In a semiconductor, negative charge is carried by conduction-band electrons and positive charge is carried by valence-band holes. While charge transport properties can be understood by considering the motion of these carriers individually, the optical properties are largely determined by their mutual interaction. The hydrogen-like bound state of an electron with a hole, or exciton, is the fundamental optical excitation in direct-gap materials such as gallium arsenide and cadmium telluride. In this dissertation, we consider charged excitons, or trions. A bound state of an exciton with a resident electron or hole, trions are a relatively pure manifestation of the three-body problem which can be studied experimentally. This is a subject of practical as well as academic interest: Since the trion is the elementary optical excitation of a resident free carrier, the related optical processes can open pathways for manipulating carrier spin and carrier transport. We present three experimental investigations of trion-based optical processes in semiconductor quantum wells. In the first, we demonstrate electromagnetically induced transparency via the electron spin coherence made possible by the trion transition. We explore the practical limits of this technique in high magnetic fields. In the second, we present a direct measurement of trion and exciton oscillator strength at high magnetic fields. These data reveal insights about the structure of the trion's three-body wavefunction relative to that of its next excited state, the triplet trion. In the last, we investigate the mechanism underlying exciton-correlated tunneling, an optically-controllable transport process in mixed-type quantum wells. Extensive experimental studies indicate that it is due to a local, indirect interaction between an exciton and a hole, forming one more example of a trion-mediated optical process. This dissertation includes previously published co-authored material.

Dans ce manuscrit nous décrivons des études originales sur les propriétés photophysiques des nanotubes de carbone monoparois réalisées à l'échelle de la molécule unique. Nous nous sommes concentrés sur deux problématiques : l'effet du remplissage des nanotubes par de l'eau sur leurs propriétés de photoluminescence (PL) et la création de complexes multi-excitoniques en régime de forte excitation laser. Dans ce but nous avons utilisé une combinaison de microscopie, de spectroscopie et de mesures de déclin de PL. Nos résultats montrent pour des nanotubes de différents diamètres un décalage vers le rouge des énergies d'émission pour les nanotubes remplis d'eau. De plus, des déclins de PL biexponentiels sont obtenus pour des nanotubes individuels (6,4) vides et remplis d'eau. Les temps de déclin caractéristiques de ces deux espèces de nanotubes sont distincts, avec une réduction de la composante courte pour les nanotubes remplis. Ces résultats sont expliqués par une augmentation de la constante diélectrique dans les nanotubes remplis d'eau. Notre résultat le plus conséquent a été l'observation de la génération de trions dans des nanotubes non dopés en utilisant des moyen tout optiques. L'émission du trion apparaît dans les spectres de PL comme une bande latérale décalée vers le rouge. Basé sur nos observations expérimentales, nous proposons le modèle de génération du trion suivant lequel dans un régime multiexcitonique les interactions d'annihilation exciton-exciton créent des porteurs de charge qui sont piégés dans les fluctuations de potentiel électrostatique induites par les inhomogénéités de l'environnement. L'absorption subséquente d'un photon amène à la formation d'un trion localisé sur les charges piégées. / In this dissertation we report on original experimental investigations of the photophysical properties of individual single-walled carbon nanotubes (SWCNTs) at the single molecule level. We focused on two problems: the effect of water-filling nanotubes on their photoluminescence (PL) properties and generation of multi-excitonic complexes in regimes of strong laser excitation. To do so we used a combination of microscopy, PL spectroscopy and PL time decay measurements. Our results show, for different nanotube diameters, a red-shift of the PL emission energy for water-filled nanotubes. Furthermore, biexponential PL time decay behaviors are obtained for individual water-filled and empty (6,4) SWCNTs. The characteristic decay times for both species of nanotubes are distinct, with a reduction of the short component in water-filled SWCNTs. These results are explained by an increase of the dielectric constant for water-filled nanotubes. Our most consequential experimental result was the observation of all optical trion generation in undoped nanotubes. Trion emission appears in the PL spectrum as a red-shifted sideband. Based on our experimental observations, we propose a trion generation model according to which, at a multiexcitonic regime, exciton-exciton annihilation interactions create charge carriers that are transiently trapped at electrostatic potential fluctuations induced by the inhomogeneities of the environment. Subsequent photon absorption leads to trion formation localized at the trapped carriers.

Le spin d'un électron piégé dans une boîte quantique d'InAs est une observable a priori bien protégée des perturbations de l'environnement solide. En particulier, les mécanismes de relaxation présents habituellement dans les matériaux massifs ou puits quantiques sont inhibés en raison de la discrétisation des niveaux d'énergie. Le spin représente de ce fait un système très attractif pour la réalisation d'une porte logique quantique dans la matière condensée. Toutefois, le fort confinement exalte d'autres mécanismes dépendant du spin. C'est le cas de l'interaction hyperfine avec les spins nucléaires.<br />Celle-ci, équivalente pour le spin électronique µa un champ magnétique aléatoire de quelques dizaines de mT d'amplitude, est à l'origine d'un mécanisme de déphasage en un temps de l'ordre de la nanoseconde.<br />Ce travail de thèse mets en lumière le rôle fondamental joué par ce couplage hyperfin lors des expériences d'orientation optique des porteurs dans des boîtes quantiques InAs dont la charge est contrôlée par une tension de grille. La spectroscopie haute résolution de la photoluminescence de boîtes uniques, ainsi que des mesures sur ensemble, résolues en temps ou en présence d'un champ magnétique, permettent de dresser un panorama assez complet. En particulier, la polarisation dynamique des noyaux et la relaxation de spin induite par l'interaction hyperfine apparaissent comme deux manifestations majeures et antagonistes du couplage hyperfin intrinsèques au système "électron-noyaux".

Dans ce manuscrit nous décrivons des études originales sur les propriétés photophysiques des nanotubes de carbone monoparois réalisées à l'échelle de la molécule unique. Nous nous sommes concentrés sur deux problématiques : l'effet du remplissage des nanotubes par de l'eau sur leurs propriétés de photoluminescence (PL) et la création de complexes multi-excitoniques en régime de forte excitation laser. Dans ce but nous avons utilisé une combinaison de microscopie, de spectroscopie et de mesures de déclin de PL. Nos résultats montrent pour des nanotubes de différents diamètres un décalage vers le rouge des énergies d'émission pour les nanotubes remplis d'eau. De plus, des déclins de PL biexponentiels sont obtenus pour des nanotubes individuels (6,4) vides et remplis d'eau. Les temps de déclin caractéristiques de ces deux espèces de nanotubes sont distincts, avec une réduction de la composante courte pour les nanotubes remplis. Ces résultats sont expliqués par une augmentation de la constante diélectrique dans les nanotubes remplis d'eau. Notre résultat le plus conséquent a été l'observation de la génération de trions dans des nanotubes non dopés en utilisant des moyen tout optiques. L'émission du trion apparaît dans les spectres de PL comme une bande latérale décalée vers le rouge. Basé sur nos observations expérimentales, nous proposons le modèle de génération du trion suivant lequel dans un régime multiexcitonique les interactions d'annihilation exciton-exciton créent des porteurs de charge qui sont piégés dans les fluctuations de potentiel électrostatique induites par les inhomogénéités de l'environnement. L'absorption subséquente d'un photon amène à la formation d'un trion localisé sur les charges piégées.

2D hybrid perovskites are currently in the spotlight of material research for light-harvesting and -emitting applications. It remains extremely challenging, however, to externally control their optical response due to the difficulties of introducing electrical doping. Here, an approach of interfacing ultrathin sheets of perovskites with few-layer graphene and hexagonal boron nitride into gate-tunable, hybrid heterostructures, is demonstrated. It allows for bipolar, continuous tuning of light emission and absorption in 2D perovskites by electrically injecting carriers to densities as high as 1012 cm−2. This reveals the emergence of both negatively and positively charged excitons, or trions, with binding energies up to 46 meV, among the highest measured for 2D systems. Trions are shown to dominate light emission and propagate with mobilities reaching 200 cm2 V−1 s−1 at elevated temperatures. The findings introduce the physics of interacting mixtures of optical and electrical excitations to the broad family of 2D inorganic–organic nanostructures. The presented strategy to electrically control the optical response of 2D perovskites highlights it as a promising material platform toward electrically modulated light-emitters, externally guided charged exciton currents, and exciton transistors based on layered, hybrid semiconductors.