This thesis is based on experimental results from measurements on methyl halides at a photon energy corresponding to the He IIβ emission line. Double ionization processes involving the valence electrons of the molecules CH3F, CH3Cl and CH3I are studied by means of a magnetic bottle TOF-PEPECO spectrometer. Resulting double ionization data of these molecules suggest that mainly direct double photoionization is observed as a continuous energy sharing between the ejected electron pairs. As a mean to further understand the double ionization processes, a "rule of thumb", for double ionization in molecules, is applied to the data presented in the double ionization spectra. This is done in order to quantify the effective distance between the two vacancies created in the dications. It is found that the distance between the vacancies may be related to the bond distance between the carbon and halogen atoms. Further investigations call for quantum chemical calculations to scrutinize this hypothesis. / Det här examensarbetet är baserat på experimentella fotojonisations studier av metyl halider vid en fotonenergi motsvarande He IIβ emissionslinjen. Valenselektronerna i dubbeljonisations processerna för CH3F, CH3Cl och CH3I har studerats under användning av en så-kallad magnetisk flask TOF-PEPECO spektrometer. Resultaten av dessa mätningar visar att mestadels direkt dubbeljonisation processer före- kommer, där elektronerna delar kontinuerligt på energin som friges vid jonisationen. Den dubbla jonisa- tions processen är ytterligare studerad genom att tillämpa en tumregel för dubbeljonisation i molekyler, vilket ger en indikation av hur stort avståndet är mellan de två vakanserna som skapades när molekylerna joniserade. Resultaten från tumregeln visar att avståndet mellan vakanserna kan vara relaterade till bind- ningsavståndet mellan kol-atomen och halogen-atomen, i respektive metyl halogen. För att ytterligare bekräfta dubbeljonisations processerna i dessa molekyler, krävs kvantmekaniska beräkningar.

Dans le cadre du Traité d'Interdiction Complète des Essais Nucléaires (TICE), le Système de Surveillance International (SSI) a été développé. Ce réseau consiste en plusieurs centaines de stations de mesures dont le rôle est de détecter la signature d'un essai nucléaire clandestin. Quatre types de mesures sont effectués: sismique, hydro-acoustique, infrason et radionucléide. Dans le cas particulier d'un essai nucléaire souterrain, seule la mesure des radionucléides est adéquate pour mettre en évidence le caractère nucléaire de l'explosion. Quatre radionucléides du xénon sont produits en masse lors d'un essai nucléaire: le 131m-Xe, le 133m-Xe, le 133-Xe, et le 135-Xe. Une faible proportion de ces gaz parvient à diffuser à travers les fissures de la cavité et se retrouver dans l'atmosphère. A cause de la dilution atmosphérique, les concentrations de ces quatre radionucléides sont extrêmement faibles et par conséquent difficiles à détecter. De plus, le bruit de fond atmosphérique ne cesse d'augmenter car ces gaz radioactifs sont également produits et relâchés par les usines de production de radio-isotopes médicaux et les centrales nucléaires. Afin de renforcer le réseau de surveillance, le CEA-DAM a proposé de développer un système de détection des radionucléides du xénon ultra-compact et mobile, afin de pouvoir effectuer des mesures de vérification directement sur site suspect, et ainsi contourner la contrainte de dilution atmosphérique. Ces travaux présentent le développement et l'optimisation de ce système. Le système a d'abord été modélisé sur ordinateur et ses performances en terme d'efficacité de détection ont été simulées par méthode de Monte-Carlo avec le logiciel Geant4. Les mesures se font en utilisant la technique de mesure en coïncidences électron/photon. En parallèle, une chaîne d'acquisition ultra-compacte a été développée, ainsi qu'un réseau de communication permettant de synchroniser en temps les différents spectromètres numériques utilisés pour le traitement du signal (protocole IEEE 1588 PTP). Les concentrations minimales détectables de ce système sont inférieures à 5 mBq/m³ pour une acquisition de 12 h, et ce pour les quatre radionucléides du xénon d'intérêt. / As part of the Comprehensive nuclear Test Ban Treaty (CTBT), an International Monitoring System (IMS) has been developed. This network consists of several hundred measuring stations whose role is to detect the signatures of a clandestine nuclear test. Four types of measurements are carried out: seismic, hydroacoustic, infrasound and radionuclide. In the particular case of an underground nuclear test, only the radionuclide measurement is adequate to detect the explosion and quantify its yield. Four xenon radionuclides with long half-lives are produced during a nuclear test: the 131m-Xe, the 133m-Xe, the 133-Xe and the 135-Xe. A small proportion of these gases may diffuse through the cracks in the cavity and end up in the atmosphere. Due to atmospheric dilution, the concentrations of these four radionuclides are extremely low and therefore difficult to detect. In addition, atmospheric background continues to increase as these radioactive gases are also produced by medical radioisotope facilities and nuclear power plants. In order to strengthen the IMS, the CEA-DAM has proposed to develop an ultra-compact and mobile system for detecting xenon radionuclides, in order to be able to carry out verification measurements directly on site, and thus to avoid the problem of atmospheric dilution. This work presents the development and optimization of this system. The system was first modelled on a computer and its performances in terms of detection efficiency were simulated by the Monte-Carlo method using Geant4 software. Measurements are made in electron-photon coincidence mode. In parallel, an ultra-compact acquisition chain has been developed, as well as a communication network to synchronize in time the various digital spectrometers used for signal processing (IEEE 1588 PTP protocol). The minimum detectable concentrations of this system are less than 5 mBq/m³ for a 12 h acquisition, for the four xenon radionuclides of interest.

Es wird ein Verfahren zur Energiekalibrierung von Niedrig-Z-Szintillatoren vorgestellt. Jenes basiert dabei auf einem roboter-unterstütztem Weitwinkel-Compton-Aufbau. In diesem werden die koinzidenten Ereignisse von Compton-gestreuten Photonen in einem HPGe-Detektor und einem Niedrig-Z-Szintillator erfasst und die Messdaten zur Energiekalibrierung des letzteren genutzt. Eine Bestimmung von Compton-Kanten für das Szintillatormaterial ist dabei nicht zwingend notwendig. / A technique for the energy calibration of low-Z scintillators is being presented. It is based on a robot-supported wide-angle Compton setup. In this the coincident events of photons being Compton-scattered in a HPGe detector and a low-Z scintillator are being recorded and the generated measurement data used for energy calibration of the latter. A determination of Compton edges in the scintillator material is not necessarily needed.

<p>Испитана је тачност методе мерења<br />апсолутне активности гама емитера помоћу једног<br />гама спектрометра на већим брзинама бројања. У<br />оквиру истраживања нађен је једноставан<br />поступак за корекцију спектралних података на<br />случајне коинциденције.<br />&nbsp;&nbsp; Принцип коинцидентне технике и корекције<br />сумарног врха и врхова пуне енергије помоћу<br />врхова у спектру насталим само услед случајних<br />коинциденција примењен је на радиоизотопе са<br />једноставном и веома сложеном шемом. Изведене<br />су једноставне формуле за мерења активности са и<br />без корекције на ефективне угаоне корелације у<br />којима фигуришу подаци само из једног гама<br />спектра чиме је постигнута знатна једноставност у<br />техници мерења.<br />&nbsp;&nbsp; Резултати овог истраживања показали су да<br />се активност двофотонских гама емитера може<br />измерити помоћу HPGe детектора и дигиталне<br />спектроскопске јединице са тачношћу испод 1% на<br />разним брзинама бројања само помоћу једног<br />спектра. Резултати за изотопе са сложеном шемом<br />добијени једноставном техником указују да се<br />техника може применити на рутинска мерења где<br />грешка не превазилази 10%</p> / <p>Ispitana je tačnost metode merenja<br />apsolutne aktivnosti gama emitera pomoću jednog<br />gama spektrometra na većim brzinama brojanja. U<br />okviru istraživanja nađen je jednostavan<br />postupak za korekciju spektralnih podataka na<br />slučajne koincidencije.<br />&nbsp;&nbsp; Princip koincidentne tehnike i korekcije<br />sumarnog vrha i vrhova pune energije pomoću<br />vrhova u spektru nastalim samo usled slučajnih<br />koincidencija primenjen je na radioizotope sa<br />jednostavnom i veoma složenom šemom. Izvedene<br />su jednostavne formule za merenja aktivnosti sa i<br />bez korekcije na efektivne ugaone korelacije u<br />kojima figurišu podaci samo iz jednog gama<br />spektra čime je postignuta znatna jednostavnost u<br />tehnici merenja.<br />&nbsp;&nbsp; Rezultati ovog istraživanja pokazali su da<br />se aktivnost dvofotonskih gama emitera može<br />izmeriti pomoću HPGe detektora i digitalne<br />spektroskopske jedinice sa tačnošću ispod 1% na<br />raznim brzinama brojanja samo pomoću jednog<br />spektra. Rezultati za izotope sa složenom šemom<br />dobijeni jednostavnom tehnikom ukazuju da se<br />tehnika može primeniti na rutinska merenja gde<br />greška ne prevazilazi 10%</p> / <p>It has been investigated the accuracy of absolute<br />activity measurement of gamma emitters with a single<br />gamma spectrometer at higher count rates. In this<br />research it has been found relatively simple procedure<br />for random summing correction of spectral data.<br />Principle of coincidence technique and random<br />summing correction of sum peaks and full energy<br />peaks using pile up peaks is applied to measure<br />absolute activity of simple and complicated decay<br />scheme radioisotopes. Simple equations were deduced<br />for absolute activity measurements with and without<br />correction for effective angular correlations. Variables<br />in these equations are spectral data only. Great<br />simplicity is achieved in coincidence technique of<br />absolute activity measurement.<br />It was shown that absolute activity of<br />radioisotopes emitting simultaneously two gamma<br />photons can be measured with accuracy below 1% at<br />high count rates using HPGe detector and DSP<br />spectroscopy unit. Measurements of complicated<br />decay scheme radioisotopes shown that simple<br />technique is able to bring satisfactory results with<br />accuracies below 10%</p>