La dynamique de fragmentation des molécules poly-atomiques est un problème compliqué du fait de l'existence de couplages entre leurs différents degrés de liberté. Dans le but de comprendre le rôle de ces couplages, nous avons étudié la fragmentation de molécules triatomiques induite par impact d'ions rapides multichargés. L'intérêt de ces ions est de conduire à une ionisation multiple de la molécule au cours d'une interaction d'une durée de quelques attosecondes (10-18s). Ce temps est suffisamment bref pour que la relaxation, par fragmentation, de l'ion moléculaire ainsi créé se fasse hors de toute perturbation extérieure. Les premières études réalisées sur le CO2 soumis aux ions Ni24+ de 8 MeV/u ont montré que la fragmentation de l'ion moléculaire CO2q+ pouvait être modélisée par une fragmentation concertée synchrone (q=3) ou une fragmentation concertée asynchrone (q=2), i.e. par l'intermédiaire d'un mode de vibration asymétrique de la molécule. Nous avons réalisé des expériences avec des molécules non linéaires telles que NO2, D2O, H2O et HDO pour lesquelles les couplages entre degrés de liberté sont différents de ceux rencontrés dans les molécules linéaires comme CO2, et ainsi tester ce modèle de dissociation plus sévèrement. Dans le cas de fragmentation du NO22+ induite par des ions Ne8+ de 4.7Mev/u, des fortes différences, par rapport à CO22+, ont été observées en raison de la contribution de la géométrie. La fragmentation de HDO2+ a permis de confirmer à haute et basse énergie de collision, un important effet isotopique: la rupture de la liaison O-H est 5.7 fois plus probable que celle de la liaison O-D.

Dans les collisions ion-solide, les états de l'ion projectile de grand moment angulaire l sont en moyenne beaucoup plus peuplés que lors des collisions ion-atome. L'utilisation d'ions projectiles Ar18+ d'énergie 13,6 MeV/u et de cibles solides de carbone nous a permis d'étudier les états excités de l'ion Ar17+ peuplés par capture. La gamme d'épaisseur de cibles choisie a permis d'effectuer cette étude de la condition de collision unique (3,5 µg/cm²) jusqu'à l'équilibre des populations (200 µg/cm²). Nous avons observé l'évolution des intensités des transitions Lyman en fonction du temps de transit de l'ion dans la cible (évolution sensible à la population des états de coeur) ainsi qu'en fonction du temps de vol de l'ion derrière la cible (évolution sensible à la population des états de Rydberg). Pour expliquer les résultats expérimentaux, une analyse complète du transport des états excités dans la cible a été réalisée. Nous avons utilisé deux modèles de type collisionnel. Le premier est un modèle d'équations d'évolution basé sur une description statistique des collisions binaires du projectile avec les atomes cibles. Le second est un modèle de transport classique basé sur l'équation décrivant le mouvement de l'électron projectile sur une orbite classique perturbé par une force stochastique. Une comparaison avec l'expérience montre que ces approches collisionnelles permettent de refléter assez bien la population en moment angulaire des états très excités mais nettement moins bien celle des états de coeur. Le mélange l observé pour ces états est beaucoup plus important que prévu par ces modèles. La polarisation du milieu induite par l'ion projectile (non prise en compte par les modèles) pourrait être responsable d'un tel mélange par l'intermédiaire de l'effet Stark.