Cette thèse traite de composés magnétiques géométriquement frustrés, cristallisant dans la structure pyrochlore, c'est-à-dire un arrangement tri-dimensionnel de tétraèdres reliés entre eux par leurs sommets. Tout d'abord, on montre que le liquide de spins Tb2Ti2O7 pose un certain nombre de difficultés quant à sa fabrication, certaines propriétés physiques mesurées étant très dépendantes des conditions de croissance. Cependant, deux températures caractéristiques, indépendantes des échantillons, à 2 et 50 K, ont pu être mises en évidence par différentes techniques expérimentales, et ce, sur différents échantillons. Ensuite, l'étude de la dynamique de spins dans Tb2Sn2O7, une glace de spins ordonnée, suggère l'existence d'un mécanisme complexe, caractérisé par plusieurs temps de fluctuations, dont l'un est de l'ordre de 10^{-10} s. Pour ces deux composés, il est montré, par des mesures microscopiques mais également macroscopiques, que les niveaux de champ cristallin de plus basse énergie sont deux singulets, séparés d'environ 2 K, et non un doublet comme généralement admis. Concernant l'étude du composé antiferromagnétique Er2Ti2O7 de symétrie XY, certaines mesures suggèrent une dynamique de spins à basse température, conséquence d'excitations. Enfin, l'analyse des résultats obtenus pour le composé antiferromagnétique Heisenberg Gd2Sn2O7 met en évidence des contradictions concernant l'existence ou non d'une dynamique de spins à basse température.

La frustration géométrique, ou l'impossibilité d'étendre l'ordre local d'un système pour paver l'espace, a été avancée comme une des origines possibles du ralentissement visqueux observé dans les liquides surfondus à l'approche de la transition vitreuse. Nous avons réalisé la première étude d'un modèle microscopique de liquide vitrifiable dans lequel la frustration géométrique est clairement définie et contrôlable: un système de particules monodisperses interagissant via un potentiel de type Lennard-Jones et plongées dans le plan hyperbolique, espace de courbure négative constante. Nous avons suivi l'évolution de la structure et de la dynamique du liquide lorsque la température et la frustration (courbure) varient au moyen de simulations de Dynamique Moléculaire. Pour cela, il nous a fallu généraliser les outils et méthodes utilisés en géométrie Euclidienne, en particulier les conditions aux limites périodiques.<br /><br /> La frustration pouvant être contrôlée, son influence sur le ralentissement visqueux a pu être caractérisée et nous avons mis en évidence le lien direct entre fragilité, caractérisant la dépendance super-Arrhénienne en température du temps de relaxation, et frustration. La relative simplicité du modèle (mono-atomique et bi-dimensionnel) permet d'accéder à l'ordre local, à l'extension de celui-ci au travers de fonctions de corrélation appropriées ainsi que de l'identification et de la visualisation des défauts topologiques et d'étudier sa relation avec la dynamique de relaxation. L'extension de l'ordre local (hexagonal) semble contrôler le ralentissement visqueux, comme prédit par la théorie de la transition vitreuse en termes de frustration. L'étude d'une susceptibilité dynamique à quatre points nous a également permis de mettre en évidence la croissance de la longueur caractéristique liée aux hétérogénéités dynamiques lorsque la température baisse, comme observé expérimentalement dans les systèmes vitrifiables. De manière intéressante, les évolutions des deux longueurs dynamiques et structurales semblent se découpler à basse température.

Cette thèse présente une étude complète des propriétés statiques et dynamiques du modèle à seize vertex en 2D, une version simplifiée de la glace de spin avec interactions dipolaires. Après une discussion générale sur le magnétisme frustré, et la glace de spin en particulier, on justifie l'introduction de notre modèle pour étudier le comportement collectif de la glace de spin. On utilise un algorithme de Monte Carlo à temps continu avec une dynamique locale qui nous permet d'analyser les phases d'équilibre et les propriétés critiques du modèle 2D. On compare nos résutats avec les resultats obtenus dans les cas où le système est intégrable. On définit ensuite le modèle sur des arbres orientés et on applique une approximation du type Bethe-Peierls. Afin de discuter le domaine de validité de cette approche, on compare les résultats ainsi obtenus avec les résultats exacts et numériques obtenus pour le modèle 2D. L'apparition récente des glaces de spin artificielles suggère un certain choix des paramètres du modèle. On montre que le modèle à seize vertex décrit de façon précise la thermodynamique de la glace de spin artificielle. On présente en détail le diagramme de phase et la nature des phases d'équilibre du modèle à seize vertex. Afin d' inclure l'effet des fluctuations thermiques responsables de apparaition de défauts ponc- tuels dans la glace de spin, on construit une extension stochastique du modèle intégrable à six vertex. On étudie, par l'intermédiaire de simulations Monte Carlo, comment le système s'ordonne dans le temps après différentes trempes. On analyse l'évolution de la densité de défauts et on iden- tifie les mécanismes dynamiques qui pilotent la relaxation vers ses différentes phases d'équilibre. On montre ainsi que la dynamique donne lieu à du "coarsening" et qu'elle vérifie l'hypothèse de "scaling" dynamique. On discute le rôle des défauts topologiques étendus et ponctuels présents dans le système au cours de l'évolution. Finalement, on étudie la présence d'un régime dynamique où le système reste gelé pendant de longues périodes de temps, ce qui à été observé dans la glace de spin dipolaire en 3D.

Cette thèse se concentre sur l'étude de composés magnétiques géométriquement frustrés où les ions magnétiques se situent aux sommets d'un réseau de tétraèdres partageant leurs sommets: les composés pyrochlores. Deux familles de formule chimique R2M2O7, où R est un lanthanide et M= Ti, Sn, sont particulièrement intéressantes puisqu'elles présentent une grande variété d'états magnétiques exotiques. Premièrement, nous avons étudié le champ cristallin agissant au site de la terre rare dans l'approximation de Stevens où uniquement le terme fondamental est considéré. Un jeu unique de paramètres a été déterminé pour chaque famille considérée grâce à une analyse globale incluant des spectres de neutrons inélastiques de plusieurs composés. Ensuite, nous avons caractérisé avec un large éventail de techniques les propriétés physiques à basse température de Nd2Sn2O7. En dessous de la température de transition Tc=0.91 K, ce composé possède un ordre magnétique à longue portée dans la configuration de spins dite "all-in-all-out". Une persistance de la dynamique de spins a été révélée dans la phase ordonnée, attribuée à des excitations unidimensionnelles de spins. Une dynamique de spins anormalement lente est également reportée dans la phase paramagnétique. Enfin, nous avons apporté quelques informations sur les deux états fondamentaux proposés pour le composé très étudié Tb2Ti2O7: premièrement, l'apparition d'une transition Jahn-Teller à basse température est suggérée mais l'absence d'élargissement des pics de Bragg réfute la présence d'une transition structurale. Enfin ce composé pourrait être un exemple d'une glace de spin quantique mais l'existence d'un plateau d'aimantation n'est pas évident jusqu'à T=20 mK. / This Phd thesis focuses on the study of magnetically frustrated compounds where magnetic ions lie at the vertices of a corner-sharing tetrahedra network: the pyrochlore compounds. The two series of chemical formula R2M2O7, where R is a lanthanide and M=Ti, Sn, are of peculiar interest since they display a large variety of exotic magnetic ground states. First, we have studied the crystal-electric-field acting at the rare earth within the Stevens approximation where only the ground state multiplet is considered. A single set of parameters for each families of interest has been determined through a global analysis including several inelastic neutron scattering spectra of various compounds. Then, we have characterised with a large panel of techniques the low temperature physical properties of Nd2Sn2O7. This compound enters a long-range magnetic order at transition temperature Tc=0.91 K with an ``all-in-all-out'' spin configuration. A persistence of spin dynamics has been found in the ordered phase, ascribed to one-dimensional spin loops excitations. Anomalously slow paramagnetic spin fluctuations are also reported. Finally, we have brought information on the two proposed ground states of the widely studied compound Tb2Ti2O7: first, a Jahn-Teller transition is claimed to occur at low temperatures but no broadening of the Bragg peaks is seen down to T=4 K precluding premises of a structural transition. Secondly, this compound could be a realisation of a quantum spin-ice but no definitive evidence of a magnetisation plateau is found down to T=20 mK.

Ce manuscrit présente une étude des propriétés magnétiques de systèmes géométriquement frustrés, à partir d'approches à la fois expérimentales et théoriques. Cette étude de réseaux de triangles à sommets partagés se divise en trois parties distinctes. La première concerne le composé La3Cu2VO9, constitué d'une assemblée d'agrégats planaires frustrés de 9 spins 1/2. Dans ce système, différents régimes sont successivement stabilisés lorsque la température décroît: le régime paramagnétique haute température de spins individuels est suivi d'un régime paramagnétique de pseudo-spins collectifs 1/2 associés à chacun des agrégats, avant l'apparition sous 2 K de corrélations à courte portée entre agrégats, indiquant une mise en place hiérarchique des corrélations. Les parties suivantes sont dédiées à l'étude des propriétés dynamiques du réseau kagome. Dans ce cadre, nous montrons tout d'abord que le composé langasite Nd3Ga5SiO14, matérialisant un réseau kagome de moments magnétiques anisotropes, ne présente pas d'ordre magnétique ni de gel jusqu'à 2 K, malgré une température de Curie-Weiss comprise entre -15 et -45 K. De plus, nous avons pu observer un ralentissement des fluctuations magnétiques sous 300 K. Enfin, nous présentons une étude numérique de la dynamique de spins du modèle de Heisenberg antiferromagnétique sur le réseau kagome. Nous montrons le développement inattendu d'excitations collectives en dessous de T/J=0.01, bien que les corrélations de spins dans ce système soient à très courte portée. Par ailleurs, certaines excitations sont caractérisées par une distribution non-uniforme du poids spectral, étant interprétée comme un effet de la géométrie spécifique de ce réseau.

Cette thèse se concentre sur l'étude de composés magnétiques géométriquement frustrés où les ions magnétiques se situent aux sommets d'un réseau de tétraèdres partageant leurs sommets: les composés pyrochlores. Deux familles de formule chimique R2M2O7, où R est un lanthanide et M= Ti, Sn, sont particulièrement intéressantes puisqu'elles présentent une grande variété d'états magnétiques exotiques. Premièrement, nous avons étudié le champ cristallin agissant au site de la terre rare dans l'approximation de Stevens où uniquement le terme fondamental est considéré. Un jeu unique de paramètres a été déterminé pour chaque famille considérée grâce à une analyse globale incluant des spectres de neutrons inélastiques de plusieurs composés. Ensuite, nous avons caractérisé avec un large éventail de techniques les propriétés physiques à basse température de Nd2Sn2O7. En dessous de la température de transition Tc=0.91 K, ce composé possède un ordre magnétique à longue portée dans la configuration de spins dite "all-in-all-out". Une persistance de la dynamique de spins a été révélée dans la phase ordonnée, attribuée à des excitations unidimensionnelles de spins. Une dynamique de spins anormalement lente est également reportée dans la phase paramagnétique. Enfin, nous avons apporté quelques informations sur les deux états fondamentaux proposés pour le composé très étudié Tb2Ti2O7: premièrement, l'apparition d'une transition Jahn-Teller à basse température est suggérée mais l'absence d'élargissement des pics de Bragg réfute la présence d'une transition structurale. Enfin ce composé pourrait être un exemple d'une glace de spin quantique mais l'existence d'un plateau d'aimantation n'est pas évident jusqu'à T=20 mK. / This Phd thesis focuses on the study of magnetically frustrated compounds where magnetic ions lie at the vertices of a corner-sharing tetrahedra network: the pyrochlore compounds. The two series of chemical formula R2M2O7, where R is a lanthanide and M=Ti, Sn, are of peculiar interest since they display a large variety of exotic magnetic ground states. First, we have studied the crystal-electric-field acting at the rare earth within the Stevens approximation where only the ground state multiplet is considered. A single set of parameters for each families of interest has been determined through a global analysis including several inelastic neutron scattering spectra of various compounds. Then, we have characterised with a large panel of techniques the low temperature physical properties of Nd2Sn2O7. This compound enters a long-range magnetic order at transition temperature Tc=0.91 K with an ``all-in-all-out'' spin configuration. A persistence of spin dynamics has been found in the ordered phase, ascribed to one-dimensional spin loops excitations. Anomalously slow paramagnetic spin fluctuations are also reported. Finally, we have brought information on the two proposed ground states of the widely studied compound Tb2Ti2O7: first, a Jahn-Teller transition is claimed to occur at low temperatures but no broadening of the Bragg peaks is seen down to T=4 K precluding premises of a structural transition. Secondly, this compound could be a realisation of a quantum spin-ice but no definitive evidence of a magnetisation plateau is found down to T=20 mK.

Nous nous sommes intéressés à la description de la dynamique d'un liquide surfondu en étudiant un modèle qui repose sur un ingrédient simple. En partant d'un système de Lennard-Jones monodisperse dans le plan euclidien, nous avons ajouté de la frustration en courbant le plan de sorte à former une sphère de rayon arbitraire. A l'aide d'un algorithme de dynamique moléculaire sphérique, nous avons montré que ce système présentait bien une dynamique vitreuse d'équilibre, caractérisée par la fonction de diffusion intermédiaire incohérente $F_s(k,t)$, qui ralentit fortement et change de comportement à basse température, pour une faible variation de la statique. Le système se comporte comme un verre fort pour les courbures les plus grandes, mais sa fragilité augmente lorsque la courbure diminue. L'allure de $F_s(k,t)$ est également modifiée quand la courbure diminue, ce que nous avons essayé d'expliquer par l'étude de la théorie de couplages de modes (MCT) sur la sphère. Nous avons dérivé l'équation dynamique de MCT sphérique puis étudié la limite aux temps longs de sa solution. On obtient une transition dynamique qui est similaire à celle de la MCT euclidienne, ce qui ne permet pas d'expliquer l'effet de courbure sur $F_s(k,t)$, bien que celle-ci ait une influence sur la valeur de la température de transition. Enfin, nous nous sommes intéressés au rôle des "défauts", dont un nombre minimal de $12$ est imposé par la topologie. A basse température, les défauts tendent à se réunir en structures linéaires, ce qui est prévu théoriquement et observé dans certaines expériences. Les défauts ont une contribution importante à la relaxation, sans pour autant que l'influence des autres particules ne soit négligeable. / We are interested in the description of the dynamics of a supercooled liquid through the study of a model which relies on a simple geometrical ingredient. Starting from a monodisperse Lennard-Jones system on the euclidean plane, we add frustration by curving the space to form a sphere of arbitrary radius. Using a molecular dynamics algorithm, we showed that this system indeed behaves like a glassy liquid at equilibrium. The dynamics, caracterized by the self-intermediate scattering function $F_s(k,t)$, slows down strongly and changes shape at low temperature, for a small variation of the statics. The system behaves like a strong glass for high curvatures, but its fragility increases when the curvature decreases. The shape of $F_s(k,t)$ is also modified when the curvature decreases, which we tried to explain theoretically through the study of the mode coupling theory (MCT) on the sphere. We derived the dynamical equation of spherical MCT and studied the long time limit of its solution. We predict a dynamic transition similar to the one predicted by euclidean MCT, which does not allow us to explain the effect of curvature on $F_s(k,t)$, though the curvature has an influence on the value of the transition temperature. Finally, we studied the role of "defects", among which a minimal number of $12$ is imposed by topology. At low temperature, the defects tend to form linear structures, as predicted theoretically and observed in some experiments. The defects have a strong contribution in the relaxation; however, the role of other particles is not negligible.

Ma motivation lors de mon doctorat fut d'examiner le comportement coopératif dans des systèmes complexes en utilisant les méthodes de la physique statistique et de l'informatique. Le but de mon travail fut d'étudier le comportement critique des systèmes à N corps durant leurs transitions de phase et de décrire de façon analytique leurs caractéristiques universelles, au moyen de calculs numériques. Afin d'y arriver j'ai effectué des études dans quatre sujets différents qui sont présentés dans la dissertation de la manière suivante:<br /><br />Après une brève introduction, j'ai résumé les points capitaux en relation avec les résultats théoriques. J'ai brièvement abordé le sujet des transitions de phase et des phénomènes critiques, de même que la théorie des classes d'universalité et des exposants critiques. Ensuite j'ai introduit les modèles statistiques important qui sont examinés plus tard dans la thèse et j'ai donné une petite description des modèles désordonnés. Dans le chapitre suivant, j'ai tout d'abord mis en avant les définitions de la théorie des graphes dont j'ai eu besoin pour introduire les structures géométriques appliquées et j'ai passé en revue les principales propriétés des réseaux régulières et j'ai défini les conditions de bord généralement utilisées. J'ai terminé ce chapitre avec une petite introduction sur les réseaux complexes. Le chapitre suivant contient les méthodes numériques appliquées que j'ai utilisées au cours des études numériques. J'ai écrit quelques mots sur les méthodes de Monte-Carlo et j'ai introduit l'algorithme d'optimisation combinatoire utilisé, et ses justifications mathématiques. Pour terminer j'ai décrit mes propres techniques pour générer des réseaux sans échelle.<br /><br />Suite à cette introduction théorique les résultats scientifiques ont été présentés de la manière suivante:<br /><br />Le 1er sujet auquel je me suis intéressé est une étude des transitions de phase hors équilibre dans les réseaux sans échelle de longueur, où la distribution des connectivités était ajustée, de telle façon qu'une transition de phase puisse être réalisée même dans les réseaux réalistes ayant un degré exposant γ ≤ 3. Le système hors équilibre étudié était le "contact process" qui est un modèle de réaction-diffusion appartenant à la classe d'universalité de la percolation dirigé.<br /><br />Le deuxième problème que j'ai étudié fut le modèle de Potts aléatoire ferromagnétique avec de grandes valeurs de $q$ sur des réseaux évolutifs sans échelle. Ce problème est équivalent à un problème de coopération optimale, où les agents essaient de trouver une situation optimale, où les bénéfices de coopération de paire (ici les couplages de Potts) et la somme totale du support, qui est la même pour tous les projets (introduite ici comme la température), sont maximisés. Une transition de phase apparaît dans le système entre un état où tous les agents sont corrélés, et un état désordonné à haute température. J'ai examiné ce modèle en utilisant un algorithme d'optimisation combinatoire sur les réseaux de Barabási-Albert sans échelle de longueur avec des couplages homogènes et aussi avec des couplages pondérés par des variables aléatoires indépendantes, suivant une distribution quasi-continue avec différents intensité de désordre.<br /><br />Le troisième problème examiné fut en rapport également avec le modèle de Potts ferromagnétique aléatoire à grand nombre d'états. J'ai examiné la densité critique des amas qui touchent l'un ou l'autre des bords dans une géométrie rectangulaire. Conformément à une prédiction de la théorie conforme je me suis attendu au même comportement que celui dérivé exactement pour la percolation critique dans des bandes infinies. J'ai calculé des moyennes à l'aide de l'algorithme d'optimisation combinatoire mentionné ci-dessus et j'ai comparé les moyennes numériques aux courbes théoriques attendues.<br /><br />Le dernier problème que j'ai étudié fut le modèle antiferromagnétique d'Ising bidimensionnel sur réseau triangulaire à température zéro en l'absence de champ extérieur. Ce modèle a été intensément étudié au cours des deux dernières décennies, dans la mesure où il montre les caractéristiques exotiques à l'équilibre due à la frustration géométrique. Cependant des explications contradictoires ont été publiées dans la littérature à propos du comportement dynamique en hors équilibre, suivant qu'il était caractérisé par une croissance diffusive avec correction logarithmique ou par une dynamique sous diffusives avec des exposants effectifs. Mon but fut de trouver des preuves indépendantes pour l'une des explications et d'examiner le comportement dynamique dans le régime de vieillissement.

Cette étude expérimentale est consacrée à la structure cristalline et aux propriétés magnétiques des phases orthorhombiques ANb2O6 (A = métaux magnétiques) qui ont retenues notre attention en tant que système Ising modèle quasi 1D. Ce comportement magnétique original de basse dimension résulte à la fois de la force des interactions magnétiques le long des chaînes d'atomes magnétiques quasi-unidimensionnelles, et à la faiblesse des interactions entre les chaînes qui sont de nature antiferromagnétique. Lorsque ces composés sont ordonnés l’ensemble de ces interactions inter et intra chaîne conduit à un ordre antiferromagnétique. Notre investigation s’appuie sur une caractérisation systématique de la série de composés AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe et Co), par des mesures variées et complémentaires, notamment: diffraction des rayons X à température ambiante, diffraction de neutrons au dessus et en dessous de la température d'ordre magnétique, mesures magnétiques : évolution thermique de courbes d’aimantation isochamp et mesures d’aimantation isotherme. De plus, des mesures de la chaleur spécifique et de spectroscopie Mössbauer ont été réalisées sur certains échantillons sélectionnés. Nous avons mis à jour, selon la concentration, des comportement très différents dans les systèmes pseudo binaires Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni qui peuvent soit présenter un état ordonné soit conserver un état paramagnétique jusqu'à de très basses températures. Nos mesures démontrent que la température d’ordre magnétique et les vecteurs de propagations diffèrent sensiblement selon la composition car ces systèmes sont caractérisés par une compétition entre les interactions magnétiques mises en jeu dans un réseau triangulaire interchaines. Cette étude montre que le désordre cationique Fe/Co induit une réduction substantielle des interactions tant inter que intra chaînes, ce qui traduit la tendance à défavoriser l’établissement d’un ordre magnétique à longue portée. De manière similaire, le système NixFe1-xNb2O6 ne présente pas d’ordre magnétique pour x=0,2 et ceci jusqu’à 400 mk au moins. / Este trabalho é dedicado à investigação das propriedades estruturais e magnéticas destes compostos de estrutura ortorrômbica (A = metais magnéticos) ANb2O6 que chamaram nossa atenção como um sistema de Ising quase-1D. Esse comportamento magnético original de baixa dimensionalidade é resultado das interações magnéticas ao longo das cadeias de átomos magnéticos quase uni-dimensional, e ainda pelas fracas interações antiferromagnética entre as cadeias. Quando esses compostos são ordenadas todas essas interações dentro e entre as cadeias leva a uma ordem global antiferromagnético. Nossa investigação é baseada em uma caracterização sistemática da série de compostos AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe e Co), por diferentes tipos de medidas complementares, tais como: difração de raios X à temperatura ambiente, difração de nêutrons acima e abaixo da temperatura de ordenamento magnético, medidas magnéticas: evolução térmica das curvas de magnetização e isoterma de magnetização sob variação de campo aplicado. Além disso, medidas de calor específico e espectroscopia Mössbauer foram realizadas em algumas amostras selecionadas. Nós encontramos interessantes resultados, para diferentes concentrações, com diferentes comportamentos nos sistemas pseudobinários Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni, que podem permanecer no estado paramagnético até temperaturas muito baixas ou ordenarse dependendo da série analisada. Nossas medidas mostram que a temperatura de ordenamento magnético e vetores de propagação diferem substancialmente, dependendo da composição, por esses sistemas serem caracterizados por uma competição entre as interações magnéticas que estão envolvidas em uma rede triangular intermoleculares. Este estudo mostra que a desordem catiônicos Fe/Co induz uma redução substancial em ambas as interações dentro das; e entre as; cadeias, refletindo a tendência de se opor à criação de uma ordem de longo alcance magnético. Da mesma forma, o sistema NixFe1-xNb2O6 não mostra ordenamento magnético nem em medidas de até 400 mk realizadas para x = 0,2. / This work is dedicated to the investigation of structural and magnetic properties of these compounds with orthorhombic structure (A = magnetic metals) ANb2O6 that caught our attention as a system of quasi-1D Ising. This unique magnetic behavior is the result of low-dimensional magnetic interaction along the chains of magnetic atoms almost uni-dimensional, and also by weak antiferromagnetic interactions between the chains. When these compounds are ordered all these interactions between and within the chain leads to a global antiferromagnetic order. Our research is based on a systematic characterization of the series of compounds AxA'1-xNb2O6 (A et A' = Ni, Fe and Co) by differents types of complementary measures, such as X-ray diffraction at room temperature, neutron diffraction above and below the magnetic ordering temperature, magnetic measurements: thermal evolution of magnetization curves and isotherm magnetization variation in applied field. In addition, specific heat measurements and Mössbauer spectroscopy were performed on some selected samples. We found interesting results depending on the concentration, different behaviors on these pseudo binary systems Ni-Fe, Fe-Co, or Co-Ni, which can remain in the paramagnetic state up to very low temperatures or to order depending on the series analyzed. Our measurements show that the magnetic ordering temperature and propagation vectors differ substantially depending on the composition, for these systems are characterized by a competition between magnetic interactions that are involved in a triangular lattice intermolecular. This study shows that disorder cationic Fe / Co induced a substantial reduction in both the interactions within and between them; chains, reflecting the tendency to oppose the creation of a long-range magnetic order. Likewise, the system NixFe1-xNb2O6 dont shows magnetic ordering even at measures taken up to 400 mk for x = 0.2.

Cette étude expérimentale est consacrée à la structure cristalline et aux propriétés magnétiques des phases orthorhombiques ANb2O6 (A = métaux magnétiques) qui ont retenues notre attention en tant que système Ising modèle quasi 1D. Ce comportement magnétique original de basse dimension résulte à la fois de la force des interactions magnétiques le long des chaînes d'atomes magnétiques quasi-unidimensionnelles, et à la faiblesse des interactions entre les chaînes qui sont de nature antiferromagnétique. Lorsque ces composés sont ordonnés l’ensemble de ces interactions inter et intra chaîne conduit à un ordre antiferromagnétique. Notre investigation s’appuie sur une caractérisation systématique de la série de composés AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe et Co), par des mesures variées et complémentaires, notamment: diffraction des rayons X à température ambiante, diffraction de neutrons au dessus et en dessous de la température d'ordre magnétique, mesures magnétiques : évolution thermique de courbes d’aimantation isochamp et mesures d’aimantation isotherme. De plus, des mesures de la chaleur spécifique et de spectroscopie Mössbauer ont été réalisées sur certains échantillons sélectionnés. Nous avons mis à jour, selon la concentration, des comportement très différents dans les systèmes pseudo binaires Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni qui peuvent soit présenter un état ordonné soit conserver un état paramagnétique jusqu'à de très basses températures. Nos mesures démontrent que la température d’ordre magnétique et les vecteurs de propagations diffèrent sensiblement selon la composition car ces systèmes sont caractérisés par une compétition entre les interactions magnétiques mises en jeu dans un réseau triangulaire interchaines. Cette étude montre que le désordre cationique Fe/Co induit une réduction substantielle des interactions tant inter que intra chaînes, ce qui traduit la tendance à défavoriser l’établissement d’un ordre magnétique à longue portée. De manière similaire, le système NixFe1-xNb2O6 ne présente pas d’ordre magnétique pour x=0,2 et ceci jusqu’à 400 mk au moins. / Este trabalho é dedicado à investigação das propriedades estruturais e magnéticas destes compostos de estrutura ortorrômbica (A = metais magnéticos) ANb2O6 que chamaram nossa atenção como um sistema de Ising quase-1D. Esse comportamento magnético original de baixa dimensionalidade é resultado das interações magnéticas ao longo das cadeias de átomos magnéticos quase uni-dimensional, e ainda pelas fracas interações antiferromagnética entre as cadeias. Quando esses compostos são ordenadas todas essas interações dentro e entre as cadeias leva a uma ordem global antiferromagnético. Nossa investigação é baseada em uma caracterização sistemática da série de compostos AxA’1-xNb2O6 (A et A’ = Ni, Fe e Co), por diferentes tipos de medidas complementares, tais como: difração de raios X à temperatura ambiente, difração de nêutrons acima e abaixo da temperatura de ordenamento magnético, medidas magnéticas: evolução térmica das curvas de magnetização e isoterma de magnetização sob variação de campo aplicado. Além disso, medidas de calor específico e espectroscopia Mössbauer foram realizadas em algumas amostras selecionadas. Nós encontramos interessantes resultados, para diferentes concentrações, com diferentes comportamentos nos sistemas pseudobinários Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni, que podem permanecer no estado paramagnético até temperaturas muito baixas ou ordenarse dependendo da série analisada. Nossas medidas mostram que a temperatura de ordenamento magnético e vetores de propagação diferem substancialmente, dependendo da composição, por esses sistemas serem caracterizados por uma competição entre as interações magnéticas que estão envolvidas em uma rede triangular intermoleculares. Este estudo mostra que a desordem catiônicos Fe/Co induz uma redução substancial em ambas as interações dentro das; e entre as; cadeias, refletindo a tendência de se opor à criação de uma ordem de longo alcance magnético. Da mesma forma, o sistema NixFe1-xNb2O6 não mostra ordenamento magnético nem em medidas de até 400 mk realizadas para x = 0,2. / This work is dedicated to the investigation of structural and magnetic properties of these compounds with orthorhombic structure (A = magnetic metals) ANb2O6 that caught our attention as a system of quasi-1D Ising. This unique magnetic behavior is the result of low-dimensional magnetic interaction along the chains of magnetic atoms almost uni-dimensional, and also by weak antiferromagnetic interactions between the chains. When these compounds are ordered all these interactions between and within the chain leads to a global antiferromagnetic order. Our research is based on a systematic characterization of the series of compounds AxA'1-xNb2O6 (A et A' = Ni, Fe and Co) by differents types of complementary measures, such as X-ray diffraction at room temperature, neutron diffraction above and below the magnetic ordering temperature, magnetic measurements: thermal evolution of magnetization curves and isotherm magnetization variation in applied field. In addition, specific heat measurements and Mössbauer spectroscopy were performed on some selected samples. We found interesting results depending on the concentration, different behaviors on these pseudo binary systems Ni-Fe, Fe-Co, or Co-Ni, which can remain in the paramagnetic state up to very low temperatures or to order depending on the series analyzed. Our measurements show that the magnetic ordering temperature and propagation vectors differ substantially depending on the composition, for these systems are characterized by a competition between magnetic interactions that are involved in a triangular lattice intermolecular. This study shows that disorder cationic Fe / Co induced a substantial reduction in both the interactions within and between them; chains, reflecting the tendency to oppose the creation of a long-range magnetic order. Likewise, the system NixFe1-xNb2O6 dont shows magnetic ordering even at measures taken up to 400 mk for x = 0.2.