Ces travaux de thèse portent sur l’étude d’un générateur de nanoparticules (NPs) en phase gazeuse basé sur la pulvérisation cathodique magnétron. La mise en oeuvre d’un spectromètre d’émission optique et d’une microbalance à quartz a permis d’observer l’influence des paramètres du procédé (nature et débit des gaz, courant cathodique, configuration magnétique) sur les espèces présentes dans le plasma et la vitesse de dépôt des NPs. Ceci a conduit à une meilleure compréhension du procédé et à l’établissement d’un point de fonctionnement. Des analyses par microscopique électronique en transmission (MET) ont mis en évidence des NPs d’argent cristallisées en vol dont la taille augmente (de 2,5 ± 0,5 nm à 5,2 ± 0,5 nm de diamètre) avec la longueur d’agrégation. L’association de cette source à un réacteur de pulvérisation magnétron conventionnelle a permis la synthèse de nanocomposites constitués de nanoparticules métalliques (Cu ou Ag) dans une matrice céramique diélectrique amorphe et transparente (nitrure ou oxyde d’aluminium). Un décalage de la Résonance Plasmon de Surface (RPS) vers le rouge a été observé avec l’augmentation de la permittivité de la matrice ainsi qu’un élargissement de la RPS avec la diminution de la taille des NPs. Enfin, les propriétés électriques des nanocomposites ont été étudiés au sein de capacités de type Métal/Isolant/Métal (MIM) permettant une modulation de la permittivité avec le taux de dopage en NPs d’argent (5% et 10% vol.). / This thesis is dedicated to the study of free nanoparticles (NPs) source based on magnetron sputtering. Setting up an optical emission spectrometer and a quartz microbalance allowed to observe the influence of the process parameters (gas composition and flow rate, cathodic current, magnetic configuration) on the plasma species and the NPs deposition rate. This lead to a better understanding of the process and the establishment of a process operating windows. Transmission Electron Microscopy (TEM) analysis revealed crystallized silver NPs whose size increased (from 2.5 ± 0.5 nm to 5.2 ± 0.5 nm in diameter) when the aggregation length increased. The free NPs source coupled to a conventional magnetron sputtering chamber allowed the deposition of nanocomposites thin films consisting of metallic NPs (Cu ou Ag) embedded in dielectric transparent amorphous matrix (aluminum nitride or oxide). A red shift of the Surface Plasmon Resonance (SPR) was observed with the increase of the matrix permittivity value. A broadening of the SPR with the decrease of the NPs size was also evidenced. Finally, the electrical properties of the nanocomposites have been studied by means of a Metal/Insulator/Metal capacitor pointing out a modulation of the permittivity with the silver NPs content (5% and 10% vol.).

Avec l'augmentation accrue du nombre de fonctions embarquées directement au dessus du circuit intégrés, les capacités Métal Isolant Métal (MIM) sont devenues des composants essentiels en microélectronique. Pour permettre une augmentation de la densité d'intégration des composants, des matériaux à forte permittivité ou high κ sont utilisés comme diélectriques. Cet isolant doit satisfaire plusieurs critères: une forte valeur de capacité surfacique, de faibles courants de fuite ainsi qu'une très bonne stabilité de la capacité surfacique avec la tension appliquée (linéarité en tension). Cependant, aucun n'est parvenu à satisfaire tous les critères, ce qui nécessite d'autres approches comme l'utilisation d'oxyde en structures multicouches ou alliées. De plus, la linéarité en tension des capacités est mal maîtrisée et son origine mal comprise. Ainsi, nous avons tout d'abord étudié le rôle du matériau d'électrode (TiN, Pt, WSi2,3 et WSi2,7) et de son interface avec l'oxyde d'yttrium déposé par MOCVD avec ou sans assistance plasma sur les performances électriques. On observe une dépendance de la linéarité en tension selon le matériau d'électrode utilisée. Un modèle double couche a été proposé pour décrire la non linéarité des capacités MIM en tension. Puis, différentes structures bicouches, multicouches ou alliées ont été étudiées (LaAlO3/Y2O3, structures à base de HfO2 et Al2O3, SrTiO3/Y2O3). Les bicouches SrTiO3/Y2O3 ont permis l'obtention d'une valeur de capacité surfacique de 10 fF/µm² et de minimiser la non-linéarité (paramètre α de -750 ppm/V²).

Afin d'améliorer les performances électriques des circuits intégrés (densité d'intégration, vitesse et fiabilité), des matériaux à permittivité élevée sont introduits dans les composants passifs, notamment les capacités " Métal-Isolant-Métal " (MIM). De nombreux diélectriques, allant d'une permittivité moyenne (SixNy, Ta2O5, HfO2, ZrO2) à très élevée (les pérovskites SrTiO3 et BaTiO3) en passant par les alliages de plusieurs éléments (HfTiO, TiTaO ou Pb(ZrxTi1-x)O3) sont largement étudiés comme candidats prometteurs. Ces composants et ces matériaux ont pour vocation de fonctionner à des fréquences de plus en plus élevées, jusqu'à plusieurs gigahertz. La permittivité complexe Er (permittivité réelle E'r et pertes E''r) des diélectriques peut varier avec la fréquence : des phénomènes de relaxation et de résonance peuvent apparaître. La caractérisation de ces matériaux et l'évaluation des performances des composants intégrant ces diélectriques deviennent nécessaires sur une très large bande de fréquence. Ce travail de thèse a pour objectifs d'obtenir les caractéristiques électriques des diélectriques sur une très large bande de fréquences, du continu à plusieurs dizaines de gigahertz, en configuration in-situ, c'est-à-dire en films minces et avec les mêmes procédés d'intégration que dans le composant MIM final. Pour cela, un outil générique, allant du développement de la technologie nécessaire à la réalisation des structures de test et aux procédures d'extraction des propriétés à hautes fréquences, a été développé, validé grâce au SixNy puis appliqué à différents diélectriques : AlN [1], TiTaO [2], HfO2 et ZrO2 [3,4]. [1] T. Bertaud et al., Microelectron. Eng. 88, 564 (2011). [2] T. Bertaud et al., J. Appl. Phys. 110, 044110 (2011). [3] T. Bertaud et al., IEEE Electr. Device L. 31 (2), 114 (2010). [4] T. Bertaud et al., IEEE T. Compon. Pack. 2 (3), 502 (2012).

Les capacités MIM (Métal/Isolant/Métal), au coeur de cette étude, sont des composants intégrés entre les niveaux d'interconnections. Le développement de nouvelle architecture en trois dimensions impose de déposer les films ultraminces constituant la capacité MIM de manière très conforme. Ce qui conduit à utiliser un nouveau procédé de dépôt : la méthode ALD assistée par plasma ou PEALD. De plus l'augmentation des performances électriques des MIM passe par une maîtrise des propriétés des électrodes et des interfaces créées entre le diélectrique et les électrodes métalliques. Les matériaux développés dans cette étude sont Ti- N-C and W-N- C, déposés par PEALD à partir de précurseurs organométalliques TDMAT et BTBMW. Une étude sur les propriétés physico-chimiques et électriques des films est effectuée ainsi que l'intégration de ces films dans les capacités MIM.