Mineralstaub und Seesalz sind der Masse nach die häufigsten Aerosoltypen und dominieren den natürlichen Aerosolanteil. Die vorliegende Arbeit untersucht, wie deren optische Eigenschaften durch atmosphärische Prozesse verändert werden. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde ein Drei-Wellenlängen-Polarisationslidar entwickelt, um ferntransportierten Wüstenstaub zu untersuchen. Die der Arbeit zugrunde liegenden Messungen wurden im Rahmen der SALTRACE-Kampagne (Experiment zum Ferntransport von Aerosolen aus der Sahara und Aerosol-Wolken-Wechselwirkung) auf Barbados (13º N, 59º W) in den Jahren 2013 und 2014 durchgeführt. Die Lidarmessungen in Barbados ergaben, dass der Saharastaub nach einem Transportweg von 5000 km über den Atlantik im Mittel (21 Fälle) ein lineares Partikeldepolarisationsverhältnis von 0.25 ± 0.03 bei 355 nm, 0.28 ± 0.02 bei 532 nm und 0.23 ± 0.02 bei 1064 nm aufweist. Im Vergleich mit vorangegangen Messungen in Marokko und auf den Kapverden wurde kein signifikanter Unterschied der Werte bei 355 und 532 nm festgestellt. Lediglich die Abnahme des Depolarisationsverhälnisses bei 1064 nm zwischen Marokko und Barbados deutet auf einen Verlust der größeren Staubpartikel hin, ein Ergebnis, das von flugzeuggetragenen in-situ-Messungen bekräftigt wurde. Die optischen Eigenschaften von marinen Aerosolpartikeln wurden in Abhängigkeit der relativen Feuchte (RH) gemessen. Zu diesem Ziel wurden die Polarisations- und Wasserdampfmessungen des Lidars mit den Temperaturprofilen der Radiosonde kombiniert. Der Phasenübergang von sphärischen Seesalzpartikeln bei hoher relativer Feuchte zu nichtsphärischen (würfelartigen) Seesalzkristallen bei geringer relativer Feuchte (<50% RH) konnte durch einen starken Anstieg des Partikeldepolarisationsverhältnisses von 0.02 auf 0.12, 0.15 und 0.10 bei 355, 532 und 1064 nm beobachtet werden. Die Bestimmung der Wachstumsfaktoren des Extinktionskoeffizienten bei einem Anstieg der relativen Feuchte von 40% auf 80% ergab 1.94 ± 0.94, 3.70 ± 1.14 und 5.37 ± 1.66 bei 355, 532 und 1064 nm. Die ausschließlich marin geprägten Luftmassen über Barbados Ende Februar 2014 während der SALTRACE-Winterkampagne boten ideale Messbedingungen. Als weiterer Beitrag zur Charakterisierung der optischen Eigenschaften atmosphärischer Aerosole wurde im Rahmen dieser Arbeit zum ersten Mal der Extinktionskoeffizient und das Lidarverhältnis bei 1064 nm gemessen. Die neue Technik basiert auf der Rotations- Ramanstreuung bei 1064 nm und wurde in einer Zirruswolke getestet, da dort der Extinktionskoeffizient im beobachteten Bereich wellenlängenunabhängig ist.:1 Introduction 2 Observations at Barbados 2.1 Meteorological situation at Barbados 2.2 SALTRACE campaign 3 Lidar technique 3.1 BERTHA lidar system 3.2 Mueller-Stokes formalism 3.3 Lidar equation 3.4 Particle backscatter coefficient 3.5 Extinction coefficient 3.6 Linear depolarization ratio 4 Results and Discussion 2 4.1 First publication: Triple-wavelength depolarization-ratio profiling of Saharan dust over Barbados during SALTRACE in 2013 and 2014 4.2 Second publication: Dry versus wet marine particle optical properties: RH dependence of depolarization ratio, backscatter, and extinction from multiwavelength lidar measurements during SALTRACE 4.3 Third publication: 1064 nm rotational Raman lidar for particle extinction and lidar-ratio profiling: cirrus case study 5 Summary and Conclusions / Mineral dust and sea salt are the most abundant aerosol types (by mass) dominating the natural aerosol load. The present thesis investigates how their optical properties change due to atmospheric processes. In the framework of this thesis, a triple-wavelength polarization lidar was developed for studies of desert dust after long-range transport. The measurements included in this thesis were performed in the framework of the Saharan Aerosol Long-Range Transport and Aerosol-Cloud-Interaction Experiment (SALTRACE) at Barbados (13º N, 59º W) in 2013 and 2014. In the Saharan dust plumes over Barbados after an atmospheric transport of 5000 km across the Atlantic an average (21 cases) particle linear depolarization ratio of 0.25 ± 0.03 at 355 nm, 0.28 ± 0.02 at 532 nm, and 0.23 ± 0.02 at 1064 nm was measured. When comparing these results to values of previous observations in Morocco and Cabo Verde, no significant change in the depolarization ratio at 355 and 532 nm of Saharan dust was detected. A decrease in the depolarization ratio at 1064 nm between Morocco and Barbados points to a loss of the larger dust particles, a result that was corroborated by air-borne in situ observations. The optical properties of marine aerosol particles were measured under changing ambient relative humidity (RH). For this purpose the polarization and vapor measurements of the lidar were combined with the temperature profile of the radiosonde. The phase transition from spherical sea salt particles under humid conditions to non-spherical (cubic-like) sea salt crystals under dry conditions (<50% RH) could be observed. A strong increase in the particle depolarization ratio from values around 0.02 to values of 0.12 at 355 nm, 0.15 at 532 nm and 0.10 at 1064 nm for cubic-like marine particles was found. A particle extinction enhancement factor of 1.94 ± 0.94, 3.70 ± 1.14 and 5.37 ± 1.66 at 355, 532 and 1064 nm was observed under pristine marine conditions for an increase in RH from 40% to 80%. The measurements were performed while pure marine conditions prevailed at Barbados during the SALTRACE winter campaign at the end of February 2014. In the framework of this thesis, as a further contribution to the characterization of the optical properties of atmospheric aerosols, the extinction coefficient and the lidar ratio at 1064 nm were measured for the first time. The new technique is based on rotational Raman scattering at 1064 nm. The new method was tested in a cirrus cloud taking advantage of the wavelength independence (in the 355 – 1064 nm range) of the extinction coefficient.:1 Introduction 2 Observations at Barbados 2.1 Meteorological situation at Barbados 2.2 SALTRACE campaign 3 Lidar technique 3.1 BERTHA lidar system 3.2 Mueller-Stokes formalism 3.3 Lidar equation 3.4 Particle backscatter coefficient 3.5 Extinction coefficient 3.6 Linear depolarization ratio 4 Results and Discussion 2 4.1 First publication: Triple-wavelength depolarization-ratio profiling of Saharan dust over Barbados during SALTRACE in 2013 and 2014 4.2 Second publication: Dry versus wet marine particle optical properties: RH dependence of depolarization ratio, backscatter, and extinction from multiwavelength lidar measurements during SALTRACE 4.3 Third publication: 1064 nm rotational Raman lidar for particle extinction and lidar-ratio profiling: cirrus case study 5 Summary and Conclusions

Les régimes dynamiques dans les basses couches de l’atmosphère à l’île de la Réunion sont conditionnés par l’action du relief et du rayonnement sur l’écoulement synoptique. L’île est située en permanence dans le flux des alizés de sud-est et son relief élevé, culminant à 3000 m dans le centre de l’île et 2600 m au sud, constitue un obstacle important pour l’écoulement moyen. Le relief, le chauffage différentiel des pentes et le contraste thermique avec l’océan influent sur les échanges locaux entre la couche limite marine et la troposphère libre.L’analyse des phénomènes complexes de l’écoulement atmosphérique au niveau de l’île a pour but initial de caractériser les transferts de polluants émis localement. Cette étude a deux applications : • La première rentre dans le cadre préparatoire à la mise en place, à 2200 m d’altitude sur le Piton Maïdo, de l’observatoire atmosphérique de l’OPAR, à l’horizon 2011. L’objectif est de comprendre les circulations locales induites par le relief et les transports associés afin de discriminer d’éventuelles pollutions par les sources locales sur le signal qui sera mesuré in situ au sommet du Maïdo.• La seconde vise à étudier la diffusion des panaches volcaniques du Piton de la Fournaise. L’éruption majeure d’avril 2007 du volcan réunionnais a montré que des panaches pouvaient générer d’importantes pollutions dans diverses parties de l’île allant jusqu’à poser de réels problèmes environnementaux et de santé publique.Ces applications s’appuient sur une étude par modélisation numérique à haute résolution des écoulements atmosphériques dans les basses couches au niveau de l’île, au moyen du modèle météorologique de recherche MésoNH, permettant de conduire un ensemble de simulations sur cas idéalisés puis sur cas réels avec diffusion de traceurs passifs. / Reunion Island is an isolated mountainous island in Indian Ocean culminating in the center at 3000 m and in the southern part at 2600 m asl and is located in the influence of very regular south-easterly trade winds. The perturbation of the prevailing humid trade wind flow by the complex topography causes large spatial variations in local weather. The analysis of atmospheric circulations at local scale has been conducted with the aim of improving the understanding of small-scale transport and dispersion of pollutants emitted from local sources. This study has two applications:• It takes part in the perspective of the new atmospheric research station of Piton Maïdo, a summit at 2200 m above sea level on the west coast of the island, in the frame of the developing Atmospheric Physics Observatory of La Reunion (Observatoire de Physique de l’Atmosphère de la Réunion, OPAR as French acronym). The objective is to examine to what extent local orographic perturbations of the synoptic wind and local wind systems are responsible for vertical export of air pollutants originating from the island boundary layer, and could affect ground-based measurements at the future Piton Maïdo observatory devoted to the monitoring of background atmospheric composition (greenhouse gases and aerosols).• The second one aims to investigate the behavior of the volcanic plumes from the Piton de la Fournaise. During the April-May 2007 eruption, large amounts of volcanic gases, particles and ash were released into the atmosphere causing air-pollution at several inhabited locations. In this work, the three-dimensional, non-hydrostatic, limited-area numerical model, MESONH, was run in high resolution to simulate features of airflows over Reunion Island in idealized and real conditions. Various passive tracers have been released in the model in order to characterize dynamical processes in the lower atmospheric layers and the related transport of air-masses.