Thèse de doctorat : Physique et physico-chimie de la matière et des matériaux : Metz : 2001. / Thèse : 2001METZ036S. Bibliogr. p. 165-170.

La théorie de la rigidité permet de prédire les comportements de nombreuses propriétés de verres, que ce soit avec la composition, la température ou la pression, tout en réduisant la structure de ceux-ci à un simple critère mécanique : flexible, isostatique ou rigide sur-contraint. Des travaux récents ont mis en évidence l'utilité d'une telle analyse, tant de manière expérimentale que théorique. Dans cette thèse, nous appliquons une méthode d'établissement de contraintes à partir de simulations par dynamique moléculaire, afin d'explorer la rigidité dans différentes conditions de température, pression ou composition pour des verres ayant des potentiels d'application. Cet algorithme de dénombrement de contraintes, radiales ou angulaires, nous a permis de définir des zones de compositions particulières dans les verres d'oxydes, avec une compréhension différente de la structure et des contraintes entourant les ions dans la silice. Par la suite, nous avons aussi pu montrer des effets topologiques faibles des gaz nobles dans la silice, et relier les anomalies dynamiques observées dans la silice sous pression à des conditions de rigidité du réseau. / Rigidity theory allows to predict the behavior of many properties of glasses with respect to composition, while considering the underlying network as simple mechanical trusses that can be flexible, isostatic or stressed-rigid. Some recent works showed how useful such an analysis can be, either theoretically or experimentally. In the thesis we will use a method to analyse topological constraints from molecular dynamics simulations in order to establish the rigidity of silica systems of interest under various conditions of composition, pressure and temperature. Applying this constraints counting algorithm to radial and angular constraints in soda-lime systems allowed us to establish composition intervals of isostatic properties while giving a novel comprehension of the constraints and the structure surrounding the ions. We later highlight the faint influence of noble gases atoms upon silica when melted in the bulk. That study also allowed us to link dynamical anomalies of silica under pressure to rigidity changes of the network.

La théorie de la rigidité permet de prédire l'évolution en fonction de la composition de nombreuses propriétés des verres, en réduisant la structure moléculaire de ces derniers à de simples treillis mécaniques pouvant être flexibles, isostatiques ou rigides sur-contraints. Originellement développée pour les chalcogénures à température nulle et pression ambiante, cette théorie a été peu à peu étendue. Dans cette thèse, nous nous proposons d'établir une méthode générale d'analyse des contraintes topologiques par Dynamique Moléculaire, dans le but de pouvoir étudier la rigidité de systèmes plus complexes ou soumis à de nouvelles conditions thermodynamiques. Nous montrons ainsi que notre algorithme permet d'étudier aussi bien la rigidité des chalcogénures que des verres d'oxyde tout en off rant une image intuitive de la nature des contraintes à l'échelle atomique. Nous montrons également qu'il est possible de suivre le comportement de ces dernières en fonction de la composition, de la température et de la pression. Cette méthode permet de suivre en fonction de la composition les transitions de rigidité au sein des systèmes ainsi que de mettre en évidence l'existence de phases intermédiaires. Nous rapportons également l'existence d'une phase intermédiaire induite par la pression et montrons que cette dernière présente les mêmes signatures dynamiques et structurales que la phase intermédiaire traditionnelle en composition. En fin, nous mettons en évidence le caractère fortement hétérogène des contraintes topologiques au sein du réseau vitreux.

Reproduction de : Habilitation à diriger des recherches : Sciences physiques. Physique : Lille 1 : 2006. / N° d'ordre (Lille 1) : 551. Articles en anglais reproduits et intégrés au texte. Titre provenant de la page de titre du document numérisé. Bibliogr. p. 61-66 et bibliogr. des articles. Liste des publications et communications.

Les systèmes vitreux sujets à une diminution de la température présentent une dynamique très lente, et à une valeur suffisamment faible de celle-ci se trouvent dans un état désordonné dit "gelé". Cette thèse traite du cas des verres structuraux, comme les liquides surfondus, et du cas des verres de spins.Dans les deux cas, les scénarios physiques issus des théories de champ moyen sont connus et pourraient être sensibles à l'introduction des fluctuations présentes dans les systèmes de dimension finie. L'étude de leur effet dans les systèmes vitreux étant difficile, nous avons étudié des modèles simples reliés au problème de la transition vitreuse dans lesquels l'effet des fluctuations peut être analysé en détail.Concernant les verres structuraux, nous étudions tout d'abord le retour à la convexité de l’énergie libre d'un système unidimensionnel où les fluctuations sont contraintes par la taille finie du système. Ensuite, nous étudions le rôle des fluctuations de "courte" et de "longue" portée dans un système vitreux appelé ``modèle de plaquette'' en comparant les propriétés thermodynamiques du système connues sur réseaux Euclidiens à celles que nous avons obtenues sur un réseau "en arbre". Enfin, nous étudions l'existence de fluctuations spatio-temporelles au sein d'un modèle de systèmes à dynamique activée couplés via un bain thermal à faible température.Concernant les verres de spins, nous construisons une approche du groupe de renormalisation non-perturbatif afin de décrire l'effet des fluctuations critiques sur les propriétés critiques du verre de spin d'Ising en champ nul en dimensions inférieures à six. / When the temperature diminishes, glassy systems present a very sluggish dynamics and at low enough temperature can finish in some arrested disordered state. This thesis deals about the case of structural glasses, to which category supercooled liquids belong to, and spin glasses.In these two cases the physical scenarios issued from the mean-field theories are known and could be fragile to the introduction of fluctuations that are present in finite-dimensional systems. Since the study of the effect of fluctuations in glassy systems is a daunting task, the aim of this thesis is to study simple related problems in which the effect of fluctuations can be thoroughly investigated.For the structural-glass case, we study first the return to convexity of the free energy of a uni-dimensional finite-size system where fluctuations are restricted by the finite size of the system. Then, we study the role of "short"- and "long"-range fluctuations in a glass-former model called ``plaquette model'' in comparing the thermodynamic properties of the system which are known on Euclidean lattices with the ones we obtained on a "tree" lattice. Finally, we study the existence of space-time fluctuations in a model made of activated-dynamics systems coupled via a thermal bath at low temperature.For the spin-glass case, we construct a scheme for the nonperturbative renormalization group to describe the effect of critical fluctuations on the critical properties of the Ising spin glass in zero field in dimensions lower than six.

Nous nous sommes intéressés à la description de la dynamique d'un liquide surfondu en étudiant un modèle qui repose sur un ingrédient simple. En partant d'un système de Lennard-Jones monodisperse dans le plan euclidien, nous avons ajouté de la frustration en courbant le plan de sorte à former une sphère de rayon arbitraire. A l'aide d'un algorithme de dynamique moléculaire sphérique, nous avons montré que ce système présentait bien une dynamique vitreuse d'équilibre, caractérisée par la fonction de diffusion intermédiaire incohérente $F_s(k,t)$, qui ralentit fortement et change de comportement à basse température, pour une faible variation de la statique. Le système se comporte comme un verre fort pour les courbures les plus grandes, mais sa fragilité augmente lorsque la courbure diminue. L'allure de $F_s(k,t)$ est également modifiée quand la courbure diminue, ce que nous avons essayé d'expliquer par l'étude de la théorie de couplages de modes (MCT) sur la sphère. Nous avons dérivé l'équation dynamique de MCT sphérique puis étudié la limite aux temps longs de sa solution. On obtient une transition dynamique qui est similaire à celle de la MCT euclidienne, ce qui ne permet pas d'expliquer l'effet de courbure sur $F_s(k,t)$, bien que celle-ci ait une influence sur la valeur de la température de transition. Enfin, nous nous sommes intéressés au rôle des "défauts", dont un nombre minimal de $12$ est imposé par la topologie. A basse température, les défauts tendent à se réunir en structures linéaires, ce qui est prévu théoriquement et observé dans certaines expériences. Les défauts ont une contribution importante à la relaxation, sans pour autant que l'influence des autres particules ne soit négligeable. / We are interested in the description of the dynamics of a supercooled liquid through the study of a model which relies on a simple geometrical ingredient. Starting from a monodisperse Lennard-Jones system on the euclidean plane, we add frustration by curving the space to form a sphere of arbitrary radius. Using a molecular dynamics algorithm, we showed that this system indeed behaves like a glassy liquid at equilibrium. The dynamics, caracterized by the self-intermediate scattering function $F_s(k,t)$, slows down strongly and changes shape at low temperature, for a small variation of the statics. The system behaves like a strong glass for high curvatures, but its fragility increases when the curvature decreases. The shape of $F_s(k,t)$ is also modified when the curvature decreases, which we tried to explain theoretically through the study of the mode coupling theory (MCT) on the sphere. We derived the dynamical equation of spherical MCT and studied the long time limit of its solution. We predict a dynamic transition similar to the one predicted by euclidean MCT, which does not allow us to explain the effect of curvature on $F_s(k,t)$, though the curvature has an influence on the value of the transition temperature. Finally, we studied the role of "defects", among which a minimal number of $12$ is imposed by topology. At low temperature, the defects tend to form linear structures, as predicted theoretically and observed in some experiments. The defects have a strong contribution in the relaxation; however, the role of other particles is not negligible.