Après avoir calculé les états liés d'électrons et de trous dans une boîte quantique auto-organisée InAs/GaAs isolée, nous présentons certaines caractéristiques des propriétés optiques de ces nanostructures.<br /><br />Dans une premièm partie, nous étudions le rôle joué par l'environnement électrostatique sur la perte de cohérence dans les boîtes. Nous montrons que les fluctuations électrostatiques sont essentiellement de deux types, engendrant soit un décalage en énergie de la transition sans induire de déphasage, soit un élargissement homogène du type rétrécissement par le mouvement.<br /><br />Dans une deuxième partie, nous nous intéressons à l'effet de l'interaction d'échange longue portée sur la structure fine de l'exciton confiné dans la boîte. En particulier, nous montrons la possibilité d'annuler le splitting d'échange résultant de l'anisotropie de forme de la boîte en appliquant un champ électrique le long de son grand axe. Nous montrons enfin qu'une anisotropie de polarisation apparaît à cause de la nature même de l'interaction d'échange.

Après avoir présenté les méthodes utilisées pour le calcul des états électroniques, nous discutons les états liés d'électrons et de trous dans une boite isolée. Nous calculons la force d'oscillateur et les régles de sélection pour les transitions intrabandes. Nous montrons qu'il faut distinguer entre les excitations polarisées dans le plan et celles polarisées verticalement; notre calcul montre que dans une boite isolée l'absorption est très anistrope. Dans le cadre des boites isolées nous développons également un modèle pour interpréter plusieurs experiences récentes de STM, qui prétendent l'observation directe des fonctions d'onde d'électrons et de trous. Nous étudions ensuite les systèmes de boites empilées. Nous discutons le couplage entre les boites en fonction de l'epaisseur de la barriere qui les separe. Nous nous interessons en particulier au regime de boites fortement couplees. Nous montrons que l'anisotropie typique des boites uniques diminue considerablement dans le cas des systemes de boites fortement couplees. Ces derniers sont particulierement interessants si l'on regarde les effets du champ electrique. Nous montrons ainsi que les systemes de boites fortement couplees sont aussi polarisables que les puits quantiques, avec une proprite en plus: le confinement dans le plan. La derniere partie de ce travail presente une discussion detaille des etats du continuum bidimensionnel (couche de mouillage) et tridimensionnel (barriere). Le role du continuum est particulirement important dans le cas des transitions interbandes: nous montrons que les transitions croisees entre etats lies et etats du continuum sont a l'origine d'un fond continu entre la partie basse energie du spectre (due aux transitions liees) et le seuil de la couche de mouillage. Cet effet, observe exprimentalement, montre de facon claire que le modele ``atome artificiel'' est trop simple pour decrire de facon adequate les propriets des boites quantiques.

Le développement de la technologie des cellules photovoltaïques organiques nécessite des compétences diverses liées à l’ingénierie moléculaire, à l’ingénierie des interfaces, au contrôle et à la caractérisation de la morphologie des films, à l’optimisation de la structure du dispositif et à la compréhension de la photo-physique des matériaux utilisés. Dans ce contexte, le travail présenté dans cette thèse contribue à la compréhension des propriétés photo-physiques des matériaux organiques π-conjugués et propose des outils de caractérisations optiques pour le suivi de la morphologie de ces matériaux. Dans un premier temps, une méthodologie rigoureuse de détermination des indices optiques des films organiques par ellipsométrie a été proposée. Les modèles utilisés en ellipsométrie ont ainsi été choisis en tenant compte des propriétés physiques des matériaux organiques π-conjugués ce qui a permis de remonter à la structure électronique de dérivés de fullèrenes (PC60BM et PC70BM). Dans un second temps, nous avons associé des données ellipsométriques à des mesures complémentaires d’absorbance et de photoluminescence dans le cas de deux copolymères (PTB7 et PTB7-Th) en films et en solutions afin d’isoler les interactions inter et intra-chaînes. Nous avons démontré que la photo-physique de ces copolymères diffère de celle du P3HT. Nous avons montré que même en solution dans le chlorobenzène, le PTB7 et le PTB7-Th s'agrègent fortement. Ces agrégats, de type H, se cassent plus facilement dans les solutions de chlorobenzène à base de PTB7-Th que dans celles à base de PTB7. / The development of organic photovoltaic cell technology requires various skills related to the molecular engineering, interface engineering, controlling and characterizing the morphology of the films, device structure optimization and understanding of photophysics of the materials. In this context, the work presented in this thesis contributes to the understanding of the photophysical properties of π-conjugated organic materials and propose optical characterizations tools for probing the morphology of these materials. First, a rigorous methodology for determining refractive indices of organic films by ellipsometry has been proposed. The models used in ellipsometry have been chosen by taking into account the physical properties of π-conjugated organic materials which allow the determination of the electronic structure of fullerene derivatives (PC60BM and PC70BM). Secondly, we associated ellipsometric data to complementary measurements of absorbance and photoluminescence in the case of two copolymers (PTB7 and PTB7-Th) in films and solutions in order to isolate inter and intra-chain interactions. We have demonstrated that the photophysics of these copolymers differs from the P3HT. We have shown that even in solution in chlorobenzene, the PTB7 PTB7-Th aggregate strongly. These aggregates, H-type, break more easily in the chlorobenzene solutions based of PTB7-Th as in those based on PTB7.

Cette thèse porte sur des calculs numériques des propriétés électroniques et optiques des boîtes quantiques avec des confinements non-usuels tels que des boîtes de InGaN/GaN, des tétrapodes de CdSe,...<br /><br />Après avoir présenté les méthodes de calculs numériques utilisées tout au long de cette thèse, nous commençons par étudier théoriquement un super-réseau des boîtes quantiques InAs/GaAs avec une petite périodicité. Cette petite périodicité entraîne l'alignement vertical des boîtes quantiques. Nous montrons que l'état fondamental ne couple qu'avec les états du continuum qui ont presque la même extension dans le plan pour les excitations avec la polarisation suivant la direction de croissance (z). En conséquence de ces couplages particuliers, les photo-réponses en polarisation z ne changent pas quand un champ magnétique est appliqué parallèle à z malgré la présence de nombreux états de quasi-Landau dans le continuum. Nous montrons ensuite qu'une absorption lié-continuum forte en polarisation dans le plan peut être obtenue si l'on réduit la taille latérale des boîtes. Ces résultats sont utilisés pour expliquer les résultats expérimentaux obtenus à Vienne. Dans ce travail effectué en collaboration, nous étudions théoriquement et expérimentalement les photo-détecteurs basés sur des boîtes quantiques InAs/GaAs insérées dans un super-réseau, sans ou avec les barrières de AlAs. Nous montrons que ces structures périodiques peuvent être utilisées pour fabriquer des photo-détecteurs dans la gamme infrarouge lointain. Les spectres de photo-courant sont en bon accord avec les spectres d'absorption optique obtenus par nos calculs.<br /><br />Nous nous intéressons aussi à des hétéro-structures à base de nitrure. Ces semi-conducteurs présentent des propriétés physiques originales comme des grandes masses effectives, de grands offsets de bande, un champ piézo-électrique colossal, ... Nous nous focalisons sur les hétéro-structures InGaN/GaN sur lesquelles de nombreuses applications opto-électroniques sont basées. Nous montrons que les effets du désordre ainsi que les grandes valeurs physiques rendent l'Approximation du Cristal Virtuel non valable dans ces systèmes. Enfin, nous effectuons des calculs des structures électroniques des tétrapodes de CdSe. Nous montrons que les quatre premiers états sont confinés en grande partie dans le corps sphérique, ce qui est cohérent avec les spectres expérimentaux.

Cette thèse présente une étude théorique des interactions électron-phonon dans les boîtes quantiques InAs/GaAs, où le régime de couplage fort entre les porteurs confinés dans les boîtes et les phonons optiques a pour conséquence la formation d'états intriqués appelés polarons.<br />Nous prenons tout d'abord en compte le couplage fort entre excitons et phonons optiques afin de calculer l'absorption interbande sous champ magnétique.<br />Nous calculons ensuite le temps de vie des états polarons, dont l'instabilité est due à leur composante phonon. Nous démontrons la nécessité de prendre en compte de manière détaillée les différents processus anharmoniques, dont l'efficacité dépend fortement de l'énergie du polaron. Ces calculs permettent d'expliquer les variations non monotones du temps de vie mesuré des polarons avec leur énergie.<br />Nous étudions ensuite la dynamique de relaxation dans les boîtes doublement chargées, où l'interaction spin-orbite, associée aux couplages électron-phonon, entraîne des processus de retournement du spin entre états singulets et triplets.<br />Finalement, nous étudions la cohérence optique de la transition intrabande fondamentale, dont l'élargissement avec la température est dû aux transitions réelles et virtuelles vers le deuxième état excité.