Après avoir calculé les états liés d'électrons et de trous dans une boîte quantique auto-organisée InAs/GaAs isolée, nous présentons certaines caractéristiques des propriétés optiques de ces nanostructures.<br /><br />Dans une premièm partie, nous étudions le rôle joué par l'environnement électrostatique sur la perte de cohérence dans les boîtes. Nous montrons que les fluctuations électrostatiques sont essentiellement de deux types, engendrant soit un décalage en énergie de la transition sans induire de déphasage, soit un élargissement homogène du type rétrécissement par le mouvement.<br /><br />Dans une deuxième partie, nous nous intéressons à l'effet de l'interaction d'échange longue portée sur la structure fine de l'exciton confiné dans la boîte. En particulier, nous montrons la possibilité d'annuler le splitting d'échange résultant de l'anisotropie de forme de la boîte en appliquant un champ électrique le long de son grand axe. Nous montrons enfin qu'une anisotropie de polarisation apparaît à cause de la nature même de l'interaction d'échange.

Nous étudions, par spectroscopie optique à l'échelle de la boîte quantique unique InAs/GaAs,la décohérence de l'exciton neutre dans une boîte, sa structure fine et la relaxation de sonspin.Nous montrons que la cohérence est limitée intrinsèquement par un couplage non-perturbatifaux phonons acoustiques, et extrinsèquement par l'existence d'un environnementélectrostatique fluctuant autour des boîtes.Nous observons que la structure fine dépend de la densité locale de boîtes, qui affecte leurgéométrie et leur état de contrainte, et mettons à jour des boîtes originales émettant une lumière très polarisée.Nous étudions la relaxation du spin excitonique en mesurant le taux de polarisation del'émission. Sur un ensemble de boîtes, nous observons un temps de relaxation d'une dizainede ns à 10 K et montrons que la dynamique de cette relaxation est sensible à l'environnementdes boîtes. Sur boîte unique, nous montrons que le spin peut relaxer très rapidement (en 100ps), même à 10 K.

Bien que la méthode des liaisons fortes avec son modèle sp3d5s représente l'état de l'art des calculs des propriétés électroniques et optiques des nanostructures à base de semiconducteurs, elle souffre d'un grave défaut : la forme spatiale des fonctions de base est inconnue, ce qui empêche le calcul des effets de corrélations entre quasi-particules. Nous avons proposé dans ce travail une méthode d'interpolation des fonction d'ondes mono-électroniques qui complète sur ce point la théorie des liaisons fortes. Cette méthode consiste à partir d'une base d'orbitales atomiques (dans la pratique, des orbitales de Slater) dotée de paramètres d'écrantage ajustables et de mettre en oeuvre une procédure d'orthogonalisation de Löwdin pour obtenir une base de projection de l'Hamiltonien des liaisons fortes. Ensuite, nous avons utilisé une procédure d'optimisation pour ajuster les paramètres d'écrantage de la base de départ de telle sorte que les propriétés optiques calculées à partir de l'Hamiltonien des liaisons fortes et celles calculées à partir des fonctions d'onde coïcident. Les résultats de cette une approche auto-cohérente ont été comparés à ceux des calculs ab initio et de la méthode des pseudopotentiels empiriques. Un premier test de la qualité des fonctions d'onde obtenues, ainsi qu'une application de la méthode, ont été réalisés en calculant les interactions de Coulomb directe et d'échange entre des paires électron-trou dans le GaAs massif. Nous avons ainsi obtenu la courbe de dispersion de la structure fine des excitons, en traitant sur un pied d'égalité tous les ingrédients du problème : détails de la dispersion monoélectronique tels que le warping de la bande de valence et les splittings de spin des électrons et des trous, interaction de Coulomb directe et interactions d'échange à courte et longue portée. Nos résultats sont en très bon accord avec les valeurs expérimentales de l'énergie de liaison et du splitting longitudinal-transverse.

La Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT) combinée avec la méthode de la Symétrie Brisée (BS) est aujourd'hui très utilisée dans le domaine du magnétisme moléculaire pour le calcul des constantes d'échange. Cette méthode (DFT-BS) reste cependant semi-quantitative et elle souffre de défauts déjà discutés dans la littérature. Dans le but de mieux en comprendre l'origine, nous avons réexaminé les contributions physiques qui participent au mécanisme d'échange. Nous proposons alors plusieurs formules analytiques construites suivant deux approches complémentaires (orbitales moléculaires et liaison de valence). Au cours de notre analyse, nous avons soulevé un problème inédit relatif à l'état de symétrie brisée tel que livré par le calcul DFT. Nos modèles seront appliqués au cas des dimères de cuivre(II) et nous verrons comment quantifier les différents paramètres afin de reconstruire les constantes d'échange. Qui plus est, notre travail permet d'établir une correspondance quantitative originale entre les deux approches pré-citées.

Le spin électronique dans les semi-conducteurs fait actuellement l'objet de nombreuses investigations. Il pourrait en effet constituer, en tant que système quantique à 2 niveaux, l'élément de base d'un futur ordinateur quantique: un quantum-bit. Une des limites physiques d'un tel ordinateur provient en premier lieu de la décohérence de la superposition des états up et down de ce quantum-bit. La problématique est donc d'obtenir un système dans lequel ce temps de cohérence soit suffisamment long pour permettre de futures manipulations quantiques. Dans ce contexte, les boîtes quantiques semi-conductrices chargées avec un seul électron se présentent comme des candidats prometteurs. Ces systèmes, de part leur dimensions nanométriques, ont en effet la propriété de posséder une structure électronique discrétisée, ce qui supprime les principaux mécanismes responsables de la relaxation du spin. Ce travail de thèse tend donc à déterminer le temps de relaxation du spin dans une boîte.

La Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT) combinée avec la méthode de la Symétrie Brisée (BS) est aujourd'hui très utilisée dans le domaine du magnétisme moléculaire pour le calcul des constantes d'échange. Cette méthode (DFT-BS) reste cependant semi-quantitative et elle souffre de défauts déjà discutés dans la littérature. Dans le but de mieux en comprendre l'origine, nous avons réexaminé les contributions physiques qui participent au mécanisme d'échange. Nous proposons alors plusieurs formules analytiques construites suivant deux approches complémentaires (orbitales moléculaires et liaison de valence). Au cours de notre analyse, nous avons soulevé un problème inédit relatif à l'état de symétrie brisée tel que livré par le calcul DFT. Nos modèles seront appliqués au cas des dimères de cuivre(II) et nous verrons comment quantifier les différents paramètres afin de reconstruire les constantes d'échange. Qui plus est, notre travail permet d'établir une correspondance quantitative originale entre les deux approches pré-citées. / Density Functional Theory (DFT) combined with the Broken Symmetry (BS) method is today widely used in the field of molecular magnetism for the computation of exchange coupling constants. But this method (DFT-BS) remains semi-quantitative as it suffers from a series of drawbacks already discussed in the literature. In order to better understand the origin of such problems, we reexamined the physical contributions acting in the exchange phenomenon. We then propose alternative analytical expressions built along two complementary approaches (molecular orbitals and valence bond). During our analysis, we found a new problem linked to the broken symmetry state as it comes out of a DFT calculation. Our models will be applied to copper(II) dimers and we will show how to quantify the different parameters involved in order to reconstruct the coupling constants. Moreover, our work allows for an original quantitative correspondence between the two above-mentioned approaches.

Les matériaux magnétiques à base moléculaire sont généralement faiblement colorés. Une étude en parallèle des propriétés optiques et magnétiques est alors envisageable. Nous avons étudié la complémentarité entre propriétés magnétiques et optiques dans les composés à base de Mn2+ et Cu2+. L'intéraction entre les électrons célibataires des ions métalliques est du type échange à travers un ligand pontant organique. Les systèmes Mn2+Cu2+ étudiés présentent des topologies différentes : de la molécule isolée au système infini. Nos études ont permis de mettre en évidence l'exaltation des bandes d'absorption de l'ion Mn2+ acitvées par un mécanisme d'échange. A partir des variations thermiques des bandes d'absorption de l'ion Mn2+ nous avons déterminé la valeur de la constante d'interaction entre les ions métalliques dans l'état électronique fondamental du système, valeur qui est en bon accord avec celle déterminée par les mesures magnétiques. De plus les mesures optiques, contrairement aux mesures magnétiques, nous ont également permis d'évaluer la valeur constante d'interaction lorsque un ion Mn2+ est dans un état électronique excité.

L'étude des propriétés électroniques et magnétiques des structures à un puits quantique CdMnTe à modulation de dopage de type-n nous a permis d'explorer l'interaction d ‘échange sp-d entre les électrons 2D délocalisés et les moments magnétiques localisés des ions Mn2+. Cette interaction d'échange sépare les états de spin électronique induisant un splitting Zeeman géant lequel modifie profondément les propriétés électroniques et optiques du semi-conducteur. A faible champ magnétique, l'interaction sp-d peut être décrite par une approximation de champ moyen. Néanmoins, à fort champ magnétique nous observons qu'une énergie effective Zeeman nulle n'entraîne pas la disparition complète du gap de spin. En effet, des expériences de transport et de spectroscopie Raman montrent une répulsion entre les niveaux de spin up et down. Nos résultats peuvent être expliqués dans le cadre d'un modèle basé sur l'anti-croisement des niveaux de Landau résolus en spin. Les propriétés magnétiques du sous-système d'ions Mn2+ sont fortement influencées par la présence des porteurs. Le ‘Knight shift' observé pour la position du spectre RPE peut être décrit par l'approximation de champ moyen pour de faibles champs. Cependant, cette approximation ne permet pas de décrire la valeur importante du ‘Knight shift' à fort champ au voisinage de EMnZ=EeZ. Pour interpréter nos résultats expérimentaux de spectroscopie Raman et de RPE nous proposons un modèle basé sur l'interaction résonante entre les excitations de spin pour les électrons et pour les ions Mn2+. Finalement, une étude de l'évolution de la réponse optique des puits quantiques CdMnTe en fonction de la concentration d'électrons montre une persistance des effets excitoniques lorsque l'énergie de Fermi est comparable à l'énergie de liaison excitonique. Suite à nos recherches, l'homogénéité de nos systèmes est remise en cause.

Durant ces dernières décennies, les composés de basse dimensionnalité à gap de spin ont été largement étudiés grâce notamment à l'aide qu'ils peuvent apporter dans la compréhension de la frontière entre le comportement purement quantique d'un spin isolé et le comportement classique d'un ensemble de spins. Parmi ces composés à gap de spin nous pouvons citer les chaînes alternées de spins 1/2, les composés présentant une transition spin-Peierls ou les systèmes comportant un nombre pair de spins avec un couplage d'échange antiferromagnétique (AF) entre eux. Parmi les méthodes d'étude expérimentale de ces systèmes, la Résonance de Spin Electronique (RSE) fait partie des plus puissantes parce qu'elle est très sensible aux interactions anisotropes dans ces composés. Malgré les multiples données RSE obtenues sur ces composés, l'interprétation du profil de variation thermique de la largeur de raie RSE et du facteur g reste quand même problématique à cause de l'absence de théories efficaces. Parmi les théories disponibles, la plus utilisée est celle de Kubo et Tomita qui prédit un rétrécissement par échange de la largeur de raie à température infinie. Plus récemment, Oshikawa et Affleck ont trouvé des formules de la variation thermique de la largeur de raie et du facteur g pour une chaîne homogène de spins 1/2. Une autre méthode pour interpréter les données RSE est de calculer numériquement les paramètres d'absorption du modèle qui décrit le mieux le composé étudié. Ce mémoire rapporte mes travaux de thèse dont le sujet est l'étude, par RSE, de la dynamique des spins dans les composés à base de dimères de spins 1/2, CsV2O5, VO(HPO4)*0.5H2O et KZn(H2O)(VO)2(PO4)2(H2PO4). En étudiant les courbes de résonance RSE en fonction de la température et de l'angle nous avons trouvé que ces composés, dont la susceptibilité magnétique peut être aussi bien décrite par celle d'un ensemble de dimères isolés de spins 1/2 que par celle d'une chaîne AF alternée de spins 1/2, présentent deux régimes de comportement de la largeur de raie en fonction de la température : A haute température les raies de résonance RSE sont rétrécies à cause de l'échange suivant les prédictions de Kubo et Tomita alors qu'à basse température les courbes de résonance RSE s'élargissent et changent de forme (apparition de deux raies de résonance dues à la structure fine). Avec une méthode numérique de calcul des paramètres d'absorption RSE nous montrons que ce profil de la largeur de raie correspond plus à celui présenté par une chaîne AF alternée de spins 1/2.

Cette thèse traite de l'étude des molécules froides formées via la technique de photoassociation d'atomes froids. Cette étude porte sur la manipulation des degrés de libertés externes de la molécules, et sur l'étude des interactions internes à la molécule Cs2.<br /><br />Un piège quadrupolaire magnétique de 2.10^5 molécules Cs2 froides a été réalisé. Le temps de vie du piège moléculaire est de 600ms, limité par les collisions avec le gaz chaud résiduel. Les molécules piégées ont été caractérisées, ce qui a permis de déterminer la température du nuage de molécules piégé, de l'ordre de 35uK. La mise en place d'un piège dipolaire, réalisé au moyen d'un laser CO2 focalisé est également décrit.<br /><br />D'autre part, une spectroscopie de photoassociation à deux photons a été réalisée. Elle a permis l'étude originale des formes de raies de cette spectroscopie, présentant de typiques profils de Fano. Grâce à la connaissance précise de ces formes de raies, plus d'une centaine d'énergies de niveaux vibrationnellement très excités de la molécules de Cs2 sont mesurés, avec une précision de l'ordre de 10MHz. Lors de l'interprétation théorique, l'énorme structure hyperfine de l'atome de césium implique la résolution d'équation de Schrödinger couplées pour des distances internucléaires supérieures à 15a0. Un modèle théorique asymptotique est donc utilisé pour ajuster les paramètres moléculaires des potentiels fondamentaux de la molécules de Cs2.<br />Les ajustements de ces paramètres se font au moyen d'algorithmes évolutionnaires et déterministes et sont suivis d'une étude statistique approfondie. On détermine ainsi le coefficient de Van der Waals avec une excellente précision, ainsi que pour la première fois l'amplitude de l'interaction d'échange de manière expérimentale.