Reproduction de : Thèse doctorat : Physique nucléaire : Lyon 1 : 2003. / Titre provenant de l'écran titre. 118 Réf. bibliogr.

Bien que la méthode des liaisons fortes avec son modèle sp3d5s représente l'état de l'art des calculs des propriétés électroniques et optiques des nanostructures à base de semiconducteurs, elle souffre d'un grave défaut : la forme spatiale des fonctions de base est inconnue, ce qui empêche le calcul des effets de corrélations entre quasi-particules. Nous avons proposé dans ce travail une méthode d'interpolation des fonction d'ondes mono-électroniques qui complète sur ce point la théorie des liaisons fortes. Cette méthode consiste à partir d'une base d'orbitales atomiques (dans la pratique, des orbitales de Slater) dotée de paramètres d'écrantage ajustables et de mettre en oeuvre une procédure d'orthogonalisation de Löwdin pour obtenir une base de projection de l'Hamiltonien des liaisons fortes. Ensuite, nous avons utilisé une procédure d'optimisation pour ajuster les paramètres d'écrantage de la base de départ de telle sorte que les propriétés optiques calculées à partir de l'Hamiltonien des liaisons fortes et celles calculées à partir des fonctions d'onde coïcident. Les résultats de cette une approche auto-cohérente ont été comparés à ceux des calculs ab initio et de la méthode des pseudopotentiels empiriques. Un premier test de la qualité des fonctions d'onde obtenues, ainsi qu'une application de la méthode, ont été réalisés en calculant les interactions de Coulomb directe et d'échange entre des paires électron-trou dans le GaAs massif. Nous avons ainsi obtenu la courbe de dispersion de la structure fine des excitons, en traitant sur un pied d'égalité tous les ingrédients du problème : détails de la dispersion monoélectronique tels que le warping de la bande de valence et les splittings de spin des électrons et des trous, interaction de Coulomb directe et interactions d'échange à courte et longue portée. Nos résultats sont en très bon accord avec les valeurs expérimentales de l'énergie de liaison et du splitting longitudinal-transverse.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Lasers, Molécules, Rayonnement atmosphérique : Lille 1 : 2004. / N° d'ordre (Lille 1) : 3554. Titre provenant de la page de titre du document numérisé. Bibliogr. p. 185-187.

L'insertion de nombreuses impuretés magnétiques dans des matériaux semiconducteurs massifs permet d'obtenir un comportement ferromagnétique. D'autre part, les boîtes quantiques confinent les porteurs dans les trois dimensions, permettant un contrôle individuel de chacun. Le travail présenté ici concerne l'insertion d'une unique impureté magnétique (Manganèse) dans une seule boîte quantique de semiconducteur II-VI. Cet objet permet l'étude directe, par des moyens expérimentaux relativement simples, de l'interaction entre l'impureté magnétique et un porteur confiné dans la boîte quantique. De manière uniquement optique, le spin de l'impureté peut être contrôlé et détecté. Cela en fait un candidat possible pour réaliser un codage quantique de l'information.<br />La réalisation de ces échantillons, en épitaxie par jets moléculaires, est d'abord détaillée. La ségrégation du Mn au cours de la croissance est utilisée pour réduire la densité d'atomes Mn tout en la contrôlant. Des expériences de micro-spectroscopie optique permettent de valider cette méthode. Ensuite, une étude fine de l'interaction impureté-porteur est réalisée. Les spectres expérimentaux sont analysés à l'aide d'un modèle simple des fonctions d'onde des porteurs dans la boîte. Des valeurs quantitatives de cette interaction sont données en tenant compte de la position de l'impureté dans la boîte ainsi que de sa réduction, induite par le confinement des porteurs. <br />Finalement, les possibilités pour contrôler cette interaction sont présentées: la modification de l'interaction par l'ajout de porteurs dans la boîte quantique, puis une augmentation possible de cette interaction grâce à un meilleur confinement des trous.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène décrit par un modèle à trois étapes: sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est par la suite accéléré dans le champ laser, avant de se recombiner sur son ion parent en émettant un photon XUV. D'abord utilisée dans le but de développer des sources de rayonnement secondaire dans le domaine XUV, la génération d'harmoniques d'ordre élevé est également un bon candidat pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution potentielle de l'ordre de l'attoseconde dans le domaine temporel (1 as=10-18 s) et sub-nanométrique dans le domaine spatial. Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons étudié la sensibilité des caractéristiques du rayonnement harmonique (amplitude, état de polarisation, phase) à la structure électronique du milieu de génération. Ces études ont été menées tout d'abord dans un milieu atomique couramment utilisé en génération d'harmonique, l'argon, puis dans des milieux moléculaires (N2, CO2, O2). La confrontation de ces mesures avec différentes simulations numériques montre la nécessité de modéliser de façon détaillée le processus de génération, dépassant certaines hypothèses généralement admises. Nous avons également montré la possibilité d'utiliser la spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé afin de mesurer des dynamiques moléculaires de systèmes complexes (notamment le dioxyde d'azote NO2), pour lesquelles les mesures harmoniques peuvent obtenir des résultats complémentaires aux autres techniques couramment utilisées. Dans le cas d'excitations moléculaires peu efficaces, nous avons pu adapter des techniques de spectroscopie optique conventionnelle au domaine spectral des harmoniques d'ordre élevé, améliorant de manière significative le rapport signal/bruit.

Notre activité de recherche, commencée en 1988, comporte deux périodes. La première, jusqu'en 1995, fut consacrée à la théorie du refroidissement d'atomes par laser : nous avons effectué une étude entièrement quantique du refroidissement à gradient de polarisation, et grâce à la méthode des fonctions d'onde Monte-Carlo, reformulation stochastique de l'équation pilote que nous avons contribué à développer, nous avons pu reproduire les résultats expérimentaux à trois dimensions. La deuxième période, commencée en 1995, est consacrée à la théorie des gaz quantiques, en particulier des condensats de Bose-Einstein : nous avons clarifié le concept de phase d'un champ atomique et prédit une dynamique quantique non triviale de cette phase; nous avons trouvé des solutions par changement d'échelle décrivant l'évolution d'un gaz quantique dans un potentiel harmonique dépendant du temps; nous avons découvert le mécanisme de formation des réseaux de tourbillons quantiques à l'oeuvre dans les expériences du groupe de Jean Dalibard; nous avons étudié quelques propriétés classiques et quantiques des solitons d'ondes de matière et nous avons proposé une méthode ayant permis la première observation expérimentales de ces solitons; nous avons développé de nouveaux outils pour la théorie des gaz quantiques, comme des méthodes de champ classique, de Monte-Carlo quantique et une extension de la méthode de Bogoliubov aux quasi-condensats en dimensionalité réduite.

Nous développons un formalisme théorique qui fournit un outil puissant pour l'analyse numérique détaillée de l'interaction d'un atome d'hydrogène tridimensionnel avec un champ de rayonnement intense. L'application de cette approche à l'ionisation des états de Rydberg de l'atome d'hydrogène par une micro-onde constitue l'expérience numérique la plus réaliste jamais réalisée dans ce domaine. Pour un modèle unidimensionnel de l'atome, nous effectuons une analyse approfondie des signaux et des seuils d'ionisation, de la dynamique des niveaux et des projections des fonctions d'onde associées sur l'espace des phases. Une comparaison avec l'ionisation de l'atome réel tridmensionnel confirme la validité du modèle unidimensionnel et ainsi de la théorie de la localisation dynamique pour les états initiaux étendus, tant que le seuil d'ionisation est concerné. Trois classes d'états initiaux tridimensionels sont identifiés, avec des symétries distinctes, s'adaptant plus ou moins bien aux symétries des états propres du problème microonde. Nous montrons quelques "cicatrices" de fonctions d'onde de l'hydrogène exposé à un champ micro-onde. Finalement, la dynamique d'un état circulaire dans un champ micro-onde et celle dans un champ laser ultra-intense sont comparées.

Notre travail est motivé par le problème de l'évaluation du déterminant de Fredholm d'un opérateur intégral. Cet opérateur apparait dans l'expression de la probabilité pour qu'un intervalle [?s, s] (s > 0) ne contienne aucune valeur propre d'une matrice aléatoire hermitienne gaussienne. Cet opérateur commute avec un opérateur différentiel de second ordre dont les fonctions propres sont les fonctions d'ondes sphéroïdales de l'ellipsoïde alongé. Plus généralement nous considérons l'opérateur de Legendre perturbé. Nous montrons qu'il existe un opérateur de translation généralisée associé à cet opérateur. En?n, par une méthode d'approximation des solutions de certaines équations différentielles, dite méthode WKB, nous avons obtenu le comportement asymptotique des fonctions d'ondes sphéroïdales de l'ellipsoïde alongé Il s'exprime à l'aide des fonctions de Bessel et d'Airy. Par la même méthode nous avons obtenu le comportement asymptotique des fonctions propres de l'opérateur dfférentiel d'Airy.

Notre travail est motivé par le problème de l'évaluation du déterminant de Fredholm d'un opérateur intégral. Cet opérateur apparait dans l'expression de la probabilité pour qu'un intervalle [?s, s] (s > 0) ne contienne aucune valeur propre d'une matrice aléatoire hermitienne gaussienne. Cet opérateur commute avec un opérateur différentiel de second ordre dont les fonctions propres sont les fonctions d'ondes sphéroïdales de l'ellipsoïde alongé. Plus généralement nous considérons l'opérateur de Legendre perturbé. Nous montrons qu'il existe un opérateur de translation généralisée associé à cet opérateur. En?n, par une méthode d'approximation des solutions de certaines équations différentielles, dite méthode WKB, nous avons obtenu le comportement asymptotique des fonctions d'ondes sphéroïdales de l'ellipsoïde alongé Il s'exprime à l'aide des fonctions de Bessel et d'Airy. Par la même méthode nous avons obtenu le comportement asymptotique des fonctions propres de l'opérateur dfférentiel d'Airy. / Our work is motivated by the problem of evaluating the Fredholm determinant of an integral operator. This operator appears in the expression of the probability, for a random matrix in the Gaussien Unitary Ensemble, to have no eigenvalue in an interval [?s, s]. This operator commutes with a differential operator wich have the spheroidal wave functions as eingenfunctions. More generally, we consider the perturbated Legendre differential operator. We show that there exists a generalized translation operator associated to the perturbated Legendre dfferential operator. Finaly, by using the WKB method, we have determined the asymptotic behavior of the prolate spheroidal wave functions. This asymptotic behavior involves Bessel and Airy functions. By using the same method, we have obtained similar results for asymptotic behavior of the eigenfunctions of the Airy differential operator.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène décrit par un modèle à trois étapes: sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est par la suite accéléré dans le champ laser, avant de se recombiner sur son ion parent en émettant un photon XUV. D'abord utilisée dans le but de développer des sources de rayonnement secondaire dans le domaine XUV, la génération d'harmoniques d'ordre élevé est également un bon candidat pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution potentielle de l'ordre de l'attoseconde dans le domaine temporel (1 as=10-18 s) et sub-nanométrique dans le domaine spatial.Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons étudié la sensibilité des caractéristiques du rayonnement harmonique (amplitude, état de polarisation, phase) à la structure électronique du milieu de génération. Ces études ont été menées tout d'abord dans un milieu atomique couramment utilisé en génération d'harmonique, l'argon, puis dans des milieux moléculaires (N2, CO2, O2). La confrontation de ces mesures avec différentes simulations numériques montre la nécessité de modéliser de façon détaillée le processus de génération, dépassant certaines hypothèses généralement admises.Nous avons également montré la possibilité d'utiliser la spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé afin de mesurer des dynamiques moléculaires de systèmes complexes (notamment le dioxyde d'azote NO2), pour lesquelles les mesures harmoniques peuvent obtenir des résultats complémentaires aux autres techniques couramment utilisées. Dans le cas d'excitations moléculaires peu efficaces, nous avons pu adapter des techniques de spectroscopie optique conventionnelle au domaine spectral des harmoniques d'ordre élevé, améliorant de manière significative le rapport signal/bruit. / High harmonic generation is a well known phenomenon explained by a “three step” model: because of the high intensity field generated by an ultrashort laser pulse, an atom or a molecule can be tunnel ionized. The ejected electron is then accelerated by the intense electric field, and eventually can recombine on its parent ion, leading to the emission of a XUV photon. Because of the generating process in itself, this light source is a promising candidate to probe the electronic structure of atoms and molecules, with an attosecond/sub-nanometer potential resolution (1 as=10-18 s).In this work, we have studied the sensitivity of the emitted light (in terms of amplitude, but also phase and polarization) towards the electronic structure of the generating medium. We have first worked on atomic medium, then on molecules (N2, CO2, O2). Comparing the experimental results with numerical simulations shows the necessity to model finely the generation process and to go beyond commonly used approximations.We have also shown the possibility to perform high harmonic spectroscopy in order to measure dynamics of complex molecules, such as Nitrogen Dioxide (NO2). This technic has obtained complementary results compared to classical spectroscopy and has revealed dynamics of the electronic wavepacket along a conical intersection. In this experiment, we have adapted conventionnal optical spectroscopy technics to the XUV spectral area, which significantly improved the signal over noise ratio.