Made available in DSpace on 2014-06-11T19:31:04Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2008-04-24Bitstream added on 2014-06-13T19:40:51Z : No. of bitstreams: 1 gimenez_jma_dr_bauru_prot.pdf: 6908408 bytes, checksum: aff3f4ece05509d8087bc69b0e473e84 (MD5) / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / Uma nova classe de rupeno-cupratos híbridos como Ru-1212 e Ru-1222 onde Ln = Sm, Eu, Gd, foi sintetizada em 1995. O Ru-1212 é isoestrutural com YBCO sendo o Y, Ba e o Cu completamente substituídos por Gd, Sr, e Ru respectivamente. Estes materiais têm despertado muito interesse devido a aparente coexistência do ferromagnetismo e a supercondutividade. Apesar da considerável atividade experimental desenvolvida neste composto, o Ru-1212 ainda apresenta vários pontos obscuros, considerando sua preparação e caracterização. O oxigênio não estequiométrico (intersticial) tem sido considerado como uma possível causa para as diferentes propriedades destes materiais. Vacâncias de oxigênio são introduzidas possivelmente nos planos de RuO2 em amostras de Ru-1212 por recozimentos em vácuo acima de 600 K. Os saltos difusivos de oxigênio intersticial e vacâncias de oxigênio são acompanhados por reorientações da distorção local e podem ser investigadas por medidas de espectroscopia mecânica. Nesta tese as amostras de Ru-1212 foram preparadas por reações de estado sólido, caracterizadas por difração de raios x, microscopia eletrônica de varredura, resistividade elétrica, susceptibilidade magnética e estudada usando medidas de espectroscopia mecânica (Pêndulo de Torção). Os resultados mostraram estruturas de relaxação que foram atribuídas à mobilidade de oxigênio intersticial (com energias de ativação de 0,13 e 0,36 eV) e vacâncias de oxigênio (com energias de ativação de 1,1 e 1,9 eV) nos octaedros de RuO6. / A new class of ruthenocuprates as Ru-1212 and Ru-1222 where Ln = Sm, Eu, Gd, was synthesized in 1995. The Ru-1212 is isoestructural with YBCO being the Y, Ba, and the Cu completely substituted by Gd, Sr and Ru respectively. These materials have attracted much interest due the apparent coexistence of the ferromagnetism and the superconductivity. Despite the considerable experimental developed acitivity in this composition, the Ru-1212 still presents some obscure points, considering its preparation and characterization. The non stoichiometric (interstitial) oxygen has been considered as a possible cause for porperties different in these materials. Oxygen vacancies are possibly introduced in the planes of RuO2 in samples of Ru-1212 for annealings in vacuum above of 600 K. The diffusive jumps of interstitial oxygen and oxygen vacancy are followed by reorientations of the local distortion and can be investigated by mechanical spectroscopy measurements. In this thesis, the samples of Ru-1212 had been prepared by solid state reactions, characterized for X-Ray Diffraction, Scanning Electronic Microscopy, Electric Resistivity, Magnetic Susceptibility had been studied using Mechanical Spectroscopy measurement in Torsional Pendulum. The results shown relaxation structures that were attributed to the mobility of interstitial oxygen (with activation energy of 0,36 and 0,13 eV) and vacancies oxygen (with activation energy of 1,1 and 1,9 eV) in the octahedral of RuO6.

Made available in DSpace on 2014-06-11T19:23:30Z (GMT). No. of bitstreams: 0 Previous issue date: 2009-06-15Bitstream added on 2014-06-13T20:50:25Z : No. of bitstreams: 1 maria_mae_me_bauru.pdf: 534060 bytes, checksum: 9cc6f4499e6abb250f5041a9db4d905a (MD5) / O composto 'La IND. 2'Cu'O IND. 4' é um isolante antiferromagnético que tem sido amplamente estudado [1]. Por outro lado, a manganita LaMa'O IND. 3'[2] é o composto que dá origem a uma grande família de sistemas magnéticos como os materiais que apresentam a magnetorresistência colossal e o ordenamento de carga [3]. A substituição de íons multivalentes como, por exemplo, nos sítios do cobre no sistema ferrimagnético com fórmula 'La IND. 2''Cu IND. 1-x''Mn IND. x''O IND. 4-δ', apresenta a dificuldade da compreensão das interações magnéticas nos planos de Cu-O (onde estão presentes os átomos de cobre e de manganês). O objetivo desta dissertação é estudar um modelo teórico para o comportamento magnético de sistemas ferrimagnéticos que, assim como o sistema acima citado, estejam relacionados à interação entre duas sub-redes de átomos, através de simulações computacionais, almejando inclusive simular a transição de fase observada experimentalmente, e possivelmente prever o tipo de ordenamento do sistema através do diagrama de fases. Para tal, utilizou-se o modelo do tipo Ising clássico, que é bastante utilizado para simulação de fenômenos que envolvem transição de fase. Nosso modelo consiste de duas sub-redes magnéticas interpenetradas, uma contendo spins meio e a outra spins um. Os spins em cada sub-rede interagem ferromagneticamente entre si e há também uma interação antiferromagnética entre as sub-redes, de modo que o modelo possui três parâmetros independentes. Além disso, certa porcentagem de vacâncias pode ser introduzida no sistema. A técnica empregada é o Monte Carlo, a qual permite a obtenção de valores médios de quantidades físicas tais como energia e magnetização. Da análise dos resultados obtidos até agora podemos concluir que é possível fazer com que as sub-redes transicionem juntas (uma única temperatura de transição)... / The antiferromagnet insulator 'La IND. 2'Cu'O IND. 4' has recently been widely studied [1}. On the other hand, the manganite compound LaMa'O IND. 3'[2] gives origin to a large family of magnetic systems such as colossal magnetoresistence materials and thos presenting charge ordering [3]. The substitution of multivalent ions as, for instance, on the cooper sistes in the ferrimagnet 'La IND. 2''Cu IND. 1-x''Mn IND. x''O IND. 4-δ', presents the difficulty of understanding the magnetic interactions inside the Cu-O planes (which contain the Cu and Mn atoms.). The aim of this master's thesis is to study a theoretical model for de magnetic behavior of the ferrimagnetic systems that, like de system above mentioned, are related to the interaction between two atoms sublattices through computational simulations, including the simulation of the experimentally observed phase transition and also possibly predicting what kind of magnetic ordering appears in phase diagram. The model studied is a classical Ising-like model. The Ising model is largely used in simulations of phase transitions. Our model consist of two interpenetrated magnetic sublattices, one containing spins one-half and the other spins one. The spins in each sublattice interact one with another ferromagneticaly and there is also an antiferromagnetic interaction between the sublattices. Besides that, a certain amount of site vacancies can be introduced in the system. Therefore, the model has three independent parameters. The Monte Carlo technique is usde, yielding the mean values of physical quantities such as energy and magnetization. By analyzing the results we obtained until now we concluded that it is possible to have the sublattices going through a phase transition together (a single transition temperature) or separately (two transition temperatures). Such control can be achieved in two different ways: by adjusting the magnitude... (Complete abstract click electronic access below)

O principal objetivo dessa dissertação de mestrado é o estudo das propriedades estruturais e eletrônicas de umdosmateriaismais promissores para a nanoeletrônica, os nanotubos de carbono, na presença de defeitos do tipo vacâncias. Os defeitos estudados neste trabalho são as monovacâncias e multivacâncias em nanotubos de carbono armchair (5, 5). Para isso, realizamos cálculos quânticos de primeiros princípios baseados na teoria do funcional da densidade. Primeiramente, foi realizado um estudo sistemático das monovacâncias variando a sua concentração, para que possamos entender qual é a influência da distância entre esses defeitos no sistema. A partir de 14.784Å o efeito do potencial inserido pela vacância praticamente é desprezível. Seguindo essa sistemática, observamos também que a partir de 19.712Å a interação elástica entre defeitos é desprezível. Em todas as estruturas de bandas ocorre o surgimento de bandas de impureza, caracterizadas por uma localização de carga no defeito, principalmente no \"dangling bond\". Utilizando o procedimento NEB (nudge elastic band) obtivemos um valor de 0.55eV para a barreira de migração da vacância. Esse valor fornece um tempo aproximado de 0.156ms a 300K, para que a vacância salte de um sítio para outro na rede do nanotubo. Tendo isso, determinamos que a monovacância é um defeito que apresenta uma grande mobilidade no sistema, o que pode eventualmente ocorrer de uma encontrar-se com outras, formando sistemas maiores, como clusters de monovacâncias ou multivacâncias. Seguindo o nosso objetivo, realizamos um estudo sistemático das multivacâncias. Determinamos todas as reconstruções desses defeitos, nas quais observamos que as multivacâncias de índice par, apresentavam somente pentágonos e uma região central, e em contrapartida as de índice ímpar apresentavam pentágonos, uma região central e um dangling bond na sua estrutura final. Definidas as estruturas e as energias das multivacâncias, calculamos suas propriedades eletrônicas, onde é notório que a influência desses defeitos é muito mais drástica que as monovacâncias, devido a sua grande extensão no sistema. Realizamos cálculos de transporte eletrônico para todos os sistemas, utilizando o método de funções de Green fora do equilíbrio (NEGF-DFT), desenvolvido no nosso grupo. A partir desses cálculos, observamos que todos os defeitos modificam a estrutura eletrônica do sistema, uns mais outros menos, mas até para as multivacâncias maiores como a hexavacância, o sistema mantém o seu caráter metálico. Através das técnicas de funções de Green, mostramos que quando estamos utilizando condições periódicas de contorno há uma surgimento de minigap\'s espúrios. Estes não aparecem quando o vínculo de simetria translacional é quebrado via técnicas de funções de Green. / The main purpose of this dissertation is the study of the electronic and structural properties in the presence of different types of vacancies, in one of the most promising materials for nanoelectronics, carbon nanotubes. The defects studied in this work are monovacancy and multivacancies in (5, 5) armchair carbon nanotubes. For that purpose perform quantum ab initio calculations based on density functional theory (DFT). Firstly, was made a systematic study of monovacancies varying its concentration, so we can understand what is the influence of the distance between these defects in the system. Undergoes reconstruction pentagon nonagon from14.784Å on words the effect of the potential created by the vacancy is practically negligible. Following this systematic approach, we also found that from 19.712Å the structural interaction between the defects tends to zero. In all band structures one observes impurity bands, characterized by charge localization in the defect, mainly in the dangling bond. Using the NEB (nudge elastic band) procedure we obtained a value of 0.55eV for the migration barrier of the monovacancy. This value provides an approximate time of 0.156ms at 300K for the vacancy to jump from one site to another on the nanotube network. Hence, we determined that the monovacancy presents a great mobility in the system, which may possibly inccur in two ore more vacancies merging with others to form a larger defect, such as clusters of monovacancies or a hole multivacancy. Following our goal, we conducted a systematic study of multivacancies. We determined all reconstructions of these defects. We observed that multivacancies with and even number of carbon atoms removed had only pentagons and a central region. In contrast the CNT with and odd numbers of carbon atoms removed have pentagons, a central region and a dangling bond in its final structure. Once we have defined the structures and the energies of the multivacancies, we calculated their electronic properties. It is clear that the influence of these defects is much more drastic than the monovacancy, due to the size of the defect in the system. We calculated the electronic transport for all systems, using a non-equilibrium Green\'s functions method (NEGF-DFT), developed in our group. From these calculations, we observed that all the defects alter the electronic structure of the system, but even for the largest multivacancy, the system maintains its metallic character. Using the Green\'s functions techniques, we show that the use of periodic boundary conditions leads to the emergence of spurious mini-gap\'s. These do not appear when the translational symmetry is broken using Green\'s function approach and a true open system is considered.

O principal objetivo dessa dissertação de mestrado é o estudo das propriedades estruturais e eletrônicas de umdosmateriaismais promissores para a nanoeletrônica, os nanotubos de carbono, na presença de defeitos do tipo vacâncias. Os defeitos estudados neste trabalho são as monovacâncias e multivacâncias em nanotubos de carbono armchair (5, 5). Para isso, realizamos cálculos quânticos de primeiros princípios baseados na teoria do funcional da densidade. Primeiramente, foi realizado um estudo sistemático das monovacâncias variando a sua concentração, para que possamos entender qual é a influência da distância entre esses defeitos no sistema. A partir de 14.784Å o efeito do potencial inserido pela vacância praticamente é desprezível. Seguindo essa sistemática, observamos também que a partir de 19.712Å a interação elástica entre defeitos é desprezível. Em todas as estruturas de bandas ocorre o surgimento de bandas de impureza, caracterizadas por uma localização de carga no defeito, principalmente no \"dangling bond\". Utilizando o procedimento NEB (nudge elastic band) obtivemos um valor de 0.55eV para a barreira de migração da vacância. Esse valor fornece um tempo aproximado de 0.156ms a 300K, para que a vacância salte de um sítio para outro na rede do nanotubo. Tendo isso, determinamos que a monovacância é um defeito que apresenta uma grande mobilidade no sistema, o que pode eventualmente ocorrer de uma encontrar-se com outras, formando sistemas maiores, como clusters de monovacâncias ou multivacâncias. Seguindo o nosso objetivo, realizamos um estudo sistemático das multivacâncias. Determinamos todas as reconstruções desses defeitos, nas quais observamos que as multivacâncias de índice par, apresentavam somente pentágonos e uma região central, e em contrapartida as de índice ímpar apresentavam pentágonos, uma região central e um dangling bond na sua estrutura final. Definidas as estruturas e as energias das multivacâncias, calculamos suas propriedades eletrônicas, onde é notório que a influência desses defeitos é muito mais drástica que as monovacâncias, devido a sua grande extensão no sistema. Realizamos cálculos de transporte eletrônico para todos os sistemas, utilizando o método de funções de Green fora do equilíbrio (NEGF-DFT), desenvolvido no nosso grupo. A partir desses cálculos, observamos que todos os defeitos modificam a estrutura eletrônica do sistema, uns mais outros menos, mas até para as multivacâncias maiores como a hexavacância, o sistema mantém o seu caráter metálico. Através das técnicas de funções de Green, mostramos que quando estamos utilizando condições periódicas de contorno há uma surgimento de minigap\'s espúrios. Estes não aparecem quando o vínculo de simetria translacional é quebrado via técnicas de funções de Green. / The main purpose of this dissertation is the study of the electronic and structural properties in the presence of different types of vacancies, in one of the most promising materials for nanoelectronics, carbon nanotubes. The defects studied in this work are monovacancy and multivacancies in (5, 5) armchair carbon nanotubes. For that purpose perform quantum ab initio calculations based on density functional theory (DFT). Firstly, was made a systematic study of monovacancies varying its concentration, so we can understand what is the influence of the distance between these defects in the system. Undergoes reconstruction pentagon nonagon from14.784Å on words the effect of the potential created by the vacancy is practically negligible. Following this systematic approach, we also found that from 19.712Å the structural interaction between the defects tends to zero. In all band structures one observes impurity bands, characterized by charge localization in the defect, mainly in the dangling bond. Using the NEB (nudge elastic band) procedure we obtained a value of 0.55eV for the migration barrier of the monovacancy. This value provides an approximate time of 0.156ms at 300K for the vacancy to jump from one site to another on the nanotube network. Hence, we determined that the monovacancy presents a great mobility in the system, which may possibly inccur in two ore more vacancies merging with others to form a larger defect, such as clusters of monovacancies or a hole multivacancy. Following our goal, we conducted a systematic study of multivacancies. We determined all reconstructions of these defects. We observed that multivacancies with and even number of carbon atoms removed had only pentagons and a central region. In contrast the CNT with and odd numbers of carbon atoms removed have pentagons, a central region and a dangling bond in its final structure. Once we have defined the structures and the energies of the multivacancies, we calculated their electronic properties. It is clear that the influence of these defects is much more drastic than the monovacancy, due to the size of the defect in the system. We calculated the electronic transport for all systems, using a non-equilibrium Green\'s functions method (NEGF-DFT), developed in our group. From these calculations, we observed that all the defects alter the electronic structure of the system, but even for the largest multivacancy, the system maintains its metallic character. Using the Green\'s functions techniques, we show that the use of periodic boundary conditions leads to the emergence of spurious mini-gap\'s. These do not appear when the translational symmetry is broken using Green\'s function approach and a true open system is considered.

Orientadores: Peter Alexander Bleinroth Schulz, Ana Luiza Cardoso Pereira / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-17T03:19:21Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Munoz_WilliamArmando_M.pdf: 8434738 bytes, checksum: d59e43facc73d2ca570f8291de7f22cc (MD5) Previous issue date: 2010 / Resumo: Nós estudamos os efeitos da quebra de simetria e de desordem no espectro de energia de um elétron numa bicamada de grafeno. O problema foi abordado através de simulações numéricas considerando um Hamiltoniano tight-binding para uma rede retangular topologicamente equivalente à rede hexagonal do grafeno que nos permite incluir de forma simples os efeitos do campo magnético através da substituição de Peierls. O problema de quebra de simetria foi observado quando consideramos a aplicação de uma diferença de potencial entre as camadas. Neste contexto, é observada uma quebra completa na degenerescência do nível de Landau de energia zero devida à aplicação desta diferença de potencial entre as camadas. Acompanhamos este mecanismo de quebra de degenerescência para uma situação onde a diferença de potencial entre camadas é mantida fixa enquanto o campo magnético é aumentado. Isto mostra a possibilidade de controlar a abertura de gaps através da variação do campo magnético na bicamada de grafeno e está de acordo com o que foi recentemente observado experimentalmente. Observamos também um comportamento para a separação em energia desta quebra de degenerescência do tipo vB para valores do campo magnético B<60 Teslas, enquanto que para campos maiores é obtido um comportamento assintótico para energias próximas da separação (Vg) do desdobramento do nível de Landau central. Um mapeamento das funções de onda dos estados envolvidos nesta quebra de degenerescência, mostra um esquema diferente para regimes diferentes de campo magnético. Conseguimos verificar claramente como a quebra da degenerescência do nível de Landau central está relacionada com uma quebra da degenerêscencia entre as duas camadas da bicamada e também entre as duas sub-redes que formam o grafeno. O segundo problema abordado neste trabalho é relacionado à introdução de duas vacâncias acopladas na bicamada de grafeno. Em presença de um campo magnético perpendicular ao plano das camadas mostramos como estados localizados ao redor do defeito com energias entre os níveis de Landau são introduzidos pela presença das vacâncias acopladas. Estes estados para baixas energias formam uma molécula de vacâncias que pode ser facilmente polarizável pela aplicação de um potencial entre as camadas / Abstract: We studied the symmetry breaking and disorder effects on energy spectrum of an electron in a bilayer graphene. We used numerical calculation considering a 2D tight-binding model for a rectangular lattice which not changes the hexagonal lattice topology and where the magnetic field effects are easily calculated. The breaking symmetry problem was considered through the application of a potential difference between both layers in the bilayer graphene. In this case, we observe a complete degeneracy breaking of the energy-zero Landau level due to the application of this potential difference between the two layers. We followed this degeneracy breaking considering a potential difference constant while the magnetic field was increasing. That shows a possibility to control the opening of the gap by means of the magnetic fields in the bilayer graphene which is in agreement with recent experimental results. We also shown that this gap increases with a root of B for values of B<60T, while in the high magnetic field regime (B>60T) the energy dependency of the gap shows a asymptotic behavior with B, which tends to energy values close to Vg. We mapped the wave functions amplitudes of states related to the splitting of the zero-energy Landau level and we found that this electronic charge distribution is different depending on magnetic field regime. We verified clearly as this splitting is related to a layers degeneracy breaking as well as a sublattice (valley) degeneracy breaking. The second problem considered in this thesis is related to the introduction of two coupled vacancies in the bilayer graphene. In presence of a perpendicular magnetic field, we show that two coupled vacancies in the bilayer graphene introduce states with a charge-density distribution localized close to the defect and energies between consecutives Landau levels. These states for lowest energies form a vacancy molecule which can be easily polarized by applying of a potential between the two layers in bilayer graphene / Mestrado / Física da Matéria Condensada / Mestre em Física

Orientadores: Peter Alexander Bleinroth Schulz, Ana Luiza Cardoso Pereira / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-18T12:03:32Z (GMT). No. of bitstreams: 1 BahamonArdila_DarioAndres_D.pdf: 15568018 bytes, checksum: 6b550b7e0291945e86b0152735b9ea2c (MD5) Previous issue date: 2011 / Resumo: Neste trabalho analisamos os efeitos das bordas nas propriedades eletrônicas e de transporte em estruturas finitas de grafeno, como nanofitas, pontos quânticos e anéis quânticos de grafeno. Nós focamos essencialmente no acoplamento entre os estados localizados nas bordas externas e estados localizados nas bordas internas, tais como as bordas internas dos anéis, vacâncias ou defeitos estendidos gerados pelas fronteiras de grão. Os cálculos são abordados no formalismo tight-binding para a rede hexagonal do grafeno. Para calcular as propriedades de transporte utilizamos o formalismo de Landauer-Buttiker e as funções de Green da rede. Para anéis quânticos observamos que a evolução dos estados localizados nas bordas internas, em função do campo magnético é oposta à dos estados localizados nas bordas externas. Tanto para anéis quânticos quanto para nanofitas, quando a magnitude do campo magnético gera um comprimento magnético maior do que a metade da separação entre as bordas internas e externas, os estados se acoplam levando à criação de gaps no espectro de auto-energias e ressonâncias de Fano na condutância. Este cenário é enriquecido pelo fato do grafeno ter duas sub-redes (novo grau de liberdade), identi cando que uma mudança na sub-rede dos átomos mais externos ou mais internos dos braços vizinhos de um anel muda a distribuição de carga e que a sub-rede de uma vacância fortemente modifica a forma de linha da condutância em uma nanofita. O mapeamento da densidade local de estados, diferenciada por sub-rede, nos leva a propor uma possível imagem experimental da força de acoplamento, que caracteriza a forma de linha das ressonâncias Fano. Quando consideramos um defeito estendido na rede do grafeno (defeito linear como os recentemente observados experimentalmente) foi encontrado que ele age como uma borda interna, que adiciona um novo canal para elétrons de baixa energia, e que tem aplicações promissórias como um o metálico quântico. Todos os nossos resultados são robustos quando a desordem nas bordas é incluído / Abstract: This work is concerned with the effects of the edges in the electronic and transport properties of nite structures of graphene, such as quantum dots, quantum rings and graphene nanoribbons. We primarily focus on the coupling between states located at the outer edges and states located at the inner edges, as internal edges of rings, vacancies or extended defects generated by the grain boundaries. The calculations are addressed within the tight-binding formalism for the hexagonal lattice. To calculate the transport properties we use the Landauer-B uttiker formalism and the recursive lattice Green's functions. For quantum rings we observed that the evolution of the states located at the inner edges, as a function of magnetic eld is opposite to that of the states located on the outer edges. For quantum rings as well as graphene nanoribbons when the magnitude of the magnetic eld creates a magnetic length larger than a half of the separation between the inner and outer edges, the states are coupled creating gaps in the self-energy spectrum and Fano resonances in the conductance of the graphene nanoribbons. This scenario is enriched when the sublattice is added as a new degree of freedom, identifying that a change in sublattice of the most external or most internal atoms of neighboring arms of a ring changes the charge distribution and the sublattice of a vacancy strongly modify the lineshape of the conductance. Sublattice differentiated Local density of states mapping for different lineshapes leading us to propose a possible experimental imaging of the coupling strength, which characterizes the lineshape of the Fano resonances. When we considered the recently experimentally observed extended defect, we found that it acts as an internal edge, which adds a new channel for low energy electrons, and would have promissory applications as metallic wire. All of our results are robust when edge disorder is included / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências