litografia por oxidação anódica local pormeio de AFM permite desenhar as estruturas do tipo metal-óxido-metal, que apresentam características elétricas de chaveamento entre estados de alta e baixa condutividade, dependentes da frequência ¿ sinais típicos do comportamento memoristivo. O estudo dos pontos quânticos permite calibrar os mecanismos de transporte por meio de Espectroscopia de Capacitância. Já os dispositivos memoristores, conformados por estruturas planares, e fabricados neste trabalho por meio de litografia por oxidação local, permitem identificar importantes características elétricas retificadoras que apresentam um comportamento elétrico não volátil. Estas características memoristivas são promissoras, pois possibilitam avançar no entendimento e fabricação de um novo tipo de dispositivos com o potencial de se tornar uma nova geração de dispositivos de memória não voláteis / Abstract: As the dimension and size of electronic devices continue to be reduced, confinement and transport mechanisms at nanometric scale remains nowadays as a great challenge in Solid State Physics. Thus, the study and understanding of transport processes in amorphous and nanocrystalline materials ¿ characterized by the coupling of electronic and ionic behavior ¿ becomes highly relevant currently. Technological applications comprise for example the development of sensors (TiO2) and the fabrication of new memory devices with non volatile characteristics ¿ memristor devices. This thesis is intended to study transport properties in semiconducting nanostructures. Two different kinds of structures are investigated: i) self-assembled InAs quantum dots grown on GaAs substrates and ii) memristor devices produced by means AFM Local Anodic Oxidation Lithography (LAO), considering planar Ti-TiO2-Ti structures. Considering structural (tunneling barrier) as well as experimental factors (temperature, frequency and gate bias), Capacitance Spectroscopy is implemented here. This technique supplies information for the determination of transport mechanisms, density os states, concentration of impurities etc, considering the III-V system (InAs/GaAs). In the case of the TiO2 thin films are prepared by means of Sputtering DC. A characterization process permits to point out optical properties, by means of Elipsometry, structural properties, by means of Atomic Force Microscopy and X-Ray Diffraction, and chemical characteristics, by means of X-Ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) and Rutherford Backscattering (RBS). Finally, an AFM Local Anodic Oxidation lithography technique permits to design metal-oxide-metal structures. These structures are characterized by frequency-dependent conductive switching states ¿ typical signature of memristive behavior. Quantum dots studies permit to perform a calibration of transport mechanisms by means of Capacitance Spectroscopy. On the other hand, the planar memristor devices fabricated in this work by means of Local Anodic Oxidation present important rectifying electrical characteristics with non volatile behavior. This memristor approach permits to put forward in the understanding and fabrication of a new family of devices with the potential to become a new generation of non volatile memory devices / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

A dinêmica caótica, em arranjos de bilhares eletrônicos bidimensionais e tridimensionais , em heteroestruturas semicondutoras de AlxGa1-xAs/GaAs foi estudada tanto de forma experimental como através de simulações numéricas. Como primeira parte, a dinâmica eletrônica caótica em super-redes de antipontos bidimensionais foi tratada sob a influência de campo magnético uniforme aplicado de forma pararela ao plano do gás de elétrons. Nestas circunstâncias, a anisotropia do contorno de Fermi do gás bidimensional de elétrons produzida pelo campo magnético pararelo, distorce fortemente a forma das trajetórias eletrônicas induzindo mudanças drásticas nas oscilações de comensurabilidade da magnetoresistência na região de campo fraco, em temperaturas criogênicas. Como segunda parte, arranjos de bilhares eletrônicos tridimensionais foram realizadas, pela primeira vez, através da gravação de super-redes retangulares de buracos mecânicos cilíndricos em poços quânticos parabólicos, os quais contêm o gás tridimensional de elétrons de alta mobilidade. Medidas de resistividade nestes sistemas revelam a presença de picos anomalos na região de campo fraco, em forma similar às medições em sistemas de antipontos bidimensionais. Foi calculada a dinâmica eletrônica do bilhar tridimensional analisando -se a evolução das trajetórias no espaço de fases através das seções espaciais de Poincaré. Calculou-se também a magnetoresistência pxx do gás tridimensional através da teoria de resposta linear, encontrando-se que a presença de ressonância não lineares é refletida nos picos anômalos observados. A realização destes sistemas permitiu o estudo de fenômenos físicos novos como as oscilações de comensurabilidade em sistemas tridimensionais e os efeitos de tamanho galvano-magnéticos devido às ressonâncias geométricas. / The chaotic electron dynamics in two-dimensional and three-dimensional arrays of elec­ tron billiards in ALx Ga1-xAs/GaAs semiconductor heterostructures has been studied in experimental way and also through numerical simulations. As a first part, the chaotic electron dynamics in two-dimensional antidot super-lattices has been studied under the influence of a uniform magnetic field applied in parallel configuration related to the plane of the electron gas. In this case, the Fermi contour anisotropy of the two-dimensional elec­ tron gas induced by the parallel field highly distorts the shape of the electron trajectories inducing pronounced changes in the commensurability peaks of the low field magnetoresis­ tance, in cryogenic temperatures. In the second part, arrays of three dimensional electron billiards were obtained, by first time, through the patterning of rectangular super-lattices of cylindrical voids in ALx Ga1-xAs/GaAs parabolic quantum wells containing a high mo­ bility three-dimensional electron gas. Resistivity measurements in these systems reveal anomalous peaks in the low magnetic field region in similar way as measurements in two-dimensional antidots systems. The electron dynamics of the three-dimensional bil­ liard was calculated, analyzing the evolution of trajectories in phase space by means of Poincaré space of sections. The magnetoresistance xx of the three-dimensional electron gas was calculated through linear responde theory, being found that nonlinear resonances are reflected in the observed anomalous peaks. The accomplishment os these systems allowed the study of new physical phenomena such as the commensurability oscillations in three-dimensional systems and size-effects due to geometrical resonances.

O emprego de polímeros conjugados e blendas como camada ativa de diodos emissores de luz ou células fotovoltaicas é foco de intenso desenvolvimento científico na atualidade. O desempenho eletro-ótico de tais dispositivos é fortemente dependente das características estruturais e eletrônicas dos componentes poliméricos ou moleculares, que são difíceis de serem quantificadas, demandando a integração de resultados experimentais e modelagem teórica. A desordem intrínseca desses materiais também dificulta a modelagem e a simulação, sendo necessário o emprego de diferentes e complementares métodos e técnicas de física computacional. O presente trabalho tem como objetivo o estudo, em nível atomístico, da correlação entre propriedades morfológicas e eletrônicas de filmes poliméricos com alta desordem de: I) poli-para-fenileno-vinileno (PPV); II) poli-3-hexil-tiofeno (P3HT) e sua blenda com fulereno (C60). Empregamos modelagem por Dinâmica Molecular Clássica dos sistemas desordenados em temperatura finita; implementamos para tal adaptações específicas no Campo de Forças Universal, baseadas em cálculos quânticos de primeiros princípios. Para obtermos a estrutura eletrônica de modelos selecionados utilizamos método de Hartree-Fock semiempírico. O sistema de PPV é estudado com respeito à variação das propriedades morfológicas ao longo do processo de deformação uniaxial. Estabelecemos correspondência entre os efeitos do estiramento e o surgimento de anisotropia no espectro de fotoluminescência observado experimentalmente. Para os sistemas de P3HT simulamos diferentes tipos de empacotamento, estudamos as propriedades morfológicas e calculamos os estados eletrônicos relevantes ao transporte de buracos pelo polímero. Vemos como majoritária a ocorrência de estados com comprimento conjugado de quatro e cinco meros; além disso, com a desordem estrutural os níveis eletrônicos localizados passam a exibir grande proximidade em energia, com pouca relação ao comprimento de conjugação. Isso resulta no surgimento de uma Densidade de Estados gaussiana com largura de aproximadamente 100meV que se mostra independente das diferenças morfológicas entre os modelos simulados. / The use of organic conjugated polymers and blends as active layers of light emitting diodes and photovoltaic cells has been the focus of intense scientific development in recent years. The electro-optical performance of such devices depends strongly on the structural and electronic properties of the polymeric or molecular components, and is of difficult characterization, demanding integration of experimental results and theoretical modeling. A complicating factor to the theoretical modeling is the intrinsic disorder in these materials, which demands the use of different and complementary techniques and methods of computational physics. The goal of the present work is to study at the atomistic level the correlation between morphological and electronic properties of highly disordered films of: I) poly-para-phenylene-vinylene (PPV); II) poly-3-hexyl-thiophene (P3HT) and blends with fullerenes (C60). We applied Classical Molecular Dynamics to model the disordered systems at finite temperature employing the well-known Universal Force Field, to which we implemented specific corrections based on first-principles quantum calculations. For selected models we calculated the electronic structure through semiempirical Hartree-Fock. The PPV system was studied focusing on the effect of uniaxial stretching on morphological properties. We have established a connection between morphology effects and the anisotropy of light emission detected experimentally. For P3HT systems we simulated different packing systems and studied morphological properties, and the electronic structure of the localized states relevant to hole transport in the polymer film. We found higher occurrence of 4- and 5-mer long conjugated electronic states. Moreover, the structural disorder affects the electronic levels, reducing the energy separation of conjugated segments of different lengths. This makes possible the occurrence of a gaussian Density of States of approximately 100meV width, regardless of the different morphological signatures of the different simulated models.

Orientador: Peter Alexander Bleinroth Schulz / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-21T19:08:03Z (GMT). No. of bitstreams: 1 PaezGonzalez_CarlosJose_D.pdf: 7933355 bytes, checksum: 4672530a8e7ce7ec7622f32c76e28c83 (MD5) Previous issue date: 2012 / Resumo: Neste trabalho analisamos as propriedades eletrônicas e de transporte de estruturas finitas de DNA por meio de métodos heurísticos. Examinamos inicialmente o comprimento de localização e número de participação como uma função do tamanho do sistema, da dependência da energia, da concentração dos nucleotídeos e do acoplamento entre os contatos e a molécula de DNA. Para tal finalidade usamos uma aproximação tight-binding efetiva que inclui a estrutura molecular. Nós também calculamos numericamente a corrente elétrica através de três tipos de sequências de DNA (telomérica, ?-DNA e p53-DNA), bem como através de padrões rede quadrada (auto-arranjo) construídos a partir de diferentes sequências de DNA. O cálculo da corrente é realizado através da integração da função de transmissão ao longo da gama de energias permitidas pelos potenciais químicos. O transporte de elétrons através de fios curtos de DNA de cadeia dupla, em que os elétrons estão fortemente acoplados aos modos vibracionais específicos do DNA foi também investigado. Dentro os principais resultados, mostramos que uma estrutura de DNA telomérico, quando tratada no regime totalmente coerente e a baixa temperatura, funciona como um excelente semicondutor. Platôs são claramente identificados nas curvas de corrente-Voltagem de estruturas teloméricas e estão presentes independentemente de tamanhos e da inicialização na sequência nos contatos. Nós também descobrimos que o acoplamento eletrodo-molécula pode influenciar drasticamente a magnitude da corrente. O conjunto de resultados permitem uma avaliação comparativa para investigações experimentais no sentido de possíveis aplicações na nanoeletrônica, bem como no escrutínio da grande diversidade de descobertas experimentais anteriores sobre propriedades de transporte em fitas de DNA / Abstract: This work is concerned with the electronic and transport properties of finite structures of DNA investigated by means of heuristic methods. We initially examined the localization length and participation number as a function of system size, energy dependence, concentration of nucleotides and the contact coupling between the leads and the DNA molecule. For such purpose we use an effective tight-binding approach including the molecular backbone. We also numerically calculated the electric current through three kinds of DNA sequences (telomeric, ? -DNA, and p53-DNA), as well as through two dimensional square lattice patterns (self-assembly) build from different DNA sequences. The calculation of current is performed by integrating the transmission function over the range of energies allowed by the chemical potentials. The electron transport through short double-stranded DNA wires, in which the electrons are strongly coupled to the specific vibrational modes of the DNA was also investigated. Within the main findings, we show that a telomeric DNA structure, when treated in the fully coherent low-temperature regime, works as an excellent semiconductor. Clear steps are apparent in the current-voltage curves of telomeric structures and are present independent of sizes and sequence initialization at the contacts. We also find that the molecule-electrode coupling can drastically influence the magnitude of the current. The set of results enable a benchmarking for experimental investigations towards possible nanoelectronic applications, as well as scrutiny of the large diversity in previous experimental findings concerning transport properties of DNA strands / Doutorado / Física / Doutor em Ciências

A dinêmica caótica, em arranjos de bilhares eletrônicos bidimensionais e tridimensionais , em heteroestruturas semicondutoras de AlxGa1-xAs/GaAs foi estudada tanto de forma experimental como através de simulações numéricas. Como primeira parte, a dinâmica eletrônica caótica em super-redes de antipontos bidimensionais foi tratada sob a influência de campo magnético uniforme aplicado de forma pararela ao plano do gás de elétrons. Nestas circunstâncias, a anisotropia do contorno de Fermi do gás bidimensional de elétrons produzida pelo campo magnético pararelo, distorce fortemente a forma das trajetórias eletrônicas induzindo mudanças drásticas nas oscilações de comensurabilidade da magnetoresistência na região de campo fraco, em temperaturas criogênicas. Como segunda parte, arranjos de bilhares eletrônicos tridimensionais foram realizadas, pela primeira vez, através da gravação de super-redes retangulares de buracos mecânicos cilíndricos em poços quânticos parabólicos, os quais contêm o gás tridimensional de elétrons de alta mobilidade. Medidas de resistividade nestes sistemas revelam a presença de picos anomalos na região de campo fraco, em forma similar às medições em sistemas de antipontos bidimensionais. Foi calculada a dinâmica eletrônica do bilhar tridimensional analisando -se a evolução das trajetórias no espaço de fases através das seções espaciais de Poincaré. Calculou-se também a magnetoresistência pxx do gás tridimensional através da teoria de resposta linear, encontrando-se que a presença de ressonância não lineares é refletida nos picos anômalos observados. A realização destes sistemas permitiu o estudo de fenômenos físicos novos como as oscilações de comensurabilidade em sistemas tridimensionais e os efeitos de tamanho galvano-magnéticos devido às ressonâncias geométricas. / The chaotic electron dynamics in two-dimensional and three-dimensional arrays of elec­ tron billiards in ALx Ga1-xAs/GaAs semiconductor heterostructures has been studied in experimental way and also through numerical simulations. As a first part, the chaotic electron dynamics in two-dimensional antidot super-lattices has been studied under the influence of a uniform magnetic field applied in parallel configuration related to the plane of the electron gas. In this case, the Fermi contour anisotropy of the two-dimensional elec­ tron gas induced by the parallel field highly distorts the shape of the electron trajectories inducing pronounced changes in the commensurability peaks of the low field magnetoresis­ tance, in cryogenic temperatures. In the second part, arrays of three dimensional electron billiards were obtained, by first time, through the patterning of rectangular super-lattices of cylindrical voids in ALx Ga1-xAs/GaAs parabolic quantum wells containing a high mo­ bility three-dimensional electron gas. Resistivity measurements in these systems reveal anomalous peaks in the low magnetic field region in similar way as measurements in two-dimensional antidots systems. The electron dynamics of the three-dimensional bil­ liard was calculated, analyzing the evolution of trajectories in phase space by means of Poincaré space of sections. The magnetoresistance xx of the three-dimensional electron gas was calculated through linear responde theory, being found that nonlinear resonances are reflected in the observed anomalous peaks. The accomplishment os these systems allowed the study of new physical phenomena such as the commensurability oscillations in three-dimensional systems and size-effects due to geometrical resonances.

In this work we studied electron dynamics in two 1-D distinct systems: (1) anharmonic lattice with electron-phonon interaction under the effect of a static parallel electric field and (2) harmonic alloy with uncorrelated diagonal disorder, electron-phonon interaction and under the effect of surface acoustic wave (SAW). In both cases we used quantum mechanics formalism for the electron and a classical Hamiltonian for chain vibrations. Moreover, electron-phonon coupling was described by a transfer energy function which depends on relative distance of nearest neighbor ions. We developed numerical calculation employing Taylor truncated expansion method for Schrödinger's equation time evolution operator and other two for lattice deformation (Euler and finite difference). Results (1) point out to the existence of a competition among electron-lattice coupling and electric field. The former promotes a electron-soliton pair formation, which moves along the chain and the latter traps electron around initial position generating Bloch-like oscillations. On system (2), association between SAW and eletron-phonon interaction promotes the breakdown of Anderson localization and charge transport even in a high disorder level. We had acceptable numerical tolerance and our calculations are in agreement to the theory. / Neste trabalho foi estudado o problema dinâmica de um elétron em dois sistemas unidimensionais distintos: (1) rede não harmônica com interação elétron-fônon e sob a ação de um campo elétrico estático aplicado paralelamente a ela e (2) rede harmônica com desordem diagonal não correlacionada, com interação elétron-fônon e sob a influência de ondas acústicas de superfície (SAW). Nos dois casos, foram utilizados formalismo quântico para o estudo do elétron e uma hamiltoniana clássica para as vibrações da cadeia. Além disso, o acoplamento do ente quântico com a rede foi descrito a partir da energia de transferência entre íons vizinhos, com aquela sendo dependente da distncia efetiva destes. Foi aplicado o método numérico de expansão truncada de Taylor para a evolução temporal da equação de Schrödinger dependente do tempo em ambos os casos, enquanto para a dinâmica das deformações foram empregados métodos distintos (Euler e diferenças finitas). Os resultados de (1) apontaram para a ocorrência de uma competição entre o acoplamento elétron-fônon e o campo elétrico. O primeiro promove um par elétron-soliton que se move ao longo da cadeia e o segundo aprisiona o elétron em torno de sua posição inicial criando oscilações semelhantes às de Bloch. No sistema (2), a associação entre SAW e a interação elétron-rede destroem o fenômeno da localização de Anderson permitindo o transporte de carga, mesmo em níveis altos de desordem. Os níiveis de precisão numérica são aceitáveis e os cálculos estão em consonância com os preceitos teóricos.