La compréhension du rôle des aérosols atmosphériques dans le fonctionnement du système terre-atmosphère est limitée par les incertitudes sur leur répartition spatiale, leur composition et leurs sources. Si leurs impacts sur le changement climatique et l’environnement peuvent être évalués grâce aux modèles de chimie-transport, ces incertitudes en limitent la précision. Les observations satellitaires ont la capacité de fournir à l’échelle globale des informations précises sur un certain nombre de paramètres « aérosols » mais elles sont limitées par les conditions nuageuses, la périodicité des orbites et par le contenu en information, c’est-à-dire le type de paramètres que l’on peut retrouver suivant la nature de ces observations. Une approche prometteuse consiste à améliorer les champs d’émission des modèles en utilisant le principe de la modélisation inverse. Dans cette étude, nous avons conçu une méthode de restitution simultanée des sources d’émission de poussières désertiques, de carbone suie et de carbone organique à partir des produits satellitaires (POLDER/PARASOL) dérivés en utilisant l’algorithme GRASP, conjointement à une modélisation inverse du modèle GEOS-Chem. Cela nous a permis de créer une base de données d’émissions globales d’aérosols sur la période 2006 – 2011. Des simulations réalisées avec les modèles directs GEOS-Chem et GEOS-5/GOCART utilisant cette base de données montrent bien entendu un bon accord avec des observations POLDER mais aussi une nette amélioration de la modélisation de l’aérosol à l’échelle globale lorsque l’on compare les sorties à des mesures indépendantes du réseau AERONET ou à d’autres mesures spatiales (MODIS, MISR, OMI). / Understanding of the role that atmospheric aerosol play in the Earth-atmosphere system is limited by uncertainties in aerosol distribution, composition and sources. Thus, accurate chemical transport model simulation systems are crucial needed to analyse and predict atmospheric aerosols and their impacts on climate change and environment. Satellite observations have ability to provide an extensive spatial coverage and accurate aerosol products, however, are constrained by clear-sky condition, global coverage orbit cycle and information content. One of the most promising approaches is to reduce model uncertainty by improving the aerosol emission fields (i.e., model input) by means of inverse modeling relying on satellite observations as a constrain. In this study, we designed a method of simultaneous retrievals of desert dust, black carbon and organic carbon aerosol emission sources using aerosol data obtained from GRASP algorithm applied to POLDER/PARASOL satellite observations, and relying on the GEOS-Chem inverse modeling framework. Then, a satellite-based global aerosol emission database (2006-2011) has been developed. This aerosol emission database has been further evaluated by utilization in GEOS-Chem and GEOS-5/GOCART models. The model posterior simulation of aerosol properties employing the retrieved emissions shows a better agreement than the model prior simulation; it is true for not only fitted PARASOL products, but also for completely independent measurements from ground-based AERONET and satellites aerosol products (e.g., MODIS, MISR, OMI). The results suggest that the satellite-based aerosol emission database improves overall global aerosol modeling.

La Modern-Era Retrospective Analysis for Research and Application (MERRA) est une réanalyse développée par le Global Modeling and Assimilation Office (GMAO) à la National Aeronautics and Space Administration (NASA) aux États-Unis qui intègre des données observées et des données modélisées pour reproduire une base de données complète dans le temps et l'espace de plusieurs variables atmosphériques (température, vitesse et direction du vent, humidité, pressions, etc.) depuis 1979. Afin de reproduire une analyse intégrée du système terrestre, le GMAO effectue d'autres réanalyses en parallèle : une réanalyse des océans (MERRAOcean), une réanalyse de la surface solide de la Terre (MERRALand) et une réanalyse de la composition de l'atmosphère (MERRAero), cette dernière constituant le sujet central de cette thèse. La 1ère version de MERRAero intègre des données de la profondeur optique des aérosols (AOD) mesurée par MODIS-Terra et MODIS-Aqua, en orbite autour de la Terre depuis 2000 et 2002 respectivement, et les données d'un modèle de chimie atmosphérique qui simule la concentration de cinq espèces dominantes d'aérosols, soit les particules de sulfate, de carbone organique, de carbone noir, de poussière et de sel de mer. La réanalyse reproduit donc la concentration de ces cinq espèces d'aérosols partout sur la Terre, avec une résolution de 0,5º de latitude, 0,625º de longitude et 72 niveaux en altitude, à une fréquence horaire, en plus de leur contribution individuelle à l'AOD totale. Une reconstruction peut ensuite être appliquée pour obtenir la concentration totale des matières particulaires, un contaminant couramment pris en compte pour évaluer la qualité de l'air. MERRAero constitue une avancée importante dans l'étude de la composition atmosphérique à l'échelle globale. Elle met à la disposition de la communauté scientifique un outil novateur qui lui permet d'étudier une vaste gamme de problèmes liées à la pollution atmosphérique qu'aucun réseau de surveillance ne peut accomplir, particulièrement dans les régions dépourvues de toute surveillance fiable. MERRAero doit cependant traverser un processus d'évaluation rigoureux avant d'être jugée apte à accomplir ses fonctions. Certaines de ses capacités ont déjà été évaluées à certains endroits, notamment sa simulation de l'AOD au-dessus de certaines régions du monde et sa simulation de la concentration des oxydes de soufre aux États-Unis. L'objectif de cette thèse est de poursuivre les travaux d'évaluation avec une emphase sur la concentration des différentes espèces d'aérosols simulées à la surface par MERRAero dans plusieurs régions du monde. Une fois que l'évaluation ait été jugée favorable, MERRAero a ensuite été appliquée à une étude sur la pollution urbaine de l'air à l'échelle globale. La concentration de plusieurs espèces d'aérosols simulée par MERRAero à la surface depuis 2003 a été comparée à des données d'observations provenant de différents réseaux de surveillance autour du monde : le Interagency Monitoring of Protected Visual Environments (IMPROVE) aux États-Unis, le European Monitoring and Evaluation Programme (EMEP) en Europe, celui du Ministère de la protection environnementale en Israël et celui de l'Administration de la protection environnementale à Taïwan. Plusieurs indicateurs statistiques ont été calculés, et des analyses spatiales et temporelles ont été effectuées pour évaluer l'exactitude de MERRAero, identifier ses lacunes importantes et formuler des recommandations pour améliorer ses versions subséquentes. L'évaluation aux É.-U. et en Europe en milieu rural a démontré que MERRAero reproduit bien la concentration des particules de sulfate et de carbone d'origine anthropique. La concentration des particules de carbone d'origine naturelle, provenant notamment des feux de forêt, a cependant été largement surestimée, causant ainsi un biais important en été. MERRAero a surestimé aussi la concentration des particules de sable de sources lointaines, telles que le Sahara et les déserts en l'Asie de l'Est qui affectent légèrement la composition des aérosols aux É.-U. L'évaluation a reproduit des résultats favorables en milieu urbain malgré la résolution de MERRAero qui ne capture pas toutes les sources d'aérosols, causant ainsi des fluctuations saisonnières non conformes aux observations. L'évaluation a reproduit des résultats très favorables en Israël. Sa proximité au Sahara et aux déserts du Moyen-Orient suggère que MERRAero simule très bien la concentration des particules de sable d'origine locale. À Taïwan, MERRAero a reproduit la concentration des aérosols généralement bien à l'exception des mois d'hiver, lorsque Taïwan est le plus affecté par l'advection de pollution d'origine chinoise. / Malgré les lacunes identifiées, dans l'ensemble, l'évaluation a reproduit des résultats jugés suffisamment favorables pour que MERRAero soit appliquée dans une multitude de problématiques, notamment à l'étude de la pollution urbaine de l'air à l'échelle globale. Cette analyse a démontré l'impact que les politiques environnementales et la récession économique des dernières années ont eu sur la pollution atmosphérique des villes d'Amérique du Nord, d'Europe et d'Asie de l'Est. Même l'air des villes chinoises, lesquelles sont aux prises avec de sérieux problèmes de pollution depuis plusieurs années, s'est amélioré grâce à une initiative du gouvernement à réduire les émissions de contaminants atmosphériques. Les villes de l'Inde et du Bangladesh sont les seules à avoir vu leur situation se détériorer, due à une forte urbanisation et industrialisation. La qualité de l'air des villes d'Amérique du Sud et d'Afrique subsaharienne s'est aussi améliorée par un ralentissement des activités de déforestation au cours des dix dernières années, particulièrement dans la forêt amazonienne.

Ce travail se concentre sur le développement et l'application de la technique du "Tandem Differential Mobility Analyser" (TDMA) pour étudier, par classe de taille, l'aérosol submicronique et ses propriétés physico-chimiques (i. e. volatilité et hygroscopicité). En premier lieu, nous avons procédé à l'optimisation et à la réalisation d'un DMA au LaMP. Ensuite, le nouveau dessin du Volatility-VTDMA (6-V-TDMA) et l'expérience acquise nous a permis de développer et de construire un nouveau système combinant le conditionnement en température et en humidité des particules de l'aérosol, le "Volatility-Hygroscopic-TDMA" (VH-TDMA), pour mesurer le changement d'hygroscopicité des particules lorsque les composés volatiles sont enlevés par processus thermique. Basé sur les résultats des particules d'aérosols synthétiques, la prochaine étape de notre travail a été d'appliquer la technique VH-TDMA pour étudier le comportement hygroscopique des particules naturelles et thermo-désorbées dans différents environnements. Nous avons montré dans notre étude qu'un faible chauffage des particules d'aérosols atmosphériques peut conduire à des changements significatifs du facteur de grossissement hygroscopique.

Le rapport du Groupe Intergouvernemental d'experts sur l'Evolution du Climat de 2001 soulignait le<br />niveau très imparfait de notre compréhension de l'effet des aérosols atmosphériques sur le climat. Ces<br />particules d'origines naturelles (poussières, aérosols volcaniques...) ou anthropiques (sulfates,<br />suies...) sont une des principales sources d'incertitude sur le changement climatique. Une des raisons<br />à cela est leur très grande variabilité spatio-temporelle. Par nature globale et quasi-continue,<br />l'observation spatiale des aérosols est donc un outil indispensable à leur étude.<br />Si la télédétection dans le domaine visible s'est beaucoup développée pour permettre de mieux<br />caractériser ces particules et leur effet sur le rayonnement solaire, l'utilisation de la télédétection dans<br />le domaine infrarouge est encore sous-exploitée. Or, non seulement la connaissance de l'effet des<br />aérosols sur le rayonnement terrestre est indispensable à l'évaluation de leur forçage radiatif total,<br />mais la télédétection infrarouge permet aussi la mesure de grandeurs inaccessibles à la télédétection<br />visible (observations possibles de nuit comme de jour, sur terre comme sur mer).<br />Dans cette thèse, nous montrons que les observations des sondeurs infrarouges permettent de<br />caractériser les aérosols en épaisseur optique infrarouge, en altitude, et en taille. Après une étude de la<br />sensibilité des propriétés optiques des aérosols à leur microphysique, et le développement d'un code<br />de transfert radiatif pour un milieu diffusant adapté à la haute résolution spectrale du sondeur de<br />nouvelle génération NASA-Aqua/AIRS, nous abordons le problème inverse. Les applications<br />présentées ici couvrent entre autres les aérosols stratosphériques volcaniques du Pinatubo, observés<br />avec le sondeur NOAA/HIRS, et la construction d'une climatologie de 8 ans des poussières<br />désertiques sur mer et sur terre avec ce même instrument. L'inversion des observations AIRS nous a<br />permis ensuite de déterminer l'épaisseur optique à 10 μm, l'altitude moyenne et le rayon effectif du<br />mode grossier des poussières au-dessus des mers.

La réglementation plus sévère sur les niveaux de matières particulaires (PM) en atmosphère ambiante fixée par l'Union européenne à l'horizon 2015 impose de pouvoir quantifier les contributions des différentes sources d'émission. Les sources d'émissions primaires de particules peuvent être anthropiques (chauffage au bois, au fioul, émissions véhiculaires ou industrielles, combustion de déchets verts, activités de cuisine,...) ou naturelles (végétaux, poussières crustales). Des processus secondaires de formation des particules (conversion gaz-particules) peuvent également contribuer aux taux de PM mesurés. L'identification et la quantification des sources peuvent être conduites notamment à travers l'étude de la composante organique des aérosols réalisée à partir d'analyses chimiques de prélèvements sur filtres en atmosphère ambiante ou à l'émission. Dans ce travail, des méthodologies de caractérisation des sources d'émission par l'analyse de la fraction organique des PM et la quantification de leur influence sur les concentrations ambiantes en particules fines ont été développées et/ou adaptées de méthodologies existantes sur de nombreux sites d'observation. Une attention particulière a été portée sur différents sites de la région Rhône-Alpes où de nombreux épisodes de dépassements des valeurs limites en PM sont régulièrement enregistrés. Les méthodologies ont été développés dans un premier temps sur un site urbain de référence (sites des Frênes à Grenoble) et s'appuient à la fois sur des approches qualitatives d'études des sources (étude d'empreinte de grandes familles chimiques, utilisation de ratios de composés traceurs) et quantitatives (ACP, mesures isotopiques du carbone, Molecular-Marker Chemical Mass Balance). Elles permettent une bonne estimation des sources de matière organique (OM) et des PM en hiver. Leurs applications à d'autres sites de topologies différentes (ruraux, fond de vallées, proximités de sources, marin) en France et en Suisse et à d'autres saisons a permis de montrer la complémentarité des différentes approches introduites et la nécessité de leur adaptation aux spécificités des sites pour permettre une bonne estimation des PM. L'estimation des contributions des sources à l'OM reste cependant encore à améliorer. De plus, dans le cadre de leur application à des sites de vallées alpines suisses, l'approche quantitative de type CMB basée sur l'étude de traceurs organiques a pu être confrontée à une méthode basée sur l'étude de la composante inorganique des aérosols. Les méthodologies développées et mises en œuvre au cours de ce travail constituent des outils de référence dans le cadre d'études des sources d'aérosol à portée scientifique ou réglementaire à l'échelle nationale ou internationale.

Important d'étudier le dépôt sec des aérosols en milieu rural. Le manque de données expérimentales en milieu rural sur la vitesse de dépôt sec des particules ayant une taille inférieure à 1 μm conduit à des incertitudes au vu des modèles et de leurs différences, qui vont jusqu'à dépasser un ordre de grandeur. Le but de cette étude est de développer une mesuredirecte de la vitesse de dépôt sec des aérosols (Vd), notamment en utilisant un impacteur à bassepression (Electrical Low Pressure Impactor, ELPI, DEKATI), à travers des mesures expérimentales in situ. L'originalité de la méthode est le calcul des flux de dépôt par corrélation turbulente. Les vitesses de dépôt sec ont été obtenues pour des aérosols atmosphériques de tailles comprises entre 7 nm et 2 μm, sur un terrain plat dans le sud-ouest de la France, sous différentes conditions atmosphériques, ainsi que sur différents couverts (maïs, herbe, sol nu). Vd est analysée en fonction du diamètre des particules et l'impact des conditions micro météorologiques est étudié.

Les particules fines atmosphériques de taille nanométrique ont un effet important sur la qualité de l’air, le climat et la santé. Si l’effet est reconnu, la mesure quantitative de ces impacts reste un enjeu majeur. Les difficultés à surmonter sont reliées à la forte inhomogénéité des particules, tant sur la distribution spatio-temporelle de leur concentration que sur leur morphologie et leur taille. Le développement des méthodes de mesure optique à distance non invasives telles que le Lidar (Light Detection And Raging) participe à combler cette lacune. Ce travail met en oeuvre une méthodologie de télédétection de l’aérosol urbain, dans laquelle les interactions photons-matière de type élastique et non élastique sont considérées pour estimer les paramètres optiques des particules. L’état de polarisation de la lumière diffusée est également examiné permettant de sonder la phase thermodynamique des particules observées. L’étude a consisté à caractériser les performances de la détection lidar des aérosols urbains en considérant les propriétés spectrales et la polarisation de la diffusion optique dans le domaine ultraviolet-visible. La perturbation majeure de la mesure, la lumière solaire, a été précisément évaluée et minimisée en agissant sur la résolution spectrale de la mesure et sur la polarisation du faisceau laser émis. La validation de la télédétection des particules fines atmosphériques dans l’ultraviolet est présentée. Elle est basée sur une comparaison entre la mesure Lidar et des mesures par spectrométrie de masse (AMS : Aerosol Mass Spectroscopy). Finalement, sur les bases de ces travaux, un nouveau détecteur a été conçu, développé et ensuite évalué à partir de la station Lidar permanente du laboratoire. Ainsi de très faibles taux de dépolarisation de l’atmosphère dans le domaine de l’ultraviolet, de 0,33 %, ont pu être mesurés. Ceci ouvre des perspectives intéressantes sur l’étude de la dynamique physique des particules atmosphériques de taille nanométrique / Atmospheric particles of nanometric size have a significant effect on air quality, climate and health. If the effects are recognized, the quantification of their impacts remains a major challenge. The challenges are related to the strong inhomogeneity of the spatial and temporal distribution of morphology and size as well as the aerosol concentrations. Remote sensing methods such as LIDAR (Light Detection And Raging) contribute to filling this gap. This work implements a methodology for remote sensing of the urban aerosol, in which the elastic and inelastic interactions between photon and matter are considered to estimate the optical parameters of particles. The polarization state of scattered light is also examined to probe the thermodynamic phase of the particles. In this study we characterize the performance of urban aerosol lidar whereas the spectral and polarization properties of the backscattered light are considered in the ultraviolet and visible ranges. The sunlight which is the major disruption of the measurement was accurately assessed and minimized by controlling the spectral resolution of the detector and the polarization of the emitted laser beam. The validation of atmospheric fine particles detection by ultraviolet Lidar is presented. This validation is based on a comparison between the lidar measurements and those by mass spectrometry (AMS: Aerosol Mass Spectroscopy). Finally, on the basis of this work, a new detector was designed, developed and then evaluated. Thus very low rates of depolarization of the atmosphere (0.33%) in the ultraviolet range have been measured. This work leads to interesting perspectives on the study of the dynamics of atmospheric particles of nanometric size

Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Une technique de télédétection par spectroscopie de plasma induite par filamentation (R-FIBS pour remote filament-induced breakdown spectroscopy) est utilisée pour sonder un nuage d’aérosols aqueux contenant des sels métalliques en solution. Nous avons démontré expérimentalement que cette technique peut être utilisée efficacement pour caractériser à distance la composition d’un nuage d’aérosols. En effet, la fluorescence caractéristique de tous les ions métalliques a été observée. De plus, ces raies d’émission étroites excitées par un plasma à faible densité ont pu être identifiées simultanément sans recouvrement spectral. Les résultats obtenus démontrent qu’il est possible d’identifier et distinguer simultanément tous les composants métalliques dissous dans un tel nuage. La technique a également été testée avec succès à une distance de 70 m sur un nuage aqueux contenant du chlorure de sodium. / Remote Filament Induced Breakdown Spectroscopy (R-FIBS) was used for probing a cloud of aqueous aerosols containing a mixture of dissolved metallic salts. We demonstrated experimentally that it can be used as a sensitive sensing technique to remotely retrieve the composition of microdroplets in clouds located at a distance. In fact, fluorescence from all the metallic ions dissolved was observed. Moreover, these spectrally narrow atomic transitions excited by the low density plasma did not show any signal overlap. These characteristic spectra demonstrate that R-FIBS can be used to simultaneously recognize and distinguish every single metallic constituent dissolved inside such a cloud. The technique has been successfully tested for long range field test of 70 m with an aerosol cloud of droplets containing sodium chloride.

Les aérosols influencent le bilan radiatif global et les processus nuageux. Leurs propriétés optiques et physico-chimiques sont mesurées au sol avec une grande précision à l'échelle locale. Les satellites permettent un suivi des aérosols à des résolutions spatio-temporelles raisonnables. Deux instruments et leurs algorithmes sont utilisés pour restituer les épaisseurs optiques des aérosols au dessus des océans et des terres : un a été appliqué aux données AATSR afin de restituer l'épaisseur optique dans le visible alors que l'autre permet de restituer les propriétés optiques dans l'UV à partir de OMI. Ces algorithmes ont été développés et testés sur le Nord-Ouest de l'Europe et sur le bassin amazonien. Les cas étudiés se situaient dans des zones industrialisées avec des couches d'aérosols de forte épaisseur optique sous le vent de sources locales avec de forts gradients de concentration. Les résultats montrent une bonne restitution des concentrations en aérosols.