No presente trabalho foram estudados os fenômenos de encruamento e, principalmente, transformação de fases, recuperação e recristalização, presentes na liga U-7,5Nb-2,5Zr (Mulberry alloy) e no urânio não ligado. Realizou-se a fusão da liga por dois métodos: plasma (menor massa) e indução (maior massa). A caracterização microestrutural das ligas resultantes nos estados bruto de fundição e homogeneizado (tratado termicamente na região da fase γ seguido de resfriamento rápido em água), assim como do urânio em seu estado inicial, foi realizada com auxílio de várias técnicas complementares de análise microestrutural. No estado gama estabilizado, a liga U-7,5Nb-2,5Zr foi deformada na temperatura ambiente por dois métodos: laminação a frio, dividida em vários estágios (20%, 50%, 60% e 80%), e limagem, sendo o pó resultante de alto grau de deformação. As amostras deformadas foram posteriormente recozidas em tratamentos isócronos (1 hora) e isotérmicos (200ºC, 450ºC e 700ºC). O urânio não ligado foi deformado em aproximadamente 60% e 80% de redução em espessura, e em seguida submetido a tratamentos isócronos (1 hora) e isotérmicos (400ºC e 650ºC). Os fenômenos de encruamento, recuperação, recristalização e transformação de fases foram estudados predominantemente por microscopia óptica, dureza e difração de raios X, com auxílio do método de Rietveld. Adicionalmente, técnicas de análise térmica (dilatometria e calorimetria diferencial) foram utilizadas para acompanhamento da cinética de transformação de fase e energia armazenada na deformação. Com relação à deformação, a liga U-7,5Nb-2,5Zr mostrou ser capaz de sofrer reduções da ordem de 70% na temperatura ambiente, sem necessidade de recozimentos intermediários e com um baixo grau de encruamento. Similarmente, o urânio não ligado mostrou ser capaz de sofrer graus de deformação mais altos na temperatura ambiente, entretanto, este material apresentou alto grau de encruamento e, mesmo após considerável grau de deformação, ainda apresentava muitas heterogeneidades de deformação, como bandas de deformação e maclas. Foi observado que a recristalização do urânio não ligado teve início a aproximadamente 454ºC. Para a liga no estado deformado e supersaturado, a precipitação de fases tende a ocorrer antes da recristalização. Assim, o comportamento desta liga sob aquecimento pós-deformação pode ser resumido da seguinte forma: ~200°C (Recuperação) ---> 300-575°C (Precipitação de fases) ---> 575°C (Recristalização). O rápido aquecimento para temperaturas acima de 650ºC, ou a manutenção desta temperatura por longos tempos, gera uma estrutura γ recristalizada com grãos equiaxiais. Uma estrutura de grãos finos (~8,3µm) foi obtida no recozimento a 700ºC/1h tanto para baixo como para alto grau de deformação. Uma taxa de aquecimento lenta, ou recozimento na faixa de 300-575ºC, gera precipitação da fase antes da recristalização. Consequentemente, a transformação eutetóide γ→α+γ₃ ocorre de modo a herdar a orientação do grão γ deformado, o que pode gerar uma textura de transformação. Na faixa de temperaturas de 575-650ºC ocorre a interação entre os fenômenos de precipitação de fase e recristalização. Em recozimentos a 200ºC foi possível observar a predominância da recuperação para graus de deformação intermediários (60%) e altos (80%), mas para grau de deformação baixo (20%) prevaleceu endurecimento por precipitação da fase α\'\'. Com auxílio da análise em um calorímetro diferencial (DSC) foi observado que a energia armazenada na deformação e liberada durante o processo de recristalização da liga U-7,5Nb-2,5Zr foi de 6,5J/g. Tal valor é relativamente alto se comparado aos metais comuns, o que leva à suposição de que uma linha de discordância no urânio representa uma maior energia. Este fato tem influência direta no processo recristalização. Este experimento demonstrou também que os fenômenos de precipitação de fase e recristalização interagem entre si, com relação à energia disponível para o processo. A textura da liga U-7,5Nb-2,5Zr foi estudada por difração de raios X (DRX) nas condições com fase γ estabilizada (obtida através de fusão, coquilhamento e homogeneização seguida de têmpera) e no estado deformado (laminado a temperatura ambiente). A liga na condição com γ estabilizado apresentou textura moderada com apenas as componentes (023) e (032). Após a deformação de 80%, o material apresentou uma textura de fibra (001)<uvw>, pouco comum nos metais CCC, além da fibra γ (111)<uvw>, com intensidade intermediária. / In this work it was studied the phenomena of work hardening, mainly phase transformation, recovery and recrystallization in the U-7.5Nb-2.5Zr alloy (Mulberry alloy) and unalloyed uranium. The alloy was melted by two methods: plasma (smaller mass) and induction (larger mass). Microstructural characterization of the samples in the as-cast and homogenized states (the last one was heat treated in the γ phase region and then quenched in water), as well as uranium in its initial state, was performed using several complementary techniques for microstructural analysis. In the gamma stabilized state, the U-7.5Nb2.5Zr alloy was deformed at room temperature by two methods: cold rolling in several stages (20%, 50%, 60% and 80%), and then filed, resulting in a powder with high degree of deformation. Deformed samples were subsequently annealed by isochronal (1 hour) and isothermal (200°C, 450°C, 700°C) treatments. Unalloyed uranium was deformed by approximately 60% and 80% reduction in thickness, and then subjected to isochronous (1 hour) and isothermal (400°C and 650°C) treatments. The phenomena of work hardening, recovery, recrystallization and phase transformation were studied by optical microscopy, hardness testing and X-ray diffraction, using the Rietveld method. Additionally, thermal analysis techniques (differential calorimetry and dilatometry) were used to measure the kinetics of phase transformation and energy stored during deformation. With regard to deformation, the U-7.5Nb-2.5Zr alloy was reduced of approximately 70% at room temperature without intermediate annealing and with a low degree of work hardening. Similarly, unalloyed uranium was reduced of high degrees of deformation at room temperature. However, this sample showed a higher degree of work hardening, and even after significant deformation still showed lots of inhomogeneities of deformation, such as deformation bands and twins. It was observed that recrystallization of unalloyed uranium started at about 454°C. For the alloy in the supersaturated and deformed states, the phase precipitation tends to occur before recrystallization. Thus, the behavior of this alloy under heat treatments after deformation can be summarized as follows: ~200°C (Recovery) ---> 300-575°C (Phase precipitation) ---> 575°C (Recrystallization). Rapid heating to temperatures above 650°C, or maintain this temperature for a long time, generates a γ recrystallized structure with equiaxed grains. Fine grain structure (~8.3 µm) was obtained for annealing at 700°C/1 h for both lower and higher deformation degrees. Slow heating rate or annealing treatment in the range of 300 to 575ºC, causes precipitation before recrystallization. Consequently, the eutectoid transformation γ→α+γ₃ occurs in order to inherit orientation from the γ deformed grain, which may generate a transformation texture. The interaction between the phenomena of phase precipitation and recrystallization was observed in the temperature range of 575-650°C. At the annealing temperature of 200°C it was possible to observe the predominance of recovery at intermediate (60%) and higher (80%) degrees of deformation, while at lower deformation degree (20%) α phase precipitation hardening has predominated. The results obtained using a differential calorimeter (DSC) showed that the energy stored during deformation and released during the recrystallization of the U-7.5Nb-2.5Zr alloy was 6.5 J/g. That value is relatively high compared to common metals, which leads to the conclusion that dislocation lines in uranium alloys possess higher energy. This fact has a direct influence in the recrystallization process. This experiment also demonstrated that the phenomena of phase precipitation and recrystallization interact with each other with regard to energy available for the process. The texture of the U-7.5Nb-2.5Zr alloy was studied by X-ray diffraction (XRD) in the γ-phase stabilized condition (obtained by melting, casting, homogenization and then quenching) and in deformed state (rolled at room temperature). The first condition generated moderate texture with the components (023) e (032). After 80% of deformation, the samples showed a fiber texture (001)<uvw>, uncommon in the BCC metals, as well the γ fiber (111)<uvw> with intermediate intensity.

A obtenção de urânio metálico é fundamental para produção de elementos combustíveis que alimentam reatores nucleares de pesquisa e que fabricam radioisótopos e radiofármacos. No IPEN, o urânio metálico é obtido via redução magnesiotérmica do UF4. Essa reação é realizada em um cadinho fechado de grafite inserido em um reator metálico vedado e evitando contato com o meio exterior. O conjunto é aquecido gradualmente em um forno poço, até que se atinja a temperatura de ignição da reação (entre 600-650oC). A modelagem do perfil de aquecimento do sistema pode ser realizada empregando programas de simulação pelo Método dos Elementos Finitos. Através dos perfis térmicos no corpo da carga, têm-se uma noção do período de aquecimento necessário para que a reação ocorra, possibilitando a identificação da mesma em um agrupamento de maior ou menor rendimento em urânio metálico. Estima-se as propriedades térmicas do UF4, determinando sua condutividade térmica e capacidade térmica empregando o Método Flash Laser, bem como as propriedades térmicas da carga UF4 + Mg. Os resultados obtidos são comparados a testes laboratoriais realizados para a simulação preliminar do processo de produção. / The production of metallic uranium is essential for production of fuel elements for using in nuclear reactors manufacturing of radioisotopes and radiopharmaceuticals. In IPEN, metallic uranium is produced by magnesiothermical reduction of UF4. This reaction is performed in a closed graphite crucible inserted in a sealed metal reactor and no contact with the outside environment. The set is gradually heated in an oven pit, until it reaches the ignition temperature of the reaction (between 600-650°C). The modeling of the heating profile of the system can be made using simulation programs by finite element method. Through the thermal profiles in the load, we can have a notion of heating period required for the reaction to occur, allowing the identification of the same group in a greater or smaller yield in metallic uranium production. Thermal properties of UF4 are estimated, obtaining thermal condutivity and heat capacity using the Flash Laser Method, and for the load UF4 + Mg, either. The results are compared to laboratory tests to simulate the primary production process.

A obtenção de urânio metálico é fundamental para produção de elementos combustíveis que alimentam reatores nucleares de pesquisa e que fabricam radioisótopos e radiofármacos. No IPEN, o urânio metálico é obtido via redução magnesiotérmica do UF4. Essa reação é realizada em um cadinho fechado de grafite inserido em um reator metálico vedado e evitando contato com o meio exterior. O conjunto é aquecido gradualmente em um forno poço, até que se atinja a temperatura de ignição da reação (entre 600-650oC). A modelagem do perfil de aquecimento do sistema pode ser realizada empregando programas de simulação pelo Método dos Elementos Finitos. Através dos perfis térmicos no corpo da carga, têm-se uma noção do período de aquecimento necessário para que a reação ocorra, possibilitando a identificação da mesma em um agrupamento de maior ou menor rendimento em urânio metálico. Estima-se as propriedades térmicas do UF4, determinando sua condutividade térmica e capacidade térmica empregando o Método Flash Laser, bem como as propriedades térmicas da carga UF4 + Mg. Os resultados obtidos são comparados a testes laboratoriais realizados para a simulação preliminar do processo de produção. / The production of metallic uranium is essential for production of fuel elements for using in nuclear reactors manufacturing of radioisotopes and radiopharmaceuticals. In IPEN, metallic uranium is produced by magnesiothermical reduction of UF4. This reaction is performed in a closed graphite crucible inserted in a sealed metal reactor and no contact with the outside environment. The set is gradually heated in an oven pit, until it reaches the ignition temperature of the reaction (between 600-650°C). The modeling of the heating profile of the system can be made using simulation programs by finite element method. Through the thermal profiles in the load, we can have a notion of heating period required for the reaction to occur, allowing the identification of the same group in a greater or smaller yield in metallic uranium production. Thermal properties of UF4 are estimated, obtaining thermal condutivity and heat capacity using the Flash Laser Method, and for the load UF4 + Mg, either. The results are compared to laboratory tests to simulate the primary production process.

No presente trabalho foram estudados os fenômenos de encruamento e, principalmente, transformação de fases, recuperação e recristalização, presentes na liga U-7,5Nb-2,5Zr (Mulberry alloy) e no urânio não ligado. Realizou-se a fusão da liga por dois métodos: plasma (menor massa) e indução (maior massa). A caracterização microestrutural das ligas resultantes nos estados bruto de fundição e homogeneizado (tratado termicamente na região da fase γ seguido de resfriamento rápido em água), assim como do urânio em seu estado inicial, foi realizada com auxílio de várias técnicas complementares de análise microestrutural. No estado gama estabilizado, a liga U-7,5Nb-2,5Zr foi deformada na temperatura ambiente por dois métodos: laminação a frio, dividida em vários estágios (20%, 50%, 60% e 80%), e limagem, sendo o pó resultante de alto grau de deformação. As amostras deformadas foram posteriormente recozidas em tratamentos isócronos (1 hora) e isotérmicos (200ºC, 450ºC e 700ºC). O urânio não ligado foi deformado em aproximadamente 60% e 80% de redução em espessura, e em seguida submetido a tratamentos isócronos (1 hora) e isotérmicos (400ºC e 650ºC). Os fenômenos de encruamento, recuperação, recristalização e transformação de fases foram estudados predominantemente por microscopia óptica, dureza e difração de raios X, com auxílio do método de Rietveld. Adicionalmente, técnicas de análise térmica (dilatometria e calorimetria diferencial) foram utilizadas para acompanhamento da cinética de transformação de fase e energia armazenada na deformação. Com relação à deformação, a liga U-7,5Nb-2,5Zr mostrou ser capaz de sofrer reduções da ordem de 70% na temperatura ambiente, sem necessidade de recozimentos intermediários e com um baixo grau de encruamento. Similarmente, o urânio não ligado mostrou ser capaz de sofrer graus de deformação mais altos na temperatura ambiente, entretanto, este material apresentou alto grau de encruamento e, mesmo após considerável grau de deformação, ainda apresentava muitas heterogeneidades de deformação, como bandas de deformação e maclas. Foi observado que a recristalização do urânio não ligado teve início a aproximadamente 454ºC. Para a liga no estado deformado e supersaturado, a precipitação de fases tende a ocorrer antes da recristalização. Assim, o comportamento desta liga sob aquecimento pós-deformação pode ser resumido da seguinte forma: ~200°C (Recuperação) ---> 300-575°C (Precipitação de fases) ---> 575°C (Recristalização). O rápido aquecimento para temperaturas acima de 650ºC, ou a manutenção desta temperatura por longos tempos, gera uma estrutura γ recristalizada com grãos equiaxiais. Uma estrutura de grãos finos (~8,3µm) foi obtida no recozimento a 700ºC/1h tanto para baixo como para alto grau de deformação. Uma taxa de aquecimento lenta, ou recozimento na faixa de 300-575ºC, gera precipitação da fase antes da recristalização. Consequentemente, a transformação eutetóide γ→α+γ₃ ocorre de modo a herdar a orientação do grão γ deformado, o que pode gerar uma textura de transformação. Na faixa de temperaturas de 575-650ºC ocorre a interação entre os fenômenos de precipitação de fase e recristalização. Em recozimentos a 200ºC foi possível observar a predominância da recuperação para graus de deformação intermediários (60%) e altos (80%), mas para grau de deformação baixo (20%) prevaleceu endurecimento por precipitação da fase α\'\'. Com auxílio da análise em um calorímetro diferencial (DSC) foi observado que a energia armazenada na deformação e liberada durante o processo de recristalização da liga U-7,5Nb-2,5Zr foi de 6,5J/g. Tal valor é relativamente alto se comparado aos metais comuns, o que leva à suposição de que uma linha de discordância no urânio representa uma maior energia. Este fato tem influência direta no processo recristalização. Este experimento demonstrou também que os fenômenos de precipitação de fase e recristalização interagem entre si, com relação à energia disponível para o processo. A textura da liga U-7,5Nb-2,5Zr foi estudada por difração de raios X (DRX) nas condições com fase γ estabilizada (obtida através de fusão, coquilhamento e homogeneização seguida de têmpera) e no estado deformado (laminado a temperatura ambiente). A liga na condição com γ estabilizado apresentou textura moderada com apenas as componentes (023) e (032). Após a deformação de 80%, o material apresentou uma textura de fibra (001)<uvw>, pouco comum nos metais CCC, além da fibra γ (111)<uvw>, com intensidade intermediária. / In this work it was studied the phenomena of work hardening, mainly phase transformation, recovery and recrystallization in the U-7.5Nb-2.5Zr alloy (Mulberry alloy) and unalloyed uranium. The alloy was melted by two methods: plasma (smaller mass) and induction (larger mass). Microstructural characterization of the samples in the as-cast and homogenized states (the last one was heat treated in the γ phase region and then quenched in water), as well as uranium in its initial state, was performed using several complementary techniques for microstructural analysis. In the gamma stabilized state, the U-7.5Nb2.5Zr alloy was deformed at room temperature by two methods: cold rolling in several stages (20%, 50%, 60% and 80%), and then filed, resulting in a powder with high degree of deformation. Deformed samples were subsequently annealed by isochronal (1 hour) and isothermal (200°C, 450°C, 700°C) treatments. Unalloyed uranium was deformed by approximately 60% and 80% reduction in thickness, and then subjected to isochronous (1 hour) and isothermal (400°C and 650°C) treatments. The phenomena of work hardening, recovery, recrystallization and phase transformation were studied by optical microscopy, hardness testing and X-ray diffraction, using the Rietveld method. Additionally, thermal analysis techniques (differential calorimetry and dilatometry) were used to measure the kinetics of phase transformation and energy stored during deformation. With regard to deformation, the U-7.5Nb-2.5Zr alloy was reduced of approximately 70% at room temperature without intermediate annealing and with a low degree of work hardening. Similarly, unalloyed uranium was reduced of high degrees of deformation at room temperature. However, this sample showed a higher degree of work hardening, and even after significant deformation still showed lots of inhomogeneities of deformation, such as deformation bands and twins. It was observed that recrystallization of unalloyed uranium started at about 454°C. For the alloy in the supersaturated and deformed states, the phase precipitation tends to occur before recrystallization. Thus, the behavior of this alloy under heat treatments after deformation can be summarized as follows: ~200°C (Recovery) ---> 300-575°C (Phase precipitation) ---> 575°C (Recrystallization). Rapid heating to temperatures above 650°C, or maintain this temperature for a long time, generates a γ recrystallized structure with equiaxed grains. Fine grain structure (~8.3 µm) was obtained for annealing at 700°C/1 h for both lower and higher deformation degrees. Slow heating rate or annealing treatment in the range of 300 to 575ºC, causes precipitation before recrystallization. Consequently, the eutectoid transformation γ→α+γ₃ occurs in order to inherit orientation from the γ deformed grain, which may generate a transformation texture. The interaction between the phenomena of phase precipitation and recrystallization was observed in the temperature range of 575-650°C. At the annealing temperature of 200°C it was possible to observe the predominance of recovery at intermediate (60%) and higher (80%) degrees of deformation, while at lower deformation degree (20%) α phase precipitation hardening has predominated. The results obtained using a differential calorimeter (DSC) showed that the energy stored during deformation and released during the recrystallization of the U-7.5Nb-2.5Zr alloy was 6.5 J/g. That value is relatively high compared to common metals, which leads to the conclusion that dislocation lines in uranium alloys possess higher energy. This fact has a direct influence in the recrystallization process. This experiment also demonstrated that the phenomena of phase precipitation and recrystallization interact with each other with regard to energy available for the process. The texture of the U-7.5Nb-2.5Zr alloy was studied by X-ray diffraction (XRD) in the γ-phase stabilized condition (obtained by melting, casting, homogenization and then quenching) and in deformed state (rolled at room temperature). The first condition generated moderate texture with the components (023) e (032). After 80% of deformation, the samples showed a fiber texture (001)<uvw>, uncommon in the BCC metals, as well the γ fiber (111)<uvw> with intermediate intensity.