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Estudo do processamento do combustível UO2-7%Gd2O3 via mistura mecânica com reutilização de rejeitos do processo de fabricação e aditivo de densificação / UO 2 -7%Gd 2 O 3 FUEL PROCESS DEVELOPMENT BY MECHANICAL BLENDING WITH REPROCESSING OF WASTE PRODUCTS AND USAGE OF DENSIFICATION ADDITIVE

Santos, Lauro Roberto dos 20 March 2009 (has links)
No ciclo do combustível nuclear as etapas de reprocessamento e estocagem do combustível queimado, seja ela de modo provisório ou definitivo, demandam um alto custo além de problemas ambientais. Uma estratégia para minorar estes problemas é adoção de medidas que diminuam a quantidade de rejeitos. A utilização de veneno queimável integrado a base de gadolínia é uma medida que contribui para esse objetivo. A função do veneno queimável é controlar a população de nêutrons no início da vida do reator ou no início do ciclo de queima de cada recarga do combustível, podendo prolongar o tempo de recarga do combustível, além de se poder operar o reator com maiores taxas de queima, otimizando com isso o uso do combustível. O processo de fabricação de pastilhas de veneno queimável integrado UO2-Gd2O3, gera rejeito que, na medida do possível, deve ser reaproveitado. A incorporação do Gd2O3 no UO2 exige a utilização de um aditivo para que a densidade especificada das pastilhas de combustível seja obtida. O objetivo deste trabalho é o desenvolvimento do processo de obtenção do veneno queimável integrado UO2 - 7%Gd2O3 com o auxílio do aditivo de densificação, hidróxido de alumínio (Al(OH)3) e reutilizando-se os rejeitos do processo de fabricação, via mistura mecânica. O teor de 7 % de Gd2O3 está fundamentado para a concepção do tipo de reator PWR como, por exemplo, Angra 2. Os resultados mostram que o aditivo (Al(OH)3) é muito eficiente para promover a densificação das pastilhas com reciclo de até 10 %, e que a 5 concentração de 0,20 % de (Al(OH)3) é o valor indicado em escala industrial, principalmente quando se reutiliza o rejeito na forma de U3O8 obtido da calcinação de pastilhas sinterizadas. Isto é particularmente interessante, pois é após as etapas de sinterização e retificação das pastilhas, que se tem a geração do maior volume de rejeito. / In the nuclear fuel cycle, reprocessing and storage of \"burned\" fuels, either temporary or permanent, demand high investments and, in addition, can potentially generate environmental problems. A strategy to decrease these problems is to adopt measures to reduce the amount of waste generated. The usage of integrated burnable poison based on gadolinium is a measure that contributes to achieve this goal. The reason to use burnable poison is to control the neutron population in the reactor during the early life of the fresh reactor core or the beginning of each recharging fuel cycle, extending its cycle duration. Another advantage of using burnable poison is to be able to operate the reactor with higher burning rate, optimizing the usage of the fuel. The process of manufacturing UO2-Gd2O3 integrated burnable fuel poison generates waste that, as much as possible, needs to be recycled. Blending of Gd2O3 in UO2 powder requires the usage of a special additive to achieve the final fuel pellet specified density. The objective of this work is to develop the process of obtaining UO2 - 7% Gd2O3 integrated burnable poison using densification additives, aluminum hydroxide (Al(OH)3), and reprocessing manufacturing waste products by mechanical blending. The content of 7%- Gd2O3 is based on commercial PWR reactor fuels Type Angra 2. The results show that the usage of Al(OH)3 as an additive is a very effective choice that promotes the densification of fuel pellets with recycle up to 10%. Concentrations of 0,20 % of Al(OH)3 were found to be the indicated amount on an 7 industrial scale, specially when the recycled products come from U3O8 obtained by calcination of sintered pellets. This is particularly interesting because it is following the steps of sintering and rectifying of the pellets, which is generating the largest amounts of recycled material.
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Estudo do processamento do combustível UO2-7%Gd2O3 via mistura mecânica com reutilização de rejeitos do processo de fabricação e aditivo de densificação / UO 2 -7%Gd 2 O 3 FUEL PROCESS DEVELOPMENT BY MECHANICAL BLENDING WITH REPROCESSING OF WASTE PRODUCTS AND USAGE OF DENSIFICATION ADDITIVE

Lauro Roberto dos Santos 20 March 2009 (has links)
No ciclo do combustível nuclear as etapas de reprocessamento e estocagem do combustível queimado, seja ela de modo provisório ou definitivo, demandam um alto custo além de problemas ambientais. Uma estratégia para minorar estes problemas é adoção de medidas que diminuam a quantidade de rejeitos. A utilização de veneno queimável integrado a base de gadolínia é uma medida que contribui para esse objetivo. A função do veneno queimável é controlar a população de nêutrons no início da vida do reator ou no início do ciclo de queima de cada recarga do combustível, podendo prolongar o tempo de recarga do combustível, além de se poder operar o reator com maiores taxas de queima, otimizando com isso o uso do combustível. O processo de fabricação de pastilhas de veneno queimável integrado UO2-Gd2O3, gera rejeito que, na medida do possível, deve ser reaproveitado. A incorporação do Gd2O3 no UO2 exige a utilização de um aditivo para que a densidade especificada das pastilhas de combustível seja obtida. O objetivo deste trabalho é o desenvolvimento do processo de obtenção do veneno queimável integrado UO2 - 7%Gd2O3 com o auxílio do aditivo de densificação, hidróxido de alumínio (Al(OH)3) e reutilizando-se os rejeitos do processo de fabricação, via mistura mecânica. O teor de 7 % de Gd2O3 está fundamentado para a concepção do tipo de reator PWR como, por exemplo, Angra 2. Os resultados mostram que o aditivo (Al(OH)3) é muito eficiente para promover a densificação das pastilhas com reciclo de até 10 %, e que a 5 concentração de 0,20 % de (Al(OH)3) é o valor indicado em escala industrial, principalmente quando se reutiliza o rejeito na forma de U3O8 obtido da calcinação de pastilhas sinterizadas. Isto é particularmente interessante, pois é após as etapas de sinterização e retificação das pastilhas, que se tem a geração do maior volume de rejeito. / In the nuclear fuel cycle, reprocessing and storage of \"burned\" fuels, either temporary or permanent, demand high investments and, in addition, can potentially generate environmental problems. A strategy to decrease these problems is to adopt measures to reduce the amount of waste generated. The usage of integrated burnable poison based on gadolinium is a measure that contributes to achieve this goal. The reason to use burnable poison is to control the neutron population in the reactor during the early life of the fresh reactor core or the beginning of each recharging fuel cycle, extending its cycle duration. Another advantage of using burnable poison is to be able to operate the reactor with higher burning rate, optimizing the usage of the fuel. The process of manufacturing UO2-Gd2O3 integrated burnable fuel poison generates waste that, as much as possible, needs to be recycled. Blending of Gd2O3 in UO2 powder requires the usage of a special additive to achieve the final fuel pellet specified density. The objective of this work is to develop the process of obtaining UO2 - 7% Gd2O3 integrated burnable poison using densification additives, aluminum hydroxide (Al(OH)3), and reprocessing manufacturing waste products by mechanical blending. The content of 7%- Gd2O3 is based on commercial PWR reactor fuels Type Angra 2. The results show that the usage of Al(OH)3 as an additive is a very effective choice that promotes the densification of fuel pellets with recycle up to 10%. Concentrations of 0,20 % of Al(OH)3 were found to be the indicated amount on an 7 industrial scale, specially when the recycled products come from U3O8 obtained by calcination of sintered pellets. This is particularly interesting because it is following the steps of sintering and rectifying of the pellets, which is generating the largest amounts of recycled material.
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Estudo do processo de densificação de combustíveis urânio-érbio para reatores do tipo água leve / Study of densification the uranium-erbium fuel for light water reactor

Freitas, Artur Cesar de 22 November 2017 (has links)
O processo de sinterização de pastilhas de UO2-Er2O3 tem sido investigado devido à sua importância na indústria nuclear e ao comportamento complexo durante a sinterização. O presente estudo contempla o desenvolvimento de combustíveis nucleares para reatores de potência visando aumentar a sua eficiência no núcleo do reator por meio da elevação da taxa de queima. O érbio é indicado para ciclos mais longos, significando menos paradas para troca de combustível e menos rejeitos. Neste trabalho foi estudado o uso de óxido de érbio variando as concentrações na faixa de 1-9,8%, o qual foi adicionado ao pó de UO2 e ao lubrificante sólido ADS por meio de mistura mecânica, visando verificar a taxa de densificação e um possível bloqueio de sinterização. Os pós foram compactados e as pastilhas foram sinterizadas a 1700°C sob atmosfera de H2. Os resultados demonstram um característico bloqueio da sinterização no sistema UO2-Er2O3, porém de forma mais discreta do que no sistema UO2-Gd2O3, o qual ocorre no intervalo de temperatura de 1500 a 1700°C, retardando a densificação. Os ensaios dilatométricos indicam uma retração de 21,87% quando utilizado o Er2O3 a 1% de concentração em massa. Essa retração é maior do que as encontradas com concentrações superiores ou mesmo sem adição do veneno queimável, nos fornecendo um melhor grau de incorporação do elemento érbio, resultando em pastilhas com densidade adequada para uso como combustível nuclear. / The sintering process of UO2-Er2O3 pellets has been investigated because of its importance in the nuclear industry and the complex behavior during sintering. The present study includes the development of nuclear fuel for power reactor in order to increase the efficiency of the fuel through longer refueling intervals. The erbium is indicated for longer cycles, which means less stops to refueling and less waste. In this work, it was studied the use of erbium oxide by varying the concentrations in the range of 1-9.8%, which was added to UO2 powder through mechanical mixing, aiming to check the rate of densification and a possible sintering blockage. The powders were pressed and sintered at 1700°C under hydrogen atmosphere. The results show a sintering blockade in the UO2-Er2O3 system that occurs in the range of 1500-1700°C temperature. Dilatometric tests indicate a retraction of 21.87% when used Er2O3 at 1% mass concentration. This retraction is greater than is observed with higher concentrations or even without the addition of the burnable poison, providing us with a better degree of incorporation of the element erbium, resulting in pellets with density suitable for use as nuclear fuel.
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Análise neutrônica e especificação técnica para o combustível a dispersão UMo-Al com adição de veneno queimável / Neutronic analysis and technical specification for a UMo-Al dispersion fuel with burnable poison addition

Muniz, Rafael Oliveira Rondon 03 December 2015 (has links)
Este trabalho apresenta a análise neutrônica do combustível a dispersão de UMo-Al em relação ao aumento da densidade de urânio e faz uma comparação com o combustível de U3Si2-Al. Neste estudo, a densidade de urânio do U3Si2-Al é variada de 3,0 à 5,5 gU/cm3 e a do UMo-Al entre 4,0 à 7,5 gU/cm3 e com a porcentagem em massa de molibdênio com 7 e 10 %. Neste trabalho também é proposta a aplicação de veneno queimável metálico no cerne do combustível de UMo-Al, uma vez que este combustível é metálico e é analisada a utilização de gadolínio (Gd) e európio (Eu) como veneno queimável. A utilização do Gd como veneno queimável foi analisada com o fator de multiplicação infinito (k∞) através do programa celular HRC desenvolvido pelo IPEN e composto pelos códigos HAMMERTECHNION para a analise de célula, ROLAIDS para o cálculo de auto blindagem dos actinídeos e CINDER-2 empregado para a fissão e transmutação dos actinídeos. O núcleo do reator simulado foi similar ao do RMB (Reator Multipropósito Brasileiro) composto por um arranjo de 5x5 posições com 23 elementos combustíveis e dois blocos de alumínio. Para o európio, foram utilizados os programas SERPENT e CITATION. Os cálculos de queima foram realizados considerando uma potência de 30 MW durante três ciclos do RMB de 97 dias. Os resultados obtidos mostram que a porcentagem em massa do molibdênio têm uma grande influência no comportamento neutrônico devido a seção de choque de absorção do molibdênio ser considerável. Portanto, foi escolhida a porcentagem de 7 % de Mo para os estudos com veneno queimável. Para o núcleo proposto, o európio mostrou-se melhor, pois apresenta uma queima mais gradual que o gadolínio. Foi realizada uma simulação com o programa SERPENT com adição de 6 % de silício, o que mostrou que a adição de Si não causa mudança significativa no ciclo de operação do reator. Para validação da metodologia de cálculo, foi elaborada uma especificação técnica e fabricadas 12 miniplacas combustíveis de UMo-Al sem veneno queimável. As miniplacas foram irradiadas no núcleo do reator IPEN/MB-01, em quatro configurações de núcleo, para obtenção da reatividade inserida. Os resultados simulados obtidos para a inserção de reatividade pelas miniplacas nos diversos núcleos analisados apresentaram alta concordância com os resultados experimentais. / This work presents the neutronic analysis of the UMo-Al dispersion fuel concerning uranium density increase and shows comparisons relatively to the U3Si2-Al fuel. The U3Si2-Al uranium density varied from 3.0 to 5.5 gU/cm3 while that of UMo-Al fuel varied from 4.0 to 7.5 gU/cm3. The molybdenum mass content in the former case varies from 7 to 10 % in mass. Here, it is also proposed the utilization of burnable poison nuclides in the UMo-Al fuel meat. Since the fuel is metallic, gadolinium and europium were chosen as candidates to cope with this task. A recently developed cell code at IPEN (HRC) composed of the coupling of the codes HAMMER-TECHNION for the cell analysis, ROLAIDS for the actinide self-shielding calculations and CINDER-2 for the actinide and fission transmutation was employed for the neutronic analyses of UMo-Al. The simulated reactor core was similar to the one of RMB (Brazilian Multipurpose Reactor) composed of an array of 5x5 positions with 23 fuel elements and 2 aluminum blocks. A second analysis of the europium case employed the SERPENTE and CITATION codes. The burnup calculations were performed considering a power of 30 MW during three cycles of RMB 97 days. The analyses revealed that the molybdenum content has a great impact in the core reactivity due to its high absorption cross section. A value of 7 % was found adequate for the molybdenum mass content. The analyses also reveal that europium is a better burnable poison than gadolinium for the core cycle length and power level under consideration. It was realized a simulation with the computer code SERPENT with addition of 6 % silicon in UMo-Al fuel. The silicon does not change significantly the reactor operation cycle. To validate the calculation methodology it was developed a technical specification and fabricated 12 UMo-Al fuel miniplates without burnable poison. The miniplates were irradiated in the IPEN-MB/01 reactor core for four core configurations, in order to obtain the inserted reactivity. The simulated results for the reactivity insertion by the fuel miniplates in the analyzed cores showed high agreement with the experimental results.
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Estudo do processo de densificação de combustíveis urânio-érbio para reatores do tipo água leve / Study of densification the uranium-erbium fuel for light water reactor

Artur Cesar de Freitas 22 November 2017 (has links)
O processo de sinterização de pastilhas de UO2-Er2O3 tem sido investigado devido à sua importância na indústria nuclear e ao comportamento complexo durante a sinterização. O presente estudo contempla o desenvolvimento de combustíveis nucleares para reatores de potência visando aumentar a sua eficiência no núcleo do reator por meio da elevação da taxa de queima. O érbio é indicado para ciclos mais longos, significando menos paradas para troca de combustível e menos rejeitos. Neste trabalho foi estudado o uso de óxido de érbio variando as concentrações na faixa de 1-9,8%, o qual foi adicionado ao pó de UO2 e ao lubrificante sólido ADS por meio de mistura mecânica, visando verificar a taxa de densificação e um possível bloqueio de sinterização. Os pós foram compactados e as pastilhas foram sinterizadas a 1700°C sob atmosfera de H2. Os resultados demonstram um característico bloqueio da sinterização no sistema UO2-Er2O3, porém de forma mais discreta do que no sistema UO2-Gd2O3, o qual ocorre no intervalo de temperatura de 1500 a 1700°C, retardando a densificação. Os ensaios dilatométricos indicam uma retração de 21,87% quando utilizado o Er2O3 a 1% de concentração em massa. Essa retração é maior do que as encontradas com concentrações superiores ou mesmo sem adição do veneno queimável, nos fornecendo um melhor grau de incorporação do elemento érbio, resultando em pastilhas com densidade adequada para uso como combustível nuclear. / The sintering process of UO2-Er2O3 pellets has been investigated because of its importance in the nuclear industry and the complex behavior during sintering. The present study includes the development of nuclear fuel for power reactor in order to increase the efficiency of the fuel through longer refueling intervals. The erbium is indicated for longer cycles, which means less stops to refueling and less waste. In this work, it was studied the use of erbium oxide by varying the concentrations in the range of 1-9.8%, which was added to UO2 powder through mechanical mixing, aiming to check the rate of densification and a possible sintering blockage. The powders were pressed and sintered at 1700°C under hydrogen atmosphere. The results show a sintering blockade in the UO2-Er2O3 system that occurs in the range of 1500-1700°C temperature. Dilatometric tests indicate a retraction of 21.87% when used Er2O3 at 1% mass concentration. This retraction is greater than is observed with higher concentrations or even without the addition of the burnable poison, providing us with a better degree of incorporation of the element erbium, resulting in pellets with density suitable for use as nuclear fuel.
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Análise neutrônica e especificação técnica para o combustível a dispersão UMo-Al com adição de veneno queimável / Neutronic analysis and technical specification for a UMo-Al dispersion fuel with burnable poison addition

Rafael Oliveira Rondon Muniz 03 December 2015 (has links)
Este trabalho apresenta a análise neutrônica do combustível a dispersão de UMo-Al em relação ao aumento da densidade de urânio e faz uma comparação com o combustível de U3Si2-Al. Neste estudo, a densidade de urânio do U3Si2-Al é variada de 3,0 à 5,5 gU/cm3 e a do UMo-Al entre 4,0 à 7,5 gU/cm3 e com a porcentagem em massa de molibdênio com 7 e 10 %. Neste trabalho também é proposta a aplicação de veneno queimável metálico no cerne do combustível de UMo-Al, uma vez que este combustível é metálico e é analisada a utilização de gadolínio (Gd) e európio (Eu) como veneno queimável. A utilização do Gd como veneno queimável foi analisada com o fator de multiplicação infinito (k∞) através do programa celular HRC desenvolvido pelo IPEN e composto pelos códigos HAMMERTECHNION para a analise de célula, ROLAIDS para o cálculo de auto blindagem dos actinídeos e CINDER-2 empregado para a fissão e transmutação dos actinídeos. O núcleo do reator simulado foi similar ao do RMB (Reator Multipropósito Brasileiro) composto por um arranjo de 5x5 posições com 23 elementos combustíveis e dois blocos de alumínio. Para o európio, foram utilizados os programas SERPENT e CITATION. Os cálculos de queima foram realizados considerando uma potência de 30 MW durante três ciclos do RMB de 97 dias. Os resultados obtidos mostram que a porcentagem em massa do molibdênio têm uma grande influência no comportamento neutrônico devido a seção de choque de absorção do molibdênio ser considerável. Portanto, foi escolhida a porcentagem de 7 % de Mo para os estudos com veneno queimável. Para o núcleo proposto, o európio mostrou-se melhor, pois apresenta uma queima mais gradual que o gadolínio. Foi realizada uma simulação com o programa SERPENT com adição de 6 % de silício, o que mostrou que a adição de Si não causa mudança significativa no ciclo de operação do reator. Para validação da metodologia de cálculo, foi elaborada uma especificação técnica e fabricadas 12 miniplacas combustíveis de UMo-Al sem veneno queimável. As miniplacas foram irradiadas no núcleo do reator IPEN/MB-01, em quatro configurações de núcleo, para obtenção da reatividade inserida. Os resultados simulados obtidos para a inserção de reatividade pelas miniplacas nos diversos núcleos analisados apresentaram alta concordância com os resultados experimentais. / This work presents the neutronic analysis of the UMo-Al dispersion fuel concerning uranium density increase and shows comparisons relatively to the U3Si2-Al fuel. The U3Si2-Al uranium density varied from 3.0 to 5.5 gU/cm3 while that of UMo-Al fuel varied from 4.0 to 7.5 gU/cm3. The molybdenum mass content in the former case varies from 7 to 10 % in mass. Here, it is also proposed the utilization of burnable poison nuclides in the UMo-Al fuel meat. Since the fuel is metallic, gadolinium and europium were chosen as candidates to cope with this task. A recently developed cell code at IPEN (HRC) composed of the coupling of the codes HAMMER-TECHNION for the cell analysis, ROLAIDS for the actinide self-shielding calculations and CINDER-2 for the actinide and fission transmutation was employed for the neutronic analyses of UMo-Al. The simulated reactor core was similar to the one of RMB (Brazilian Multipurpose Reactor) composed of an array of 5x5 positions with 23 fuel elements and 2 aluminum blocks. A second analysis of the europium case employed the SERPENTE and CITATION codes. The burnup calculations were performed considering a power of 30 MW during three cycles of RMB 97 days. The analyses revealed that the molybdenum content has a great impact in the core reactivity due to its high absorption cross section. A value of 7 % was found adequate for the molybdenum mass content. The analyses also reveal that europium is a better burnable poison than gadolinium for the core cycle length and power level under consideration. It was realized a simulation with the computer code SERPENT with addition of 6 % silicon in UMo-Al fuel. The silicon does not change significantly the reactor operation cycle. To validate the calculation methodology it was developed a technical specification and fabricated 12 UMo-Al fuel miniplates without burnable poison. The miniplates were irradiated in the IPEN-MB/01 reactor core for four core configurations, in order to obtain the inserted reactivity. The simulated results for the reactivity insertion by the fuel miniplates in the analyzed cores showed high agreement with the experimental results.
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Estudo da formação de fases cristalinas por difração de raios X no sistema UO2-Er2O3 / Study of the formation of crystalline phases by X-ray diffraction in the system UO2-Er2O3

Sansone, Alberto Ermanno dos Santos 29 June 2018 (has links)
A otimização de combustíveis nucleares para uso em reatores a água pressurizada pode ser obtida pelo aumento da taxa de queima do combustível. Para isso, no entanto, é necessário levar em conta o aumento na reatividade inicial no reator, causada pelo maior enriquecimento do combustível. Esse problema, por sua vez, pode ser contornado por meio da introdução dos chamados venenos queimáveis diretamente nas pastilhas combustível de UO2. Alguns elementos do grupo das terras-raras possuem propriedades físicas e químicas que os tornam apropriados para esse uso dentro de reatores. Para caracterizar a microestrutura do combustível UO2 utilizado em reatores a água pressurizada dopado de érbio, pastilhas de UO2-Er2O3 foram preparadas, com teor de Er2O3 variando de 1,0 a 9,8 wt%, e analisadas por difração de raios X (DRX) para determinar se houve a formação de solução sólida pelo composto e determinar a variação do parâmetro de rede da solução em função da concentração de érbia. Apesar da análise por DRX ter mostrado que todo o érbio se incorporou à rede de UO2, ela também evidenciou a emergência de uma segunda fase, de estrutura do tipo fluorita, e cuja fração mássica aumenta em função do teor de érbia, enquanto seu parâmetro de rede diminui. Esses resultados são compatíveis com o fenômeno de segregação de defeitos, que consiste na formação de microdomínios segregados da rede principal nos quais há uma concentração maior dos defeitos i.e. são regiões mais ricas em érbio. Assim, a análise por DRX mostrou que houve formação de solução sólida de (U,Er)O2, mas que são necessários ajustes nos parâmetros de sinterização para que seja obtida uma solução monofásica. / Optimization of nuclear fuel for use in pressurized water reactors can be achieved by obtaining higher burnups. This, however, requires the excess reactivity caused by increasing the fuels enrichment to be taken into account, which can be done by introducing burnable absorbers into the UO2 fuel pellets themselves. Some of the rare earth elements have thermal and mechanical properties that make them appropriate for use inside the reactor. In order to characterize the microstructure of erbium-doped UO2 fuel, sintered UO2-Er2O3 pellets were prepared, with Er2O3 content ranging from 1.0 to 9.8wt%, and analyzed by X-ray diffraction to determine whether the composite formed solid solutions and, if so, evaluate the lattice parameter as a function of erbia concentration. While XRD analysis showed the Er2O3 completely dissolved in the UO2 powder, it also evidenced the emergence of a second fluorite-type phase, whose phase fraction increases and lattice parameter decreases with increasing erbia concentration. Analysis of the diffraction patterns showed this emerging phase has the same crystalline structure as the host lattice, but with a smaller lattice parameter. These results are compatible with the phenomenon of defect segregation, which consists in the formation of microdomains with a higher concentration of defects i.e. rare-earth richer regions. Thus, XRD analysis showed the formation of (U,Er)O2 solid solution, but such that there are still adjustments in the sintering parameters that need to be made in order to achieve a single-phase solid solution.
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Estudo da formação de fases cristalinas por difração de raios X no sistema UO2-Er2O3 / Study of the formation of crystalline phases by X-ray diffraction in the system UO2-Er2O3

Alberto Ermanno dos Santos Sansone 29 June 2018 (has links)
A otimização de combustíveis nucleares para uso em reatores a água pressurizada pode ser obtida pelo aumento da taxa de queima do combustível. Para isso, no entanto, é necessário levar em conta o aumento na reatividade inicial no reator, causada pelo maior enriquecimento do combustível. Esse problema, por sua vez, pode ser contornado por meio da introdução dos chamados venenos queimáveis diretamente nas pastilhas combustível de UO2. Alguns elementos do grupo das terras-raras possuem propriedades físicas e químicas que os tornam apropriados para esse uso dentro de reatores. Para caracterizar a microestrutura do combustível UO2 utilizado em reatores a água pressurizada dopado de érbio, pastilhas de UO2-Er2O3 foram preparadas, com teor de Er2O3 variando de 1,0 a 9,8 wt%, e analisadas por difração de raios X (DRX) para determinar se houve a formação de solução sólida pelo composto e determinar a variação do parâmetro de rede da solução em função da concentração de érbia. Apesar da análise por DRX ter mostrado que todo o érbio se incorporou à rede de UO2, ela também evidenciou a emergência de uma segunda fase, de estrutura do tipo fluorita, e cuja fração mássica aumenta em função do teor de érbia, enquanto seu parâmetro de rede diminui. Esses resultados são compatíveis com o fenômeno de segregação de defeitos, que consiste na formação de microdomínios segregados da rede principal nos quais há uma concentração maior dos defeitos i.e. são regiões mais ricas em érbio. Assim, a análise por DRX mostrou que houve formação de solução sólida de (U,Er)O2, mas que são necessários ajustes nos parâmetros de sinterização para que seja obtida uma solução monofásica. / Optimization of nuclear fuel for use in pressurized water reactors can be achieved by obtaining higher burnups. This, however, requires the excess reactivity caused by increasing the fuels enrichment to be taken into account, which can be done by introducing burnable absorbers into the UO2 fuel pellets themselves. Some of the rare earth elements have thermal and mechanical properties that make them appropriate for use inside the reactor. In order to characterize the microstructure of erbium-doped UO2 fuel, sintered UO2-Er2O3 pellets were prepared, with Er2O3 content ranging from 1.0 to 9.8wt%, and analyzed by X-ray diffraction to determine whether the composite formed solid solutions and, if so, evaluate the lattice parameter as a function of erbia concentration. While XRD analysis showed the Er2O3 completely dissolved in the UO2 powder, it also evidenced the emergence of a second fluorite-type phase, whose phase fraction increases and lattice parameter decreases with increasing erbia concentration. Analysis of the diffraction patterns showed this emerging phase has the same crystalline structure as the host lattice, but with a smaller lattice parameter. These results are compatible with the phenomenon of defect segregation, which consists in the formation of microdomains with a higher concentration of defects i.e. rare-earth richer regions. Thus, XRD analysis showed the formation of (U,Er)O2 solid solution, but such that there are still adjustments in the sintering parameters that need to be made in order to achieve a single-phase solid solution.

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