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Développement de membranes MOF nanocomposites à base de ZIF / Development of ZIF-based nanocomposite Metal-Organic Framework membranes

Salvador Levehang, Claudia 16 December 2014 (has links)
Les réseaux zéolithiques à base d'imidazolate (e.g. ZIF-8) sont des matériaux membranaires attractifs pour la séparation de gaz, sous réserve de pouvoir disposer de membranes de haute qualité, stables et reproductibles sur des supports industriels. Dans ce travail plusieurs stratégies ont été examinées pour développer des membranes nanocomposites à base de ZIF-8 confiné dans les macropores de supports céramiques tubulaires. Trois approches ont été comparées: i) croissance de germes, ii) croissance in situ et iii) conversion de ZnO. L'influence des paramètres de synthèse (formulation des solutions de précurseurs, température & durée de réaction, type de support & prétraitement…) sur les caractéristiques et performances des membranes a été étudiée. Le protocole optimum retenu repose sur la conversion solvothermale de couches minces de ZnO déposées par ALD sur les grains du support. Les membranes nanocomposites ZIF-8/ZnO/α-Al2O3 sont sélectives pour la séparation de gaz contenant H2. / Zeolitic Imidazolate Frameworks (e.g. ZIF-8) are attractive membrane materials for gas separation, provided that high quality, stable and reproducible membranes can be prepared on industrial supports. In this work several strategies were investigated in order to develop nanocomposite ZIF-8 based membranes confined in the macropores of tubular ceramic supports. Three approaches were compared: i) seeded growth, ii) in situ growth and iii) ZnO conversion. The influence of synthesis parameters (precursor solution formulation, reaction temperature & duration, support type & pre-treatment…) on membrane characteristics and performance were studied. The selected optimum protocol was based on the solvothermal conversion, using a 2-methylimidazole/methanol solution, of a ZnO thin layer uniformly deposited by Atomic Layer Deposition on the grains of a ceramic support. The nanocomposite ZIF-8/ZnO/α-Al2O3 membranes exhibited enhanced selectivities for the separation of H2-containing gas mixtures.

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