Lors de cette thèse, la dégradation atmosphérique de trois COV (composé organique volatil), l'acétone, le phénol et le catéchol, a été étudiée. Ces composés sont considérés comme des composés d'intérêt atmosphérique majeurs du fait de l'importance de leurs sources d'émissions primaires (biogéniques, échappements automobiles ...) ou secondaires (oxydation d'autres COV). Ce travail a été réalisé dans deux laboratoires en utilisant deux dispositifs expérimentaux complémentaires (PC2A- Université de Lille 1, Département Chimie - Environnement – Douai). Les dispositifs utilisés sont le tube à écoulement rapide couplé à la fluorescence induite par laser et la chambre de simulation atmosphérique couplée à la chromatographie en phase gazeuse associée à plusieurs détecteurs (FID, IRTF, SM). L'utilisation conjointe de ces deux dispositifs a permis de mettre en évidence le chemin réactionnel prépondérant de la réaction d'oxydation de l'acétone par le radical OH°. Les études en chambre de simulation atmosphérique des réactions du phénol et du catéchol initiées par les radicaux OH° ont permis de déterminer les constantes de vitesse et de proposer des mécanismes réactionnels aboutissant à la formation des produits observés. Il s'agit de la première étude mécanistique de la réaction catéchol + OH°. Les résultats obtenus ont permis d'évoquer les implications atmosphériques de ces composés (durée de vie et impact environnemental).

J'ai développé un instrument permettant de mesurer simultanément le CO2 (ou le CO), le CH4, le N2O et le SF6. Il s'agit d'un chromatographe gazeux commercial (Agilent 6890N) que j'ai modifié pour atteindre une très haute précision. Les reproductibilités calculées sur 24 heures avec un gaz target sont: 0.06 ppm pour le CO2, 1.4 ppb pour le CO, 0.7 ppb pour le CH4, 0.2 ppb pour le N2O et 0.05 ppt pour le SF6. Le fonctionnement de l'instrument est automatisé et permet d'analyser un échantillon toutes les 5 minutes. En juillet 2006, j'ai instrumenté une tour de télécommunication de 200 mètres dans la forêt d'Orléans sur la commune de Trainou, pour le suivi en continu des gaz à effet de serre (CO2, CH4, N2O, SF6), de traceurs atmosphériques (CO, Radon-222) et des paramètres météorologiques. Des lignes de prélèvement ont été installées à partir de trois niveaux (50, 100 et 180 m), et permettent d'échantillonner les masses d'air selon la verticale. Les mesures en continu ont démarré début 2007. J'ai utilisé les mesures atmosphériques en continu à Mace Head (Irlande) et Gif-sur-Yvette (91) pour estimer les flux d'émission des principaux gaz à effet de serre à l'échelle régionale. Pour faire le lien entre les mesures atmosphériques et les flux de surface, il est indispensable de quantifier la dilution par le transport atmosphérique. J'ai utilisé pour cela le Radon-222 comme traceur atmosphérique (méthode Radon), et les estimations de hauteurs de couche limite par le modèle ECMWF (méthode du bilan de la couche limite). Dans les deux cas je me suis attaché à comparer les résultats obtenus avec les inventaires d'émission disponibles.