Cette thèse participe au développement d’un combustible particulaire uranium-molybdène dans le cadre de la conversion des réacteurs de recherche de haute-performance en France et à travers le monde, à l’utilisation de combustibles faiblement enrichis (LEU : Low Enriched Uranium à opposer à HEU : High Enriched Uranium). Ce dernier se présente sous la forme d’une dispersion de particules uranifères U(Mo) dans une matrice à base d’aluminium et une question majeure persiste quant à l’interaction se produisant entre le composé U(Mo) et la matrice d’aluminium. En effet, il a été constaté que sous certaines conditions d’irradiation, cette interaction donne lieu à un gonflement instable de la plaque combustible qui résulte d’une percolation accentuée et imprévisible de bulles de gaz de fission à l’interface entre une couche d’interaction formée autour des particules U(Mo) et la matrice aluminium. Cette thèse s’est attachée à développer plusieurs solutions « remèdes » visant à modifier et/ou diminuer, voire inhiber l’interaction combustible/matrice et à améliorer la rétention des bulles de gaz de fission. Pour atteindre ces objectifs, deux voies ont été testées au cours de la thèse, (i) l’amélioration des propriétés microstructurales intrinsèques de l’alliage U(Mo) et (ii) la modification de l’interface âme combustible / matrice, par le dépôt de couches à effet barrière. En ce qui concerne le premier axe de recherche, une campagne de caractérisation des poudres de référence a, au préalable, été réalisée, permettant d’identifier des paramètres clés pour le développement de produits à microstructure « optimisée ». Deux produits innovants ont ainsi été développés puis soumis à caractérisation : une poudre atomisée-broyée et une poudre obtenue par magnésiothermie. Nous avons démontré que ces produits peuvent être un atout vis-à-vis de la problématique de rétention des bulles de gaz de fission. En ce qui concerne la problématique de la formation d’une couche d’interaction, un troisième produit, reposant sur le génie des procédés, a été développé : une poudre U(Mo) atomisée, revêtue d’une couche type alumine. Nous avons démontré qu’une couche comprise entre 100 et 200 nm permettait d’inhiber la croissance d’une couche d’interaction activée thermiquement. Nos recommandations finales ont ainsi pu être données en vue de la réalisation de tests d’irradiation « en-pile » pour la qualification d’un combustible U(Mo) optimisé. / This thesis enters in the Material and Testing Reactors (MTRs) framework where the necessity to use a Low-Enriched Uranium (LEU) fuel has led to the development of a dense fissile material based on U(Mo) alloys. The designed fuel is a composite material, made of dispersed U(Mo) particles embedded in an Al based matrix. Post-Irradiation Examinations of these LEU fuel plates showed that the irradiation behaviour of the fuel is not fit for purpose yet. This is mainly due to the growth of an interaction layer between the fuel and the matrix and to the bad gas retention efficiency of the fuel particles. This thesis had for purpose the development of several solutions in order to modify and/or decrease or even inhibit the fuel/matrix interaction and to increase the gas retention capacities of the fuel. In order to achieve so, two solutions have been tested during this thesis, (i) optimization of the U(Mo) alloy intrinsic microstructural properties and (ii) modificationof the fuel meat/matrix interface, through the deposition of a layer acting as a ''diffusion barrier''. Concerning the first axe of study, a characterization campaign of the reference powders has been realized, as a first step, in order to identify the key parameters for the development of products showing an “optimized” microstructure. Two novel products have then been developed: one based on a combined process associating “atomization + grinding” and another, which consists in a magnesiothermy process. These products were subject to characterization: X-Ray and neutron diffraction, electron backscattered diffraction and transmission electron microscopy have been performed in particular. We managed to show that these powders can be an advantage concerning the issue with the gas retention capacities of the fuel. Concerning the growth of the interaction layer, a third product, using process engineering, has been developed: an U(Mo) atomized powder, coated with an alumina like layer. We managed to show that a thickness between 100 and 200 nm of the layer allowed inhibiting the growth of a thermally activated interaction layer. Finally, our recommendations have been given in order to realize irradiation tests “in-pile” for the qualification of an optimized U(Mo) fuel.

Cette thèse s’inscrit dans le cadre du développement d’un combustible nucléaire faiblement enrichi pour les réacteurs de recherche, constitué de particules d’uranium-molybdène mélangées à une matrice d’aluminium. Dans certaines conditions sous irradiations, les particules d’U(Mo) interagissent avec la matrice d’aluminium, provoquant un gonflement rédhibitoire de la plaque combustible. Pour inhiber ce phénomène, une solution consiste à déposer, à la surface des particules d’U(Mo), une fine couche de silicium, pour créer un effet barrière. Cette thèse a concerné l’étude du procédé de dépôt chimique à partir d’une phase vapeur (CVD) en lit fluidisé à partir de silane pour déposer le silicium sur la poudre d’U(Mo), qui a une densité exceptionnelle de 17,5. Pour atteindre cet objectif, deux axes d’études ont été traités au cours de la thèse : l’étude et l’optimisation de la mise en fluidisation d’une poudre aussi dense, puis celles du procédé de dépôt de silicium. Pour le premier axe, une campagne d’essais a été réalisée sur poudre simulante de tungstène dans différentes colonnes de fluidisation en verre et en acier avec des diamètres internes compris entre 2 et 5 cm, à température ambiante et à haute température (650°C), proche de celle des dépôts. Cette campagne a permis d’identifier des phénomènes d’effets de bord au sein du lit fluidisé, pouvant conduire à des dépôts hétérogènes ou à des prises en masse. Des dimensions de colonnes de fluidisation et des conditions opératoires permettant une fluidisation satisfaisante de la poudre ont pu être identifiées, ouvrant la voie à l’étude du dépôt de silicium. Plusieurs campagnes d’essais de dépôt sur poudre simulante, puis sur poudre U(Mo), ont ensuite été menées dans le cadre du second axe d’étude. L’influence de la température du lit, de la fraction molaire d’entrée en silane dilué dans l’argon, et du débit total de fluidisation, a été étudiée pour différents diamètres de réacteur et pour diverses masses de poudre. Des analyses de caractérisation morphologique et structurale (MEB, DRX...) ont révélé un dépôt de silicium uniforme sur toute la poudre et autour de chaque grain, majoritairement cristallisé et dont l’épaisseur atteint les objectifs visés. Des recommandations précises ont ainsi pu être émises pour optimiser les caractéristiques du dépôt de silicium sur la poudre combustible U(Mo) par le procédé de CVD en lit fluidisé. / This thesis is part of the development of low-enriched nuclear fuel, for the Materials Test Reactors (MTRs), constituted of uranium-molybdenum particles mixed with an aluminum matrix. Under certain conditions under irradiations, the U(Mo) particles interact with the aluminum matrix, causing unacceptable swelling of the fuel plate. To inhibit this phenomenon, one solution consists in depositing on the surface of the U(Mo) particles, a thin silicon layer to create a barrier effect. This thesis has concerned the study of the fluidized bed chemical vapor deposition (CVD) process to deposit silicon from silane, on the U(Mo) powder, which has an exceptional density of 17,500 kg/m3. To achieve this goal, two axes were treated during the thesis: the study and the optimization of the fluidization of a so dense powder, and then those of the silicon deposition process. For the first axis, a series of tests was performed on a surrogate tungsten powder in different columns made of glass and made of steel with internal diameters ranging from 2 to 5 cm, at room temperature and at high temperature (650°C) close to that of the deposits. These experiments helped to identify wall effects phenomena within the fluidized bed, which can lead to heterogeneous deposits or particles agglomeration. Some dimensions of the fluidization columns and operating conditions allowing a satisfactory fluidization of the powder were identified, paving the way for the study of silicon deposition. Several campaigns of deposition experiments on the surrogate powder and then on the U(Mo) powder were carried out in the second axis of the study. The influence of the bed temperature, the inlet molar fraction of silane diluted in argon, and the total gas flow of fluidization, was examined for different diameters of reactor and for various masses of powder. Morphological and structural characterization analyses (SEM, XRD…) revealed a uniform silicon deposition on all the powder and around each particle, mostly crystallized and whose thickness reached the objectives. Specific recommendations were proposed to optimize the characteristics of the silicon deposit on the U(Mo) powder by the fluidized bed CVD process.