Thèse de doctorat : Sciences. Physique : Ecole polytechnique Palaiseau : 2005. / Résumés en français et en anglais. Références bibliographiques.

In order to generate high harmonics (multi-keV regime) from which a coherent X-ray source can be made, ultrashort mid-infrared laser pulses are necessary. This document presents the basics of the generation of IR pulses using Nd:YAG and Ti:Sapphire systems currently in use in Prof. Bernd Witzel’s laboratory. A first section explains the process by which the original pump laser (Nd:YAG, 1064 nm, 10 ns) is converted into a secondary pump at 2 µm, which is a mandatory step in order to interact with the amplifying medium due to the molecular structure of CO2. This conversion is realized by using an optical parametric oscillator (OPO) and an optical parametric amplifier (OPA). More precisely, the selection of the non-linear medium to use for the OPO and OPA (KTP) is explained. In addition, which mirrors are best-suited for the OPO and the relevant non-linear physical equations (amplitude-coupled equations) are described. Next, a second section aims to expose the theory that makes it possible to use a 2 µm nanosecond pump to amplify the 10 µm, femtosecond radiation derived from a femtosecond Ti:Sapphire laser. The limits and conditions for this process are explained; in short, we find that the CO2 gas pressure must reach 40 atm. In order to do so, an aluminum gas cell with two thick ZnSe windows must be used. Finally, the last part of this thesis describes and explains the design of the aforementioned CO2 cell necessary to the amplifying process. The optimal length of the cell, its geometry and its windows (made from ZnSe, with a 5.1 mm thickness) are the subject of a detailed analysis

Nous avons effectué dans ce mémoire des études de magnéto-luminescence sur des boîtes quantiques individuelles de GaAs insérées dans une matrice de GaAlAs, boîtes qui se distinguent de la plupart des systèmes étudiés par l’absence des contraintes. Nous avons pu mesurer l’impact de l’orientation cristalline du substrat sur lequel s’effectue la croissance de ces boîtes sur les propriétés magnéto-optiques.Nous avons pu présenter les premières expériences pratiquées sur des structures à boîtes quantique GaAs « gouttelettes » à charge ajustable, élaborées sur substrat orienté (001). La structure fine des excitons a été étudiée en détail et analysée au moyen d’un modèle analytique y compris en champ transverse permettant d’établir les états et énergies propres. Nous avons observé la polarisation dynamique des noyaux à champ nul dans les boîtes quantiques sans contraintes élaborées sur substrat (111)A. Les décalages Overhauser mesurés s’élèvent à 15 – 16 μeV, correspondant à un champ nucléaire de 0.25 T environ. En champ magnétique transverse, nous avons observé des déviations significatives par rapport àl’effet Hanle normal dans le domaine des faibles champs / In this thesis the magneto-optical properties of single GaAs semiconductor quantum dots in AlGaAs barriers are presented. The strain free dots are grown by original Volmer-Weber ("droplet") epitaxy techniques in a molecular beam epitaxy system at the National Institute for Material Science NIMS, Tsukuba, Japan. We showed the first optical investigation of symmetric GaAs quantum dots grown on (111)A substrates. The inherently small neutral exciton fine structure splitting makes this a promising systemfor the generation of polarisation entangled photons via the exciton-biexciton radiative cascade. In photoluminescence spectra in longitudinal magnetic fields applied along the growth axis, we observe in addition to the expected bright states also nominally dark transitions for both charged and neutral excitons. We uncover a strongly non monotonic, sign-changing field dependence of the bright neutral exciton splitting resulting from the interplay between exchange and Zeeman effects. We present a microscopic theory developed in close collaboration with the A. F. Ioffe Institute (St. Petersburg,Russia) of the magnetic field induced mixing of heavy-hole states with angular momentum projections 3/2 in GaAs droplet dots grown on (111)A substrates.Chapter 4 of this thesis is focused on the charge tuneable structures grown on n+-(100) GaAs substrate. In non-intentionally doped samples, due to charge fluctuations, the neutral X0 exciton and the positively (negatively) charged exciton X+(X-) are observed simultaneously in time integrated spectra. We present here deterministic charging of droplet dots with single electrons. Detailed studies in transverse magnetic fields allowed unambiguously identifying the charge states and determining the exciton fine structure. The neutral exciton fine structure was tuned to zero in finite transverse fields, a crucial property for achieving efficient polarization entangled two photon sources. In chapter 5, we focus on the nuclear spin effects in [111] grown quantum dots under optical pumping conditions. An optically oriented electron spin can transfer its polarization to a nucleus (Overhauser effect). In the well-studied strained InGaAs dots in GaAs, dynamic nuclear polarization (DNP) at zero applied magnetic field is possible due to screening of the nuclear dipole-dipole interaction by strong nuclear quadrupole effects. Here we present the first observation of DNP in strain free dots, i.e. in theabsence of nuclear quadrupole effects. We investigated in detail the role of the strong effective magnetic field acting on the nuclei due to the presence of a well-oriented electron spin (Knight field). This Knight field in the order of 15 mT for most dots is an important ingredient for the observed DNP at zero field. The intricate interplay between the Knight field and the Overhauser field is studied in a transverse magnetic field. These Hanle measurements performed on single dots allow us to determine the sign of the confined electron g-factor and spin relaxation time

Les OP-VECSELs (Optically Pumped Vertical External Cavity Semiconductor Lasers) sont des sources permettant d'obtenir des faisceaux circulaires de bonne qualité et de puissance élevée. De plus, la cavité externe permet d'envisager la réalisation de sources impulsionnelles par l'insertion d'un miroir à absorbant saturable (SESAM) dans la cavité et la mise en place d'un régime de blocage de modes passif. Ce travail de thèse a porté sur la réalisation et l'étude des OP-VECSEL, des SESAMs et des cavités optiques adaptés à la réalisation d'une source impulsionnelle à 1,55 µm. <br />Le cœur de ce travail de thèse a consisté en la conception, la caractérisation, et l'obtention du fonctionnement laser en continu d'OP-VECSELs réalisés monolithiquement sur InP. La principale difficulté pour l'obtention de l'effet laser en continu a été la gestion de l'échauffement, particulièrement important lors du pompage optique des matériaux à l'accord de maille sur InP. L'effet laser à 1,55 µm en pompage continu à température ambiante a cependant été obtenu, avec un seuil de 6 kW/cm², et une puissance de sortie de 4 mW à 0°C. Ce résultat est une première pour une structure OP-VECSEL monolithique sur InP émettant à 1,55 µm. La réalisation d'une source impulsionnelle nécessite l'amélioration des propriétés thermiques des OP-VECSELs, et nous proposons de nouvelles structures satisfaisant à cette contrainte.<br />La génération d'impulsions brèves à haut débit nécessite l'accélération de la dynamique de fonctionnement des SESAMs. Pour ce faire, nous proposons une méthode originale, consistant à placer le puits quantique jouant le rôle d'absorbant saturable très près de la surface du composant, pour bénéficier des recombinaisons rapides des porteurs sur les états de surface. Nous proposons également des configurations de cavités optiques compactes adaptées à l'obtention d'impulsions à un débit supérieur à 2 GHz.

Un inconvénient important du pompage optique indirect de l'hélium-3 traditionnel est qu'il opère à des pressions faibles qui ne sont en particulier pas favorables aux applications médicales d'IRM nécessitant la production d'hélium-3 gazeux très polarisé et dense : une voie prometteuse est d'utiliser un fort champ magnétique qui<br />permet d'opérer plus efficacement à plus forte pression.<br />Dans une première partie nous faisons apparaître l'importance des corrélations entre vitesse et orientation nucléaire pour les atomes excités présents dans le plasma et soumis à la lumière de pompage optique à 1083 nm. Nous avons étudié leur effet sur l'efficacité du pompage optique tant au moyen d'un modèle détaillé que par des mesures expérimentales systématiques. Nous montrons la grande importance des caractéristiques spectrales fines des lasers à 1083 nm.<br />Dans la deuxième partie, nous nous intéressons plus spécifiquement à des conditions non standard de pompage optique, en présence d'un fort champ magnétique et à forte pression. Nous avons réalisé une étude spectroscopique détaillée de l'effet Zeeman de la transition à 1083 nm de l'hélium qui permet d'identifier précisément les positions de ces transitions et leurs intensités, ce qui nous a permis de mettre au point une technique originale de mesure<br />optique de la polarisation nucléaire en champ quelconque. Nous avons démontré que la présence de lumière à 1083 nm augmente significativement la population de molécules métastables au sein d'un plasma d'hélium, en particulier à forte pression.

Ce mémoire présente des résultats théoriques et expérimentaux sur les interactions entre atomes et lumière laser dans les horloges atomiques à pompage optique. On présente tout d'abord l'affinement spectral de lasers à semiconducteurs par la technique de la cavité étendue. Deux types de couplage, faible et fort, sont testés et comparés. La conception de structures performantes est présentée,et une méthode d'auto-alignement est mise en œuvre pour réduire la sensibilité des ces lasers aux perturbations extérieures. Ensuite, les interactions atomes/lumière sont décrites par le formalisme de la matrice densité, en prenant en compte le bruit de fréquence et la modulation du laser. Cette partie développe plus particulièrement l'analyse du pompage optique. On montre que le flux atomique présente, à pompage incomplet, des fluctuations sur-poissonniennes dues au bruit de fréquence du laser. Enfin, en dernière partie, une évaluation expérimentale de l'influence des paramètres des lasers sur les signaux d'horloge est menée. Les rôles des lasers de pompage et de détection sont étudiés séparément, et l'extra-bruit de détection des atomes non-pompés est mesuré pour des lasers de pompage de largeurs de raie différentes. L'influence de l'efficacité du pompage sur le rapport signal-à-bruit du signal d'horloge est déterminée expérimentalement pour une horloge à jet thermique de césium, dans une configuration de frange brillante.

I) Dans notre travail sur les condensats, souvent motivé par des expériences, nous nous sommes intéressés à deux aspects. Le premier lié à la cohérence de phase du condensat et le deuxième lié au caractère multimode du champ atomique lorsque la température du système est non nulle. Nous avons étudié l'effet des pertes de particules sur le brouillage et les résurgences de phase par la méthode des fonctions d'onde Monte-Carlo. Nous avons étudié la dynamique spatiale et de phase dans un mélange de deux condensats par des méthodes analytiques et numériques à l'aide de l'équation de Gross-Pitaevskii. Nous avons proposé et mis en oeuvre une méthode stochastique pour échantillonner la distribution de Wigner d'équilibre d'un champ atomique à une température non nulle dans le cadre de l'approximation de Bogoliubov; ceci peut servir de point de départ pour une évolution dynamique de type champ classique qui, elle, va au-delà de l'approche de Bogoliubov. Par des simulations 3D de champ classique, nous avons ainsi montré la formation d'un réseau de vortex dans un condensat tournant, sans l'introduction de termes d'amortissement dans l'équation de Schrodinger non linéaire.<br /><br /><br />II) Selon la méthode actuellement utilisée, l'hélium 3 est pompé par échange de métastabilité à faible pression (< 1mbar) ce qui nécessite un phase<br />délicate de compression sans perte de polarisation avant que le gaz puisse être utilisé pour l'imagerie.<br />Par une étude expérimentale et théorique systématique, nous avons montré qu'effectuer le pompage en présence d'un champ magnétique fort, de 1.5 Tesla, permet de supprimer des canaux de relaxation de la polarisation nucléaire et d'étendre ainsi le domaine d'applicabilité du pompage de l'hélium par échange de métastabilité à des pressions presque 100 fois plus élevées que celles usuelles, ce qui devrait simplifier considérablement l'étape de compression du gaz.

Ce travail explore l'utilisation de l'effet magnéto-optique pour étudier la dynamique de spin des électrons de conduction dans les semi-conducteurs non magnétiques lorsqu'ils sont pompés avec des photons polarisés circulairement. En général, les moments magnétiques hors-équilibre induits optiquement dans les semi-conducteurs non magnétiques sont plus petits que ceux des matériaux magnétiques. L'effet magnéto-optique en principe offre une sensibilité suffisante pour détecter ces faibles moments magnétiques via une mesure de rotation Faraday dans la limite de bruit de photons. Nous avons comparés trois méthodes de détection: les polariseurs partiellement croisés, l’interféromètre de Sagnac et le pont optique. L'interféromètre de Sagnac se révèle fonctionnellement équivalent aux polariseurs partiellement croisés, avec une sensibilité diminuée par la perte de photons à chacun des séparateurs de faisceaux nécessairement présents dans cette configuration expérimentale. Par contre, il a été démontré précédemment que les interféromètres de Sagnac permettent de faire la distinction entre les rotations dites réciproques et non réciproques, et cette thèse propose de nouvelles géométries de Sagnac pour distinguer les rotations en fonction de leurs symétries en temps et en parité. La technique du pont optique présente les meilleures performances. Elle permet une mesure de l'angle de rotation de Faraday limitée par le bruit de photons, même avec des puissances lumineuses importantes reçues par les détecteurs, ce qui permet d'obtenir la meilleure figure de mérite possible. Dans les expériences conduites sur des matériaux magnétiques, un bruit de quelques nrad/√Hz a été mesuré pour une puissance de sonde de 10 mW. Une série de mesures de rotation Faraday pompe-sonde à température ambiante a été réalisée sur GaAs pompé optiquement. Les plus grands signaux sont obtenus lorsque le moment magnétique généré et détecté est maximisé en focalisant fortement les faisceaux pompe et sonde et en choisissant une longueur d'onde de la sonde accordée à une résonance optique dans la structure électronique. Les mesures en champ magnétique transversal montrent un champ Hanle de 0.43 T, à partir duquel on déduit la durée de vie de spin de 88 ps. / This work explores the use of the magneto-optical Kerr effect to study conduction electron spin dynamics in non-magnetic semiconductors when pumped with circularly polarized photons. Typically, non-equilibrium, optically-induced magnetic moments in non-magnetic semiconductors are orders of magnitude smaller than those of magnetized materials, including both magnetic and non-magnetic materials in an external magnetic field. The magneto-optical Kerr effect in principal offers sufficient sensitivity to detect such small magnetic moment via a measurement of the Faraday rotation angle of a probe beam in the photon shot noise limit. Three detection configurations have been experimentally compared: partially crossed polarizers, a Sagnac interferometer and an optical bridge. The Sagnac interferometer is shown to be functionally equivalent to partially crossed polarizers, although its sensitivity is compromised by lost photons at each of the obligatory beam splitters present in such a geometry. On the other hand, it has previously been shown that Sagnac interferometers can distinguish between so-called reciprocal and non-reciprocal rotations, and this thesis proposes novel Sagnac geometries to distinguish rotations according to their time and parity symmetries. The optical bridge technique allows for a photon-shot noise limited measurement of the Faraday rotation angle, even with large photon intensities on the detectors, thereby yielding the best possible figure-of-merit. In demonstrations on magnetic materials, a noise floor of a few nrad//√Hz was measured for a probe power of 10 mW. A series of room-temperature, pump-probe Faraday rotation measurements is performed on optically pumped GaAs to compare and contrast this method with standard polarized photo-luminescence techniques. The largest signals are found when the locally probed moment is maximized by strongly focusing the pump and probe beams, and by choosing a probe wavelength tuned to an optical resonance in the electronic structure. Measurements in transverse magnetic field show a Hanle field of 0.43 T, from which the spin lifetime of 88 ps is deduced.

Titre de l'écran-titre (visionné le 3 octobre 2023) / Cette thèse traite de l'amplification d'un laser à une longueur d'onde de 10 µm par pompage optique à 2 µm en utilisant le CO₂ comme milieu actif. L'objectif est de réaliser une preuve de concept sur ce procédé physique afin d'amplifier ultérieurement des impulsions femtosecondes. Ces impulsions seront utilisées pour effectuer des ionisations dans le domaine de la physique atomique et des champs laser intenses. Ce travail comporte deux axes principaux : la génération d'une fréquence de pompe absorbée par le milieu actif et l'amplification d'une impulsion milliseconde à 10,6 µm. Dans le premier axe (Chapitre 2), nous comparons deux types de lasers non-linéaires permettant de générer une longueur d'onde de pompe à 2 µm utilisée pour l'amplification : un oscillateur paramétriques optiques (OPO) simple et très énergétique et un système composé d'un OPO puis d'amplificateur paramétrique optique (OPA) aussi appelé MOPA ("Master Oscillator/ Parametric Amplifier"). Nous visons à créer un système capable de supporter des impulsions très énergétique (une haute fluence) ; ainsi (dans le Chapitre 3) nous étudions comment augmenter le seuil de résistance aux dommages de traitements antireflets et des miroirs. Dans le second axe, nous analysons théoriquement l'amplification d'une impulsion de 10,6 µm pompée optiquement dans un milieu actif de CO₂ à l'aide des équations d'évolution (Chapitre 4). Ce modèle nous permet de comprendre l'impact des différents paramètres physiques (pression, température, longueur du milieu actif, etc) sur l'amplification. Nous réalisons ensuite l'amplification expérimentalement (Chapitre 5) en faisant la preuve de concept avec un laser milliseconde de 10,6 µm. Nous mettons en évidence la présence de gain à 10,6 µm et discutons des résultats inattendus obtenus. / The objective of this thesis is to amplify laser pulses with a wavelength of 10 µm using optical pumping at 2 µm and CO₂ as an active medium. The aim is to establish a proof of concept for the physical process that will enable the amplification of femtosecond pulses in the future. These pulses will be used for ionization in atomic physics and intense laser fields. This work is composed of two main parts: the generation of a pump frequency which will be absorbed by the active medium and the amplification of a 10.6 µm laser millisecond pulse. In the first part (Chapter 2), we compare two nonlinear lasers capable of generating a 2 µm pump wavelength which will be used for the amplification process: a simple, highly energetic optical parametric oscillator (OPO) and a system composed of an OPO and optical parametric amplifier (OPA), also referred to as MOPA (for Master Oscillator/ Parametric Amplifier). We seek a scalable system that can support high energetic pulses (high fluence); this is why (in Chapter 3) we investigate methods to enhance the laser-induced damage threshold (LIDT) of our anti-reflection coatings and mirrors. In the second part, we studied theoretically the amplification of a 10.6 µm pulse optically pump in a CO₂ active medium using the rate equations (Chapter 4). This model helped us to understand the effects of different physical parameters (pressure, temperature, active medium length, etc) on the amplification process. We subsequently amplify a millisecond laser pulse at 10.6 µm as the proof of concept and, demonstrating that some gain was achieved. Finally, we explore the unexpected results that were obtained (Chapter 5).

Titre de l'écran-titre (visionné le 3 octobre 2023) / Cette thèse représente plusieurs années de travaux principalement expérimentaux dans les domaines de l'optique non-linéaire et la génération d'harmoniques ainsi que dans celui des transitions laser de la molécule de CO₂. Un historique des impulsions laser dans l'infrarouge est présenté en guise d'introduction. L'idée du pompage optique du CO₂ est également abordée ainsi que son utilisation potentielle dans l'amplification d'impulsions de 10 microns dans la perspective de générer des harmoniques d'ordre élevé dans le domaine extrême ultraviolet / rayons X. Le premier chapitre décrit le montage expérimental pour l'amplification d'impulsions laser de 10 microns en utilisant le CO₂ comme milieu de gain. Nous y présentons également la chaîne laser Ti:saphir stabilisée en phase du laboratoire du Professeur Witzel, avec son amplificateur paramétrique et son module de différence de fréquence, qui permet d'étendre le spectre dans l'infrarouge jusqu'à 20 microns. Ensuite nous décrivons le laser Nd:YAG utilisé comme pompe d'un l'oscillateur paramétrique de 2 microns, sujet principal de la thèse. Les trois chapitres suivants traitent de l'oscillateur paramétrique accordable hautement énergétique que nous avons développé durant de la thèse. Les principes de base de l'optique non-linéaire et du processus de génération de différence de fréquence sont d'abord présentés, ainsi que les paramètres de performances de l'oscillateur paramétrique avec différentes configurations. Nous poursuivons avec une caractérisation complète de l'OPO de 2 microns que nous avons développé, ce qui comprend les calculs effectués pour sa construction, la mesure de son énergie, de son accordabilité, de son facteur de qualité et la comparaison de deux configurations de miroirs différentes : simplement et doublement résonant. Finalement deux systèmes de mesure de longueurs d'onde dans l'infrarouge sont décrits, l'un basé sur l'automatisation d'un monochromateur de type Czerny-Turner et le second sur la détection des processus de somme de fréquence de l'OPO. Le chapitre qui suit aborde la conception et la fabrication de miroirs de couches minces. Une expertise dans la fabrication de miroirs et de revêtements anti-reflet à seuil de dommage élevé du visible jusqu'à 2.6 microns a été développée tout au long de la thèse. La plupart des optiques utilisées dans cette recherche ont été produites par nous-mêmes dans les installations du Centre d'optique, photonique et laser (COPL) de l'Université Laval. Finalement le dernier chapitre aborde l'amplification laser d'impulsions de 10 microns par pompage optique d'une cellule de CO₂ à haute pression. Nous y expliquons la différence entre le pompage classique par décharge électrique et le pompage optique que nous désirons utiliser. Ensuite une définition des concepts d'absorption, de section efficace d'absorption, et du principe d'élargissement des raies d'absorption y est présentée. Pour conclure nous montrons un calcul de l'élargissement des raies d'absorption par la pression avec des mesures d'absorption du CO₂ dans la zone de 2 microns. / This thesis is the result of several years of mostly experimental work and it covers the topics of non-linear optics and harmonic generation as well as the the CO₂ molecule laser transitions. A background on infrared laser pulses is presented as an introduction. The idea of CO₂ optical pumping is also discussed and its potential use in 10 micron pulse amplification in order to produce high harmonic generation in the extreme ultraviolet / x-ray range. The first chapter describes the experimental setup for 10 micron pulse laser amplification using a high pressure CO₂ cell as the gain medium. We also present the carrier-envelope phase stabilized Ti:sapphire laser system of Professor Witzel's laboratory, with its parametric amplifier and difference frequency generator blocks, which extend the output spectrum of the laser in the infrared up to 20 microns. We follow with the description of the Nd:YAG laser used as a pump source of a 2 micron OPO ("optical parametric oscillator") the main subject of the thesis. The next three chapters deal with the high energy tunable OPO developed during the thesis. The basic principles of non-linear optics and of the frequency difference generation process are first presented, as well as the performance parameters of the OPO with different configurations. A complete characterization of the 2 micron OPO follows, which includes the calculations performed for its design, the measurements of the OPO's energy, the tunability, the quality factor and the comparison of two different sets of mirrors: singly and doubly resonant OPO. Finally, two systems for measuring wavelengths in the infrared are described, the first one is based on the automation of a Czerny-Turner type monochromator and the second one on the detection of the sum frequency generation process which occurs in the OPO at the same time as the difference frequency generation process. The following chapter discusses the design and manufacture of thin film coatings mirrors. An expertise in the manufacture of mirrors and anti-reflective coatings with high damage threshold from visible up to 2.6 microns has been developed throughout the thesis. Most of the optics used in this research were produced by ourselves in the facilities of the Center for Optics, Photonics and Lasers (COPL)from Université Laval. Finally, the last chapter covers the topic of laser amplification of 10 micron pulses by optical pumping of a high-pressure CO₂ cell. We explain the difference between the conventional electric discharge pumping and optical pumping. A definition of the concepts of absorption, absorption cross-section, and the principle of broadening of the absorption lines follows. A calculation of pressure broadening of the absorption lines is presented along with CO₂ absorption measurements in the 2 micron region.