Lobtention dun bon contraste en imagerie médicale est un pré-requis à un examen de qualité. Limagerie médicale basée sur la résonance nucléaire magnétique utilise diverses substances magnétiques comme agent de contraste. Le développement dagents de contraste à la fois plus performants et plus économiques sappuie fortement sur létude fondamentale des propriétés magnétiques de divers matériaux potentiellement utilisables. Dans ce travail, deux voies ont été poursuivies. La première partie est consacrée à des matériaux à transition de spin, qui pourraient être utilisés comme agents de contraste en résonance magnétique, pour autant que leur température de transition soit voisine de celle du corps humain. En effet, ces matériaux ont la particularité de posséder deux états magnétiques différents et, sous linfluence dune perturbation telle que la pression ou la température, peuvent passer dun état à lautre, à savoir létat paramagnétique ou diamagnétique. Les complexes de fer(II) étudiés sont basés sur des ligands tri-pyrazolyl borate et méthane. Une autre voie suivie pour améliorer le diagnostic médical est le développement et lutilisation de nanoparticules magnétiques fonctionnelles pour la détection et/ou le traitement des cellules cancéreuses. Dans la deuxième partie de ce travail, les propriétés magnétiques de nanoparticules ferriques préparées par deux méthodes différentes sont investiguées. La spectroscopie Mössbauer est largement utilisée dans cette thèse et les résultats obtenus par cette technique constituent la contribution principale de lauteur au travail. Cette technique, basée sur la fluorescence résonnante sans recul des rayons gamma, permet létude des interactions hyperfines de matériaux solides contenant du fer. Appliquée aux matériaux à transition de spin et aux nanoparticules, deux champs dapplication bien distincts, la spectroscopie Mössbauer fournit des informations structurelles et magnétiques. Elle complémente admirablement dautres techniques macroscopiques et microscopiques, comme la magnétométrie, la microscopie électronique et la diffraction des rayons X. Les autres techniques qui ont été utilisées par lauteur sont la magnétométrie et la relaxation des muons. Cest la première fois, que cette dernière technique est introduite dans léventail des techniques exploitées à lUniversité de Liège.

Cette thèse se concentre sur l'étude de composés magnétiques géométriquement frustrés où les ions magnétiques se situent aux sommets d'un réseau de tétraèdres partageant leurs sommets: les composés pyrochlores. Deux familles de formule chimique R2M2O7, où R est un lanthanide et M= Ti, Sn, sont particulièrement intéressantes puisqu'elles présentent une grande variété d'états magnétiques exotiques. Premièrement, nous avons étudié le champ cristallin agissant au site de la terre rare dans l'approximation de Stevens où uniquement le terme fondamental est considéré. Un jeu unique de paramètres a été déterminé pour chaque famille considérée grâce à une analyse globale incluant des spectres de neutrons inélastiques de plusieurs composés. Ensuite, nous avons caractérisé avec un large éventail de techniques les propriétés physiques à basse température de Nd2Sn2O7. En dessous de la température de transition Tc=0.91 K, ce composé possède un ordre magnétique à longue portée dans la configuration de spins dite "all-in-all-out". Une persistance de la dynamique de spins a été révélée dans la phase ordonnée, attribuée à des excitations unidimensionnelles de spins. Une dynamique de spins anormalement lente est également reportée dans la phase paramagnétique. Enfin, nous avons apporté quelques informations sur les deux états fondamentaux proposés pour le composé très étudié Tb2Ti2O7: premièrement, l'apparition d'une transition Jahn-Teller à basse température est suggérée mais l'absence d'élargissement des pics de Bragg réfute la présence d'une transition structurale. Enfin ce composé pourrait être un exemple d'une glace de spin quantique mais l'existence d'un plateau d'aimantation n'est pas évident jusqu'à T=20 mK. / This Phd thesis focuses on the study of magnetically frustrated compounds where magnetic ions lie at the vertices of a corner-sharing tetrahedra network: the pyrochlore compounds. The two series of chemical formula R2M2O7, where R is a lanthanide and M=Ti, Sn, are of peculiar interest since they display a large variety of exotic magnetic ground states. First, we have studied the crystal-electric-field acting at the rare earth within the Stevens approximation where only the ground state multiplet is considered. A single set of parameters for each families of interest has been determined through a global analysis including several inelastic neutron scattering spectra of various compounds. Then, we have characterised with a large panel of techniques the low temperature physical properties of Nd2Sn2O7. This compound enters a long-range magnetic order at transition temperature Tc=0.91 K with an ``all-in-all-out'' spin configuration. A persistence of spin dynamics has been found in the ordered phase, ascribed to one-dimensional spin loops excitations. Anomalously slow paramagnetic spin fluctuations are also reported. Finally, we have brought information on the two proposed ground states of the widely studied compound Tb2Ti2O7: first, a Jahn-Teller transition is claimed to occur at low temperatures but no broadening of the Bragg peaks is seen down to T=4 K precluding premises of a structural transition. Secondly, this compound could be a realisation of a quantum spin-ice but no definitive evidence of a magnetisation plateau is found down to T=20 mK.

Cette thèse se concentre sur l'étude de composés magnétiques géométriquement frustrés où les ions magnétiques se situent aux sommets d'un réseau de tétraèdres partageant leurs sommets: les composés pyrochlores. Deux familles de formule chimique R2M2O7, où R est un lanthanide et M= Ti, Sn, sont particulièrement intéressantes puisqu'elles présentent une grande variété d'états magnétiques exotiques. Premièrement, nous avons étudié le champ cristallin agissant au site de la terre rare dans l'approximation de Stevens où uniquement le terme fondamental est considéré. Un jeu unique de paramètres a été déterminé pour chaque famille considérée grâce à une analyse globale incluant des spectres de neutrons inélastiques de plusieurs composés. Ensuite, nous avons caractérisé avec un large éventail de techniques les propriétés physiques à basse température de Nd2Sn2O7. En dessous de la température de transition Tc=0.91 K, ce composé possède un ordre magnétique à longue portée dans la configuration de spins dite "all-in-all-out". Une persistance de la dynamique de spins a été révélée dans la phase ordonnée, attribuée à des excitations unidimensionnelles de spins. Une dynamique de spins anormalement lente est également reportée dans la phase paramagnétique. Enfin, nous avons apporté quelques informations sur les deux états fondamentaux proposés pour le composé très étudié Tb2Ti2O7: premièrement, l'apparition d'une transition Jahn-Teller à basse température est suggérée mais l'absence d'élargissement des pics de Bragg réfute la présence d'une transition structurale. Enfin ce composé pourrait être un exemple d'une glace de spin quantique mais l'existence d'un plateau d'aimantation n'est pas évident jusqu'à T=20 mK. / This Phd thesis focuses on the study of magnetically frustrated compounds where magnetic ions lie at the vertices of a corner-sharing tetrahedra network: the pyrochlore compounds. The two series of chemical formula R2M2O7, where R is a lanthanide and M=Ti, Sn, are of peculiar interest since they display a large variety of exotic magnetic ground states. First, we have studied the crystal-electric-field acting at the rare earth within the Stevens approximation where only the ground state multiplet is considered. A single set of parameters for each families of interest has been determined through a global analysis including several inelastic neutron scattering spectra of various compounds. Then, we have characterised with a large panel of techniques the low temperature physical properties of Nd2Sn2O7. This compound enters a long-range magnetic order at transition temperature Tc=0.91 K with an ``all-in-all-out'' spin configuration. A persistence of spin dynamics has been found in the ordered phase, ascribed to one-dimensional spin loops excitations. Anomalously slow paramagnetic spin fluctuations are also reported. Finally, we have brought information on the two proposed ground states of the widely studied compound Tb2Ti2O7: first, a Jahn-Teller transition is claimed to occur at low temperatures but no broadening of the Bragg peaks is seen down to T=4 K precluding premises of a structural transition. Secondly, this compound could be a realisation of a quantum spin-ice but no definitive evidence of a magnetisation plateau is found down to T=20 mK.