Thermal cracking is an industrial process sensitive to both temperature and pressure operating conditions. The use of internally ribbed reactors is a passive method to enhance the chemical selectivity of the process, thanks to a significant increase of heat transfer. However, this method also induces an increase in pressure loss, which is damageable to the chemical yield and must be quantified. Because of the complexity of turbulence and chemical kinetics, and as detailed experimental measurements are difficult to conduct, the real advantage of such geometries in terms of selectivity is however poorly known and difficult to assess. This work aims both at evaluating the real benefits of internally ribbed reactors in terms of chemical yields and at proposing innovative and optimized reactor designs. This is made possible using the Large Eddy Simulation (LES) approach, which allows to study in detail the reactive flow inside several reactor geometries. The AVBP code, which solves the Navier-Stokes compressible equations for turbulent flows, is used in order to simulate thermal cracking thanks to a dedicated numerical methodology. In particular, the effect of pressure loss and heat transfer on chemical conversion is compared for both a smooth and a ribbed reactor in order to conclude about the impact of wall roughness in industrial operating conditions. An optimization methodology, based on series of LES and Gaussian process, is finally developed and an innovative reactor design for thermal cracking applications, which maximizes the chemical yield, is proposed

Le procédé de craquage thermique est un procédé industriel sensible aux conditions de température et de pression. L’utilisation de réacteurs aux parois nervurées est une méthode permettant d’améliorer la sélectivité chimique du procédé en augmentant considérablement les transferts de chaleur. Cependant, cette méthode induit une augmentation des pertes de charge dans le réacteur, ce qui est dommageable pour le rendement chimique et doit être quantifié. En raison de la complexité de l’écoulement turbulent et de la cinétique chimique, le gain réel offert par ces géométries en termes de sélectivité chimique est toutefois mal connu et difficile à estimer, d’autant plus que des mesures expérimentales détaillées sont très rares et difficiles à mener. L’objectif de ce travail est double: d’une part évaluer le gain réel des parois nervurées sur le rendement chimique; d’autre part proposer de nouveaux designs de réacteurs offrant une sélectivité chimique optimale. Ceci est rendu possible par l’approche de simulation numérique aux grandes échelles (LES), qui est utilisée pour étudier l’écoulement réactif à l’intérieur de diverses géométries de réacteurs. Le code AVBP, qui résout les équations de Navier Stokes compressibles pour les écoulements turbulents, est utilisé pour simuler le procédé grâce à une méthodologie numérique adaptée. En particulier, les effets des pertes de charge et du transfert thermique sur la conversion chimique sont comparés pour un réacteur lisse et un réacteur nervuré afin de quantifier l’impact de la rugosité de paroi dans des conditions d’utilisation industrielles. Une méthodologie d’optimisation du design des réacteurs, basée sur plusieurs simulations numériques et les processus Gaussiens, est finalement mise au point et utilisée pour aboutir à un design de réacteur de craquage thermique innovant, maximisant le rendement chimique / Thermal cracking is an industrial process sensitive to both temperature and pressure operating conditions. The use of internally ribbed reactors is a passive method to enhance the chemical selectivity of the process, thanks to a significant increase of heat transfer. However, this method also induces an increase in pressure loss, which is damageable to the chemical yield and must be quantified. Because of the complexity of turbulence and chemical kinetics, and as detailed experimental measurements are difficult to conduct, the real advantage of such geometries in terms of selectivity is however poorly known and difficult to assess. This work aims both at evaluating the real benefits of internally ribbed reactors in terms of chemical yields and at proposing innovative and optimized reactor designs. This is made possible using the Large Eddy Simulation (LES) approach, which allows to study in detail the reactive flow inside several reactor geometries. The AVBP code, which solves the Navier-Stokes compressible equations for turbulent flows, is used in order to simulate thermal cracking thanks to a dedicated numerical methodology. In particular, the effect of pressure loss and heat transfer on chemical conversion is compared for both a smooth and a ribbed reactor in order to conclude about the impact of wall roughness in industrial operating conditions. An optimization methodology, based on series of LES and Gaussian process, is finally developed and an innovative reactor design for thermal cracking applications, which maximizes the chemical yield, is proposed

Pour améliorer l'efficacité des procédés thermiques de craquages et réduire les phénomènes de cokage liés à la température de paroi trop élevée, l'utilisation de tubes nervurés est une technique potentiellement car elle permet d'améliorer le mélange et d'augmenter les transferts de chaleur. Cependant, la perte de charge est significativement augmentée. En raison de la complexité de l'écoulement turbulent, du système chimique et du couplage turbulencechimie, il est difficile d'estimer a priori la perte réelle en termes de sélectivité des tubes nervurés. Les expériences représentatives de laboratoire combinant turbulence, transferts de chaleur et chimie sont très rares et trop coûteuses à l'échelle industrielle. Dans ce travail, l'approche simulation aux grandes échelles résolue à la paroi (WRLES) est utilisée pour étudier écoulement non-réactif puis réactif dans des tubes à la fois lisses et nervurés, pour quantifier leur impact sur la turbulence et sur la chimie. Le code AVBP, qui résout les équations de Navier-Stokes compressibles pour les écoulements turbulents, est utilisé avec des schémas chimique réduites du craquage de l'éthane puis du butane. L'écoulement à la paroi est analysé en détail et comparé pour les deux géométries, fournissant des informations utiles pour le développement ultérieur de modèles de parois pour ce type de rugosité. L'impact de la résolution du maillage et du schéma numérique est également discuté, pour trouver le meilleur compromis entre coût et précision de calcul pour une application industrielle. L'impact des structures d'écoulement turbulent ainsi que leurs effets sur le transfert thermique et le mélange sur les réactions chimique sont étudiés à la fois pour les tubes lisses et les tubes nervurés. Perte de pression, transfert de chaleur et conversion chimique sont finalement comparés. / To improve the efficiency of thermal-cracking processes, and to reduce the coking phenomena due to high wall temperature, the use of ribbed tubes is an interesting technique as it allows better mixing and heat transfer. However it also induces significant increase in pressure loss. The complexity of the turbulent flow, the chemical system, and the chemistry-turbulence interaction makes it difficult to estimate a priori the real loss of ribbed tubes in terms of selectivity. Experiments combining turbulence, heat transfer and chemistry are very rare in laboratories and too costly at the industrial scale. In this work, Wall-Resolved Large Eddy Simulation (WRLES) is used to study non-reacting and reacting flows in both smooth and ribbed tubes, to show the impact of the ribs on turbulence and chemistry. Simulations were performed with the code AVBP, which solves the compressible Navier-Stokes equations for turbulent flows, using reduced chemistry scheme of ethane and butane cracking for reacting cases. Special effort was devoted to the wall flow, which is analyzed in detail and compared for both geometries, providing useful information for further development of roughness-type wall models. The impact of grid resolution and numerical scheme is also discussed, to find the best trade-off between computational cost and accuracy for industrial application. Results investigate and analyze the turbulent flow structures, as well as the effect of heat transfer efficiency and mixing on the chemical process in both smooth and ribbed tubes. Pressure loss, heat transfer and chemical conversion are finally compared.