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Croissance épitaxiale, structure atomique et couplage d'échange de bicouches ultra-minces d'oxydes sur métaux / Epitaxial growth, atomic structure and exchange coupling of ultra-thin bilayers of oxides on metals

Lamirand, Anne 16 October 2014 (has links)
Ce travail de thèse porte sur la détermination de la structure atomique, électronique et magnétique de couches ultraminces ferromagnétique et antiferromagnétique pour une meilleure compréhension du mécanisme de couplage d'échange qui peut avoir lieu à leur interface. Le couplage d'échange, effet de l'interaction entre les deux matériaux, se manifeste par un décalage du cycle d'hystérésis et une augmentation de la coercivité en-dessous de la température de blocage. Nous avons porté notre attention sur les systèmes de CoO/FePt sur Pt(001), CoO/Fe et CoO/Fe3O4 sur Ag(001) et combiné des techniques expérimentales principalement utilisant le rayonnement synchrotron pour les caractériser. Dans un premier temps, nous avons optimisé l'élaboration de ces systèmes dans un environnement d'ultra-haut vide (UHV) par la recherche de surfaces adaptées, le contrôle fin des conditions de croissance et le suivi de la structure par diffraction de surface des rayons X in situ. Leur structure cristalline a ensuite été caractérisée avec précision. Dans un deuxième temps, nous avons étudié leurs structure et propriétés magnétiques ex situ via le dichroïsme magnétique circulaire et linéaire des rayons X et l'effet Kerr magnéto-optique. La relation entre le couplage d'échange et la structure de l'interface est discutée tout au long de ce manuscrit. / This thesis deals with the determination of atomic, electronic and magnetic structure of ferromagnetic and antiferromagnetic ultrathin layers to better understand the mechanism of the exchange coupling which could takes place at their interface. Exchange coupling, expression of the interaction between the two materials, manifests itself by a shift of hysteresis loop and an increase in coercivity below the blocking temperature. We have paid attention to the systems of CoO/FePt on Pt(001), CoO/Fe and CoO/Fe3O4 on Ag(001). We combined experimental techniques mainly using synchrotron light to characterize them. As a first step, we optimized in a ultra-high vacuum (UHV) environment the elaboration of the systems looking for an appropriate surface, the high control of growth conditions and the supervision of the structure by in situ X-ray surface diffraction. The crystalline structure was precisely then detailed. As a second step, we studied the magnetic structure and properties ex situ by X-ray magnetic circular and linear dichroïsm and magneto-optic Kerr effect. The relation between exchange coupling and interface structure is discussed all along the manuscript.
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Dünne tantalbasierte Diffusionsbarrieren für die Kupfer-Leitbahntechnologie: Thermische Stabilität, Ausfallmechanismen und Einfluss auf die Mikrostruktur des Metallisierungsmaterials

Hübner, René 25 November 2004 (has links)
Aufgrund der höheren elektrischen Leitfähigkeit und des größeren Widerstandes gegen Elektromigration im Vergleich zum Aluminium wird seit einigen Jahren Kupfer als Leitbahnmaterial in der Mikroelektronik eingesetzt. Da Kupfer jedoch eine hohe Beweglichkeit in den für die Halbleitertechnologie relevanten Werkstoffen aufweist, sind zur Verhinderung einer Diffusion effektive Barrieren notwendig. Dabei muss die u. a. geforderte hohe thermische Stabilität der Barrierematerialien auch im Zuge der fortschreitenden Miniaturisierung der mikroelektronischen Bauelemente und damit der Reduzierung der Barriereschichtdicken sichergestellt sein. Im Rahmen der Arbeit wurden mittels Magnetron-Sputtern neben Ta- und TaN-Einfachschichten sowie Ta-TaN-Mehrfachschichten auch Ta-Si-N-Einfachschichten jeweils mit und ohne Cu-Metallisierung sowohl auf blanke als auch auf thermisch oxidierte Si-Scheiben abgeschieden. Die Dicken der Barriereeinzelschichten und die der Cu-Schichten betrugen 10 nm bzw. 50 nm. Die Beurteilung der Barrierestabilität sowie die Charakterisierung der Ausfallmechanismen erfolgten nach Wärmebehandlungen durch den kombinierten Einsatz von Röntgenstreumethoden, spektroskopischen sowie mikroskopischen Analyseverfahren. In Abhängigkeit von ihrer Zusammensetzung und damit von der Mikrostruktur im Ausgangszustand finden für die zwischen Kupfer und SiO2 abgeschiedenen Diffusionsbarrieren unterschiedliche Prozesse während thermischer Belastungen statt. Bei den mehrstufigen Ta-TaN-Barrieren setzt bereits bei T = 300 °C eine Umverteilung von Stickstoff ein, die bei T = 500 °C in der Bildung von Ta2N-Kristalliten resultiert. Im Fall der Ta-Si-N-Barrieren führt die vorhandene Cu-Metallisierung zu einer an der Cu/Barriere-Grenzfläche beginnenden Kristallisation. Dabei hängen sowohl deren Einsatzzeitpunkt während einer bei konstanter Temperatur durchgeführten Wärmebehandlung als auch das entstehende Kristallisationsprodukt von der Barrierezusammensetzung ab. Im Zuge der Kristallisation erfolgt die vollständige Zerstörung der ursprünglichen Schichtintegrität, so dass Kupfer in unmittelbaren Kontakt zum SiO2-Substrat gelangt. Der sensitive Nachweis einer Cu-Diffusion durch die Barriere erfolgte einerseits durch die Charakterisierung von Cu/Barriere/SiO2/Si-Systemen mit Hilfe spurenanalytischer Methoden und andererseits durch die Untersuchung von Proben mit geändertem Aufbau. Durch Abscheidung der Barrieren zwischen Kupfer und Silizium ist mittels Röntgenbeugung die nach Diffusion von Cu-Atomen ins Substrat einsetzende Bildung von Cu3Si detektierbar. Mit den kritischen Temperaturen für die Bildung dieses Kupfersilizids erfolgte die vergleichende Bewertung der thermischen Stabilitäten der Barrieren. Werden die dünnen Ta-basierten Schichten zusätzlich bezüglich ihres spezifischen elektrischen Widerstandes beurteilt, so stellt sich eine Ta56Si19N25-Diffusionsbarriere als am geeignetsten für den Einsatz in Cu-Metallisierungssystemen heraus. Die mikrostrukturellen Untersuchungen gestatten Aussagen zu den Versagensmechanismen der einzelnen Barrieren. Für die Ta-TaN-Mehrfachschichten wird durch die einsetzende Stickstoffumverteilung und die sich anschließende Ta2N-Bildung bereits frühzeitig die stabile Mikrostruktur der TaN-Schicht zerstört. Während für Ta-Si-N-Schichten mit einem N-Gehalt von bis zu 25 at.% eine Cu-Diffusion ins Substrat erst nach vorzeitiger Barrierekristallisation beobachtet wird, erfolgt sie im Fall der stickstoffreichen Ta-Si-N-Barrieren in einem Zustand, für den mittels Röntgenbeugung eine Kristallisation noch nicht nachweisbar ist. Die Untersuchung der Abhängigkeit der sich während des Cu-Schichtwachstums bzw. einer nachträglichen Wärmebehandlung ausbildenden Cu-Texturkomponenten von der chemischen Zusammensetzung der Unterlage erfolgte mittels röntgenographischer Texturanalyse. Zur Diskussion der beobachteten Vorzugsorientierungen wurde das Modell des zweidimensionalen Kornwachstums in dünnen Schichten herangezogen.

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