Nos últimos anos, a busca por materiais com altas não linearidades ópticas tem crescido rapidamente devido as suas potencias aplicações em diversas áreas das ciências, que vão de biologia até fotônica. O processo de absorção de dois fótons, por exemplo, têm sido usado em limitação óptica, micro-fabricação tridimensional, armazenamento óptico e microscopia por fluorescência. Neste trabalho, investigamos o processo de absorção de dois fótons em moléculas orgânicas e organometálicas, buscando colaborar com os esforços que vêm sendo feitos para aprofundar a compreensão dos aspectos envolvidos na absorção não linear. Os espectros de absorção de dois fótons de derivados de perilenos tetracarboxílicos, derivados de fenil-bifenilamina e complexos acetilados de platina foram determinados através da técnica de Varredura Z com pulsos ultracurtos. Para os derivados de perilenos, utilizando a técnica de Varredura Z com luz branca, observamos sutis estruturas no espectro não linear, as quais estão relacionadas a estados permitidos por dois fótons na região do ultra-violeta. A existência de tais estados foi confirmada através de cálculos usando teoria do funcional da densidade. O espectro de absorção de dois fótons para os complexos acetilados de platina apresentam bandas em torno de 600 nm, com seções de choque relativamente altas, da ordem de 640 GM. A ampla janela de transparência desses compostos na região do visível os torna interessantes candidatos para dispositivos de limitação óptica assistida por dois fótons. Por fim, as amostras da família fenil-bifenilamina mostraram uma combinação entre os efeitos não lineares do grupo fenil-bifenilamina e do grupo azoaromático, a qual pode ser explorada em dispositivos de armazenamento óptico tri-dimensional. / In the last few years, the design and characterization of novel materials exhibiting high optical nonlinearities is the subject of a fast-growing interest because of their potential application in various fields, from biology to photonics. Two-photon absorption processes, for example, have been used for optical limiting, three-dimensional microfabrication, optical data storage and fluorescence imaging. In this work we investigate the two-photon absorption in organic and organometallic molecules, aiming at the understanding of aspects related to the nonlinear absorption. The two-photon absorption spectra of perylene derivatives, phenyl-diphenylamine derivatives and Platinum Acetylide Complexes were measured using the Z-scan technique with ultrashort pulses. For perylene derivatives, using the white-light continuum Z-scan, we were able to observe subtle structures in nonlinear spectra, which are related to two-photon allowed states in the UV region. Such transitions were confirmed using density functional theory. The two-photon absorption spectrum of Pt-acetylene complexes revealed bands around 600 nm, with relatively high two-photon absorption cross-section in the order of 1000 GM. The broad transparence windows exhibited by these compounds in the visible make them promising candidates for optical limiting devices assisted by two-photon absorption. Finally, the phenyl-biphenylamine samples exhibited a combination between effects from the phenyl-biphenylamine group and the azoaromatic groups, which can be explored in tri-dimensional optical storage devices.

Nos últimos anos, a busca por materiais com altas não linearidades ópticas tem crescido rapidamente devido as suas potencias aplicações em diversas áreas das ciências, que vão de biologia até fotônica. O processo de absorção de dois fótons, por exemplo, têm sido usado em limitação óptica, micro-fabricação tridimensional, armazenamento óptico e microscopia por fluorescência. Neste trabalho, investigamos o processo de absorção de dois fótons em moléculas orgânicas e organometálicas, buscando colaborar com os esforços que vêm sendo feitos para aprofundar a compreensão dos aspectos envolvidos na absorção não linear. Os espectros de absorção de dois fótons de derivados de perilenos tetracarboxílicos, derivados de fenil-bifenilamina e complexos acetilados de platina foram determinados através da técnica de Varredura Z com pulsos ultracurtos. Para os derivados de perilenos, utilizando a técnica de Varredura Z com luz branca, observamos sutis estruturas no espectro não linear, as quais estão relacionadas a estados permitidos por dois fótons na região do ultra-violeta. A existência de tais estados foi confirmada através de cálculos usando teoria do funcional da densidade. O espectro de absorção de dois fótons para os complexos acetilados de platina apresentam bandas em torno de 600 nm, com seções de choque relativamente altas, da ordem de 640 GM. A ampla janela de transparência desses compostos na região do visível os torna interessantes candidatos para dispositivos de limitação óptica assistida por dois fótons. Por fim, as amostras da família fenil-bifenilamina mostraram uma combinação entre os efeitos não lineares do grupo fenil-bifenilamina e do grupo azoaromático, a qual pode ser explorada em dispositivos de armazenamento óptico tri-dimensional. / In the last few years, the design and characterization of novel materials exhibiting high optical nonlinearities is the subject of a fast-growing interest because of their potential application in various fields, from biology to photonics. Two-photon absorption processes, for example, have been used for optical limiting, three-dimensional microfabrication, optical data storage and fluorescence imaging. In this work we investigate the two-photon absorption in organic and organometallic molecules, aiming at the understanding of aspects related to the nonlinear absorption. The two-photon absorption spectra of perylene derivatives, phenyl-diphenylamine derivatives and Platinum Acetylide Complexes were measured using the Z-scan technique with ultrashort pulses. For perylene derivatives, using the white-light continuum Z-scan, we were able to observe subtle structures in nonlinear spectra, which are related to two-photon allowed states in the UV region. Such transitions were confirmed using density functional theory. The two-photon absorption spectrum of Pt-acetylene complexes revealed bands around 600 nm, with relatively high two-photon absorption cross-section in the order of 1000 GM. The broad transparence windows exhibited by these compounds in the visible make them promising candidates for optical limiting devices assisted by two-photon absorption. Finally, the phenyl-biphenylamine samples exhibited a combination between effects from the phenyl-biphenylamine group and the azoaromatic groups, which can be explored in tri-dimensional optical storage devices.