Nous étudions, par spectroscopie optique à l'échelle de la boîte quantique unique InAs/GaAs,la décohérence de l'exciton neutre dans une boîte, sa structure fine et la relaxation de sonspin.Nous montrons que la cohérence est limitée intrinsèquement par un couplage non-perturbatifaux phonons acoustiques, et extrinsèquement par l'existence d'un environnementélectrostatique fluctuant autour des boîtes.Nous observons que la structure fine dépend de la densité locale de boîtes, qui affecte leurgéométrie et leur état de contrainte, et mettons à jour des boîtes originales émettant une lumière très polarisée.Nous étudions la relaxation du spin excitonique en mesurant le taux de polarisation del'émission. Sur un ensemble de boîtes, nous observons un temps de relaxation d'une dizainede ns à 10 K et montrons que la dynamique de cette relaxation est sensible à l'environnementdes boîtes. Sur boîte unique, nous montrons que le spin peut relaxer très rapidement (en 100ps), même à 10 K.

Le spin d'un électron piégé dans une boîte quantique d'InAs est une observable a priori bien protégée des perturbations de l'environnement solide. En particulier, les mécanismes de relaxation présents habituellement dans les matériaux massifs ou puits quantiques sont inhibés en raison de la discrétisation des niveaux d'énergie. Le spin représente de ce fait un système très attractif pour la réalisation d'une porte logique quantique dans la matière condensée. Toutefois, le fort confinement exalte d'autres mécanismes dépendant du spin. C'est le cas de l'interaction hyperfine avec les spins nucléaires.<br />Celle-ci, équivalente pour le spin électronique µa un champ magnétique aléatoire de quelques dizaines de mT d'amplitude, est à l'origine d'un mécanisme de déphasage en un temps de l'ordre de la nanoseconde.<br />Ce travail de thèse mets en lumière le rôle fondamental joué par ce couplage hyperfin lors des expériences d'orientation optique des porteurs dans des boîtes quantiques InAs dont la charge est contrôlée par une tension de grille. La spectroscopie haute résolution de la photoluminescence de boîtes uniques, ainsi que des mesures sur ensemble, résolues en temps ou en présence d'un champ magnétique, permettent de dresser un panorama assez complet. En particulier, la polarisation dynamique des noyaux et la relaxation de spin induite par l'interaction hyperfine apparaissent comme deux manifestations majeures et antagonistes du couplage hyperfin intrinsèques au système "électron-noyaux".

Le spin électronique dans les semi-conducteurs fait actuellement l'objet de nombreuses investigations. Il pourrait en effet constituer, en tant que système quantique à 2 niveaux, l'élément de base d'un futur ordinateur quantique: un quantum-bit. Une des limites physiques d'un tel ordinateur provient en premier lieu de la décohérence de la superposition des états up et down de ce quantum-bit. La problématique est donc d'obtenir un système dans lequel ce temps de cohérence soit suffisamment long pour permettre de futures manipulations quantiques. Dans ce contexte, les boîtes quantiques semi-conductrices chargées avec un seul électron se présentent comme des candidats prometteurs. Ces systèmes, de part leur dimensions nanométriques, ont en effet la propriété de posséder une structure électronique discrétisée, ce qui supprime les principaux mécanismes responsables de la relaxation du spin. Ce travail de thèse tend donc à déterminer le temps de relaxation du spin dans une boîte.

Lobtention dun bon contraste en imagerie médicale est un pré-requis à un examen de qualité. Limagerie médicale basée sur la résonance nucléaire magnétique utilise diverses substances magnétiques comme agent de contraste. Le développement dagents de contraste à la fois plus performants et plus économiques sappuie fortement sur létude fondamentale des propriétés magnétiques de divers matériaux potentiellement utilisables. Dans ce travail, deux voies ont été poursuivies. La première partie est consacrée à des matériaux à transition de spin, qui pourraient être utilisés comme agents de contraste en résonance magnétique, pour autant que leur température de transition soit voisine de celle du corps humain. En effet, ces matériaux ont la particularité de posséder deux états magnétiques différents et, sous linfluence dune perturbation telle que la pression ou la température, peuvent passer dun état à lautre, à savoir létat paramagnétique ou diamagnétique. Les complexes de fer(II) étudiés sont basés sur des ligands tri-pyrazolyl borate et méthane. Une autre voie suivie pour améliorer le diagnostic médical est le développement et lutilisation de nanoparticules magnétiques fonctionnelles pour la détection et/ou le traitement des cellules cancéreuses. Dans la deuxième partie de ce travail, les propriétés magnétiques de nanoparticules ferriques préparées par deux méthodes différentes sont investiguées. La spectroscopie Mössbauer est largement utilisée dans cette thèse et les résultats obtenus par cette technique constituent la contribution principale de lauteur au travail. Cette technique, basée sur la fluorescence résonnante sans recul des rayons gamma, permet létude des interactions hyperfines de matériaux solides contenant du fer. Appliquée aux matériaux à transition de spin et aux nanoparticules, deux champs dapplication bien distincts, la spectroscopie Mössbauer fournit des informations structurelles et magnétiques. Elle complémente admirablement dautres techniques macroscopiques et microscopiques, comme la magnétométrie, la microscopie électronique et la diffraction des rayons X. Les autres techniques qui ont été utilisées par lauteur sont la magnétométrie et la relaxation des muons. Cest la première fois, que cette dernière technique est introduite dans léventail des techniques exploitées à lUniversité de Liège.

Nous avons obtenu des angles de rotation Faraday (RF) allant jusqu'à 19° par orientation optique d'un gaz d'électrons dans GaAs de type n inclus dans une microcavité (Q=19000), sans champ magnétique. Cette forte rotation est obtenue en raison des multiples allers-retours de la lumière dans la cavité. Nous avons également démontré la commutation optique rapide de la RF à l'échelle sub-microseconde en échantillonnant le signal de RF sous excitation impulsionnelle mono-coup. De la dépolarisation de la RF en champ magnétique transverse, nous avons déduit un temps de relaxation de spin de 160 ns. Le concept de section efficace de RF, coefficient de proportionnalité entre l'angle RF, la densité de spin électronique, et le chemin parcouru, a été introduit. La section efficace de RF, qui définit l'efficacité du gaz d'électrons à produire une RF, a été estimée quantitativement, et comparée avec la théorie. Nous avons également démontré la possibilité de mesurer de manière non destructive l'aimantation nucléaire dans GaAs-n, via la RF amplifiée par la cavité. Contrairement aux méthodes existantes, cette détection ne nécessite pas la présence d'électrons hors équilibre. Par cette technique nous avons étudié la dynamique de spin nucléaire dans GaAs-n avec différents dopages. Contrairement à ce qu'on pourrait attendre, le déclin de la RF nucléaire est complexe et consiste en deux composantes ayant des temps de relaxation très différents. Deux effets à l'origine de la RF nucléaire sont identifiés: le splitting de spin de la bande de conduction, et la polarisation en spin des électrons localisés, tous deux induits par le champ Overhauser. Le premier effet domine la RF nucléaire dans les deux échantillons étudiés, tandis que la RF induite par les électrons localisés n'a été observée que dans l'échantillon métallique. / We obtained Faraday rotation (FR) up to 19° by using optical orientation of electron gas in n-doped bulk GaAs confined in a microcavity (Q=19000), in the absence of magnetic field. This strong rotation is achieved because the light makes multiple round trips in the microcavity. We also demonstrated fast optical switching of FR in sub-microsecond time scale by sampling the FR in a one-shot experiment under pulsed excitation. From the depolarization of FR by a transverse magnetic field, we deduce electron spin relaxation time of about 160 ns. A concept of FR cross-section as a proportionality coefficient between FR angle, electron spin density and optical path is introduced. This FR cross-section which defines the efficiency of spin polarized electrons in producing FR was estimated quantitatively and compared with theory. We also demonstrated non-destructive measurement of nuclear magnetization in n-GaAs via cavity enhanced FR. In contrast with the existing optical methods, this detection scheme does not require the presence of detrimental out-of-equilibrium electrons. Using this technique, we studied nuclear spin dynamics in n-GaAs with different doping concentrations. Contrary to simple expectation, the nuclear FR is found to be complex, and consists of two components with vastly different time constants. Two effects at the origin of FR have been identified: the conduction band spin splitting and the localized electron spin polairzation both induced by the Overhauser field. The first effect dominates the FR in both studied samples, while the FR induced by the localized electrons has been observed only in the metallic sample.

Les techniques de pompage optique sont habituellement bien adaptées à l'étude de la dynamique de spin des semi-conducteurs. Le silicium est un cas particulier, à cause d'un gap indirect et d'un faible couplage spin-orbite.<br />La stratégie mise en place dans nos travaux consiste à «réduire le temps de vie» des électrons de conduction, afin que leur polarisation initiale soit conservée.<br />Dans un premier temps, nous avons mené une étude de photoluminescence polarisée. La réduction du temps de vie s'opère essentiellement en faisant varier le taux de dopage en accepteurs. Nous avons mis en évidence une luminescence chaude fortement polarisée sur un échantillon très dopé. Cependant, aucun effet de dépolarisation en champ transverse n'a pu être observé.<br />Dans un deuxième temps, nous avons conduit une expérience de photo-émission résolue en spin et en énergie, pour une gamme d'énergie d'excitation variant de l'infrarouge à l'ultraviolet. L'échelle de temps pertinente est le temps d'échappement, beaucoup plus court que le temps de vie. Cela a nécessité la mise au point une procédure d'activation de photocathodes en silicium en affinité électronique négative. Une étude spectroscopique à 20 meV de résolution des distributions d'électrons photo-émis a été réalisée. L'analyse en spin de ces distributions montre une augmentation spectaculaire de la polarisation électronique lorsque l'énergie d'excitation se rapproche du gap direct. Des polarisations de l'ordre de 15% sont mesurées, proches des valeurs théoriques que nous calculons. Nous avons également observé un changement de signe de la polarisation très sensible à la température dans la partie thermalisée des distributions électroniques.

Cette thèse se concentre sur l'étude de composés magnétiques géométriquement frustrés où les ions magnétiques se situent aux sommets d'un réseau de tétraèdres partageant leurs sommets: les composés pyrochlores. Deux familles de formule chimique R2M2O7, où R est un lanthanide et M= Ti, Sn, sont particulièrement intéressantes puisqu'elles présentent une grande variété d'états magnétiques exotiques. Premièrement, nous avons étudié le champ cristallin agissant au site de la terre rare dans l'approximation de Stevens où uniquement le terme fondamental est considéré. Un jeu unique de paramètres a été déterminé pour chaque famille considérée grâce à une analyse globale incluant des spectres de neutrons inélastiques de plusieurs composés. Ensuite, nous avons caractérisé avec un large éventail de techniques les propriétés physiques à basse température de Nd2Sn2O7. En dessous de la température de transition Tc=0.91 K, ce composé possède un ordre magnétique à longue portée dans la configuration de spins dite "all-in-all-out". Une persistance de la dynamique de spins a été révélée dans la phase ordonnée, attribuée à des excitations unidimensionnelles de spins. Une dynamique de spins anormalement lente est également reportée dans la phase paramagnétique. Enfin, nous avons apporté quelques informations sur les deux états fondamentaux proposés pour le composé très étudié Tb2Ti2O7: premièrement, l'apparition d'une transition Jahn-Teller à basse température est suggérée mais l'absence d'élargissement des pics de Bragg réfute la présence d'une transition structurale. Enfin ce composé pourrait être un exemple d'une glace de spin quantique mais l'existence d'un plateau d'aimantation n'est pas évident jusqu'à T=20 mK. / This Phd thesis focuses on the study of magnetically frustrated compounds where magnetic ions lie at the vertices of a corner-sharing tetrahedra network: the pyrochlore compounds. The two series of chemical formula R2M2O7, where R is a lanthanide and M=Ti, Sn, are of peculiar interest since they display a large variety of exotic magnetic ground states. First, we have studied the crystal-electric-field acting at the rare earth within the Stevens approximation where only the ground state multiplet is considered. A single set of parameters for each families of interest has been determined through a global analysis including several inelastic neutron scattering spectra of various compounds. Then, we have characterised with a large panel of techniques the low temperature physical properties of Nd2Sn2O7. This compound enters a long-range magnetic order at transition temperature Tc=0.91 K with an ``all-in-all-out'' spin configuration. A persistence of spin dynamics has been found in the ordered phase, ascribed to one-dimensional spin loops excitations. Anomalously slow paramagnetic spin fluctuations are also reported. Finally, we have brought information on the two proposed ground states of the widely studied compound Tb2Ti2O7: first, a Jahn-Teller transition is claimed to occur at low temperatures but no broadening of the Bragg peaks is seen down to T=4 K precluding premises of a structural transition. Secondly, this compound could be a realisation of a quantum spin-ice but no definitive evidence of a magnetisation plateau is found down to T=20 mK.

Nous avons obtenu des angles de rotation Faraday (RF) allant jusqu' a 19 par orientation optique d'un gaz d' electrons dans GaAs de type n inclus dans une microcavit e (Q=19000), sans champ magn etique. Cette forte rotation est obtenue en raison des multiples allers-retours de la lumi ere dans la cavit e. Nous avons egalement d emontr e la commutation optique rapide de la RF a l' echelle sub-microseconde en echantillonnant le signal de RF sous excitation impulsionnelle mono-coup. De la d epolarisation de la RF en champ magn etique transverse, nous avons d eduit un temps de relaxation de spin de 160 ns. Le concept de section e cace de RF, coe cient de proportionnalit e entre l'angle RF, la densit e de spin electronique, et le chemin parcouru, a et e introduit. La section e cace de RF, qui d e nit l e cacit e du gaz d' electrons a produire une RF, a et e estim ee quantitativement, et compar ee avec la th eorie. Nous avons egalement d emontr e la possibilit e de mesurer de mani ere non destructive l aimantation nucl eaire dans GaAs-n, via la RF ampli ee par la cavit e. Contrairement aux m ethodes existantes, cette d etection ne n ecessite pas la pr esence d' electrons hors equilibre. Par cette technique nous avons etudi e la dynamique de spin nucl eaire dans GaAs-n avec di erents dopages. Contrairement a ce qu'on pourrait attendre, le d eclin de la RF nucl eaire est complexe et consiste en deux composantes ayant des temps de relaxation tr es di erents. Deux e ets a l origine de la RF nucl eaire sont identi es: le splitting de spin de la bande de conduction, et la polarisation en spin des electrons localis es, tous deux induits par le champ Overhauser. Le premier e et domine la RF nucl eaire dans les deux echantillons etudi es, tandis que la RF induite par les electrons localis es n'a et e observ ee que dans l' echantillon m etallique.

Cette thèse se concentre sur l'étude de composés magnétiques géométriquement frustrés où les ions magnétiques se situent aux sommets d'un réseau de tétraèdres partageant leurs sommets: les composés pyrochlores. Deux familles de formule chimique R2M2O7, où R est un lanthanide et M= Ti, Sn, sont particulièrement intéressantes puisqu'elles présentent une grande variété d'états magnétiques exotiques. Premièrement, nous avons étudié le champ cristallin agissant au site de la terre rare dans l'approximation de Stevens où uniquement le terme fondamental est considéré. Un jeu unique de paramètres a été déterminé pour chaque famille considérée grâce à une analyse globale incluant des spectres de neutrons inélastiques de plusieurs composés. Ensuite, nous avons caractérisé avec un large éventail de techniques les propriétés physiques à basse température de Nd2Sn2O7. En dessous de la température de transition Tc=0.91 K, ce composé possède un ordre magnétique à longue portée dans la configuration de spins dite "all-in-all-out". Une persistance de la dynamique de spins a été révélée dans la phase ordonnée, attribuée à des excitations unidimensionnelles de spins. Une dynamique de spins anormalement lente est également reportée dans la phase paramagnétique. Enfin, nous avons apporté quelques informations sur les deux états fondamentaux proposés pour le composé très étudié Tb2Ti2O7: premièrement, l'apparition d'une transition Jahn-Teller à basse température est suggérée mais l'absence d'élargissement des pics de Bragg réfute la présence d'une transition structurale. Enfin ce composé pourrait être un exemple d'une glace de spin quantique mais l'existence d'un plateau d'aimantation n'est pas évident jusqu'à T=20 mK. / This Phd thesis focuses on the study of magnetically frustrated compounds where magnetic ions lie at the vertices of a corner-sharing tetrahedra network: the pyrochlore compounds. The two series of chemical formula R2M2O7, where R is a lanthanide and M=Ti, Sn, are of peculiar interest since they display a large variety of exotic magnetic ground states. First, we have studied the crystal-electric-field acting at the rare earth within the Stevens approximation where only the ground state multiplet is considered. A single set of parameters for each families of interest has been determined through a global analysis including several inelastic neutron scattering spectra of various compounds. Then, we have characterised with a large panel of techniques the low temperature physical properties of Nd2Sn2O7. This compound enters a long-range magnetic order at transition temperature Tc=0.91 K with an ``all-in-all-out'' spin configuration. A persistence of spin dynamics has been found in the ordered phase, ascribed to one-dimensional spin loops excitations. Anomalously slow paramagnetic spin fluctuations are also reported. Finally, we have brought information on the two proposed ground states of the widely studied compound Tb2Ti2O7: first, a Jahn-Teller transition is claimed to occur at low temperatures but no broadening of the Bragg peaks is seen down to T=4 K precluding premises of a structural transition. Secondly, this compound could be a realisation of a quantum spin-ice but no definitive evidence of a magnetisation plateau is found down to T=20 mK.

Dans cette thèse nous considérons un semi-conducteur de GaAs dopé, où nous étudions la relaxation du spin du côté métallique de la transition metal-isolant. Nous considérons deux types différents d'interaction de spin-orbite. Le premier d'entre eux est associé aux impuretés et l'autre est de type Dresselhaus. La dynamique du spin est traitée à travers une formulation analytique basée sur la diffusion du spin de l'électron, et un calcul numérique de la durée de vie du spin.Ensuite, nous considérons une boîte quantique hébergée dans un nanofil de matériau InAs (avec une structure cristalline de type wurtzite), afin d'étudier l'effet de l'interaction spin-orbite sur les états propres du système. Nous développons ici une solution analytique pour la boîte quantique en incluant l'interaction spin-orbite (de type Dresselhaus propre à la structure wurtzite). Nous avons calculé le facteur g effectif, ainsi que la relaxation du spin dûe aux phonons acoustiques, en utilisant les potentiels d'interaction electron-phonon propres à la structure wurtzite. / In the first part of this thesis we consider a doped GaAs semiconductor and study the spin relaxation on the metallic side of the metal-insulator transition. We take into account two different types of spinorbit coupling, the first of them being associated to the presence of extrinsic impurities, while the other one is the Dresselhaus coupling. To tackle the spin dynamics problem, we develop an analytical formulation based on the spin diffusion of an electron in the metallic regime of conduction of the impurity band. The full derivation provides us with an expression for the spin-relaxation time ,which is free of adjustable parameters. We complement this approach and back our analytical results with the numerical calculation of the spin lifetime.In the second part of the thesis we consider a quantum dot hosted in an InAs nanowire (with awurtzite crystalline structure) and study the effect of spin-orbit coupling on the eigenstates of the zero-dimensional system. We develop here an exact analytical solution for the quantum dot, takinginto account the proper effective spin-orbit coupling for this type of material. We focus on the Dresselhaus coupling, which presents a cubic-in-k term, along with a linear term, characteristic of wurtzite materials. A Zeeman interaction from an external magnetic field is included as well and we compute the effective g-factor as a function of the dot size. Finally, we calculate the spin-relaxation due to acoustic phonons, taking into account the phonon potentials corresponding to the wurtzite structure.